多晶硅薄膜太阳电池的研究与进展

第26卷　第2期

2005年4月

太　阳　能　学　报

ACTAENERGIAESOLARISSINICA

Vol126,No12

Apr1,2005

文章编号:025420096(2005)0220200207

多晶硅薄膜太阳电池的研究与进展

胡芸菲,沈　辉,梁宗存,刘正义

1

2

3

1

(11华南理工大学机械工程学院,广州510640;21中山大学太阳能系统研究所,广州510275;31中科院广州能源研究所,广州510070)

摘　要:从薄膜的沉积方式和沉积温度以及衬底材料等几方面综合分析了多晶硅薄膜制备工艺的特点及多晶硅薄膜太阳电池的最新研究进展。并以颗粒硅带(SSP)为衬底,采用快热化学气相沉积(RTCVD薄膜,随后制得的多晶硅薄膜太阳电池的效率达到6105%。关键词:多晶硅薄膜;颗粒硅带;化学气相沉积;区熔再结晶中图分类号:TK514　　　　文献标识码:A

0　背景介绍

用,,,光伏发。然而,与传统的发电方式相比,光伏发电的成本依然很高。据计算,对15%左右效率的光伏组件,发电成本需降至1＄/Wp,才能被市场普遍接受并逐渐替代非可再生

,晶粒尺寸≥100nm,无非晶相,活性层主要由晶粒和晶界组成;

μm,无法自身支撑;薄膜厚度≤50

活性层由衬底支撑,衬底为非硅材料或低品质硅材料。

多晶硅薄膜太阳电池制备工艺的主要区分点在其沉积温度和沉积方式。

化学气相沉积法

(CVD)和液相外延法

(LPE)是制备多晶硅薄膜的两种最主要的方法。CVD更是制备多晶硅薄膜最普遍采用的方法,

能源

[1]

。

[2]

多晶硅太阳电池已报导的最高效率为2013%

,因而对现在的硅基太阳电池来说,达

它通常是将气源(例如SiH4、SiHCl3)采取不同的方式,如高温、等离子体、催化等方法分解,然后在衬底上沉积生长。还有一种更普遍的方法是按薄膜的生长温度,将其分为低温沉积和高温沉积。

低温沉积工艺最大的优势为:衬底的选择性比较大,不耐高温的普通玻璃和陶瓷等廉价材料均可作为衬底。但低温沉积速率过低,不适应后续工艺的产业化。由于生长温度低,衬底又是非硅衬底,因而薄膜质量不高,一般是非晶硅,或晶粒尺寸在纳米量级,通常需要进一步的结晶和再结晶技术来增大晶粒。高温沉积的薄膜晶粒尺寸大,结晶质量高,但g温也带来了高能耗。而

到15%的组件效率并不是一件难事。然而,要使发电成本大幅度降低的话,最有可能的方式之一就是开发多晶硅薄膜太阳电池。众所周知,在光伏组件的成本中,约50～60%的造价来自于硅原料

[3]

。

如果采用薄膜太阳电池,在廉价衬底上沉积硅薄膜

μm厚的硅薄膜即可吸收80%太阳作为活性层,40

μm厚的硅片相比,大光,与体硅电池中至少250

幅度地削减了硅原料的消耗,相应也降低了多晶硅薄膜太阳电池的每峰瓦造价,而电池效率与多晶硅

体硅电池相当。

结合Goetzberger对晶体薄硅电池的定义以及J1k1Rath对多晶硅的定义,本文将多晶硅薄膜太

收稿日期:2003209223　　基金项目:中科院“百人计划”(99Ο019Ο422288);

国家863计划(2001AA513060);广东省科技三项(2KB0080JG);广东省科技计划项目(A1100501)

[5]

[4]

　2期　　　　　　　　　　　　　　胡芸菲等:

多晶硅薄膜太阳电池的研究与进展201

且高温下衬底(低品质硅、陶瓷等)内的杂质易向薄膜中扩散,故通常的做法是先在衬底上沉积一层隔离层然后再沉积活性层来减少衬底杂质扩散的影响。

无论是低温还是高温沉积,为了制备高性价比的多晶硅薄膜太阳电池,衬底的选择都遵循着以下

[4]

几个基本条件:

价格低廉(<30=Com);

机械强度高及化学性质稳定高温下与硅不发生反应;

与硅的热膨胀系数匹配;

低孔隙率确保薄膜的连续性;杂质含量相对较低;

高反射率(对非硅衬底)。

2

也不易扩散进入高纯的活性层。低温沉积的多晶硅薄膜一般晶粒较小,薄膜质量不高,为了获得较高效率的太阳电池,通常需要经过再结晶技术来增大晶粒尺寸。由于低温沉积速率慢、产量低、薄膜质量不高,对产业化发展十分不利。但低温工艺的优势在于低成本,因而仍有不少研究机构在作这方面的努力。

低温沉积多晶硅薄膜的方式主要有:液相外延(LPE)法和等离子体增强化学气相沉积(PECVD)

m/min,在外来衬法。LPE的生长速率为015～2

底上沉积需要形核层。,、晶界,,LPE是属于远期,报导的沉积温度在150～450℃,6～18nm/min。由于它的沉积速率低,薄膜质量不高,通常用来沉积很薄而晶化要求不高的隔离层或非晶硅薄膜。尽管如此,PECVD仍是低温沉积多晶硅薄膜优先选用的一种方法,并且通常是PECVD与固相晶化技术(SPC)联合运用。

1　低温沉积多晶硅薄膜(℃在低温沉积工艺中。普通玻璃、。由于沉积温度较低,;而且,廉价衬底中的杂质

表1　低温工艺制备多晶硅薄膜的电池效率

Table1　EfficienciesofpolyΟSithinfilmsolarcellsbylowtemperaturedeposition

衬底

ZnO/Ag/SnO2/玻璃

沉积工艺

VHFΟPECVDPECVDIADIAD

Tdep/℃μmW/

3～5<51215/

A/cm2

η/%

8122[9]1017[13]919[11]319[11]

研究机构

OsakaKanekaIPEIPE

180/01475/1

玻璃

P+ΟSiSILSO

约200

525600

注:Tdep:沉积温度;W(μm):活性层厚度;A(cm2):电池面积;η(%):电池效率

利用低温沉积工艺,可以在衬底上直接沉积多

晶硅薄膜,也可以先生长非(微)晶硅后进行晶化处理和再结晶技术增大晶粒。直接沉积一般在低温下难以得到高质量的多晶硅薄膜,比较普遍的是后一种方法。由于衬底一般不耐高温,因而全部的太阳电池制备工艺都将限制在650℃以下。

故低温沉积中,通常采用低温再结晶技术来获得大晶粒,常见的有固相结晶(SPC)、激光诱导结晶和金属(如铝)诱导结晶等。激光诱导结晶比较迅速,然而,它是一项复杂并且昂贵的工艺。固相结晶的最大缺点是耗时,这对产业化不利,且结晶后的材料缺陷密度很高。金属诱导结晶是利用非

(微)晶硅与金属接触时,可以在远低于晶化温度

[7]

下(约600℃)结晶这一现象。

以玻璃为衬底,先热蒸发镀金

属Al层,然后用磁控溅射法镀一层αΟSi,于500℃下诱导结晶。通过聚焦离子束显微镜(FIB)观察

OliverNast等

[8]

到,Si先溶于Al中,然后慢慢成核生长为多晶硅。多余的Al层转移到表面,再用酸液蚀刻去除。由于Al在Si中的溶解度只有大约0101%,因此,少量溶于Si中的Al可以作为P型掺杂剂而不必费心除去。运用低温生长工艺,不少科研机构取得了较好的成果。Takuya以织构的ZnO/Ag/SnO2/玻璃为衬底,利用PECVD直接沉积多晶硅,采用限光

[9]

技术,获得了8122%的电池效率。KenjiYamamoto

等以织构玻璃为衬底,在低于550℃的程序温度下制备了“STAR”结构的多晶硅薄膜电池,由于衬底织构改善了电池对长波的吸收,得到的电池最高

[13]

效率为1017%。R1B1Bergmann运用离子辅助沉积(IAD),以单晶硅片为衬底,在550℃的沉积温

μm/min,电池效率达到度下获得沉积速率为013

[10]

(表1)。919%

913%。该电池的开路电压为Voc=536mV,填充因

子FF=01605,经LBIC测试分析,后两值较低的原因在于制备发射结时,衬底杂质经背面及边缘扩

散进入环境气氛中,然后进入pΟn结。

这表明虽然隔离层可以有效地阻止衬底杂质通过扩散入活性层。但是在高温下,高杂质含量的衬底会污染镀膜周围的环境气氛,造成二次污染。运用类似的工艺,分别以氮化硅陶瓷、莫来石陶瓷及石墨为衬底,制得的多晶硅薄膜太阳电池的最高效率分别为914%、812%和111(表2)。多数非硅衬底都是绝缘材料,、负极只能做,。21:衬底硅与硅薄膜,如果直,硅薄膜将体现良好的外延性能。而且,在硅衬底和硅薄膜之间容易制备一层重掺杂层作为背面场,可以有效地减少背表面复合。在低成本硅上直接沉积的活性层质量不够高,通常在硅衬底上制备一薄层的隔离层然后制备活性层。该隔离层除了阻挡衬底杂质的扩散还可以起到反射的作用,增加硅对长波段的吸收。

[15]

S1Reber等人以颗粒硅带(SSP)为衬底,

μm厚的SiO2隔离层,然后1000℃PECVD法沉积2

μm的重掺籽晶层,沉积SiO2APCVD法沉积5～10

盖帽层,ZMR增大晶粒,蚀刻盖帽层,最后外延μm左右的活性层。此处的籽晶层不仅是外延生30

长的基础,还起到背面钝化和背面场的作用。如果

μm,区熔再结晶后晶粒会出籽晶层的厚度小于5

现(100)方向的择优,这对表面碱液织构有很大帮[6]

助。由于SiO2隔离层的绝缘性,该电池的电极只能做在电池的正面。若采用湿化学蚀刻在SiO2隔离层上开孔,则SSP可以直接作为籽晶层,ZMR后外延生长活性层,电极可做在电池的正反两面。采用此法,在高纯的SSP衬底上制备的多晶硅薄膜太阳电池的最高效率为1112%,这是在廉价衬底上制备的效率最高的多晶硅薄膜太阳电池。若是以低品质的SSP为衬底,则电池效率为816%。

北京太阳能研究所在这方面也做了大量的工作,他们在覆盖SiO2的重掺P型单晶硅衬底上制备的多晶硅薄膜太阳电池的效率达到10121%。在重掺杂抛光单晶硅衬底上制备了效率为13161%

[16]

2　高温沉积多晶硅薄膜(T=800～1200℃)

高温下生长多晶硅薄膜一般指沉积温度为800～1200℃,主要沉积方法是CVD工艺中的常压CVD(APCVD)和快热CVD(RTCVD)范围内生长的多晶硅薄膜晶粒大,,长速率快。,底的要求也较苛刻。。211　多数廉价衬底的杂质含量相对较高,在高温过程中衬底的杂质容易向薄膜中扩散,降低活性层的电学性能。为了阻止这种扩散,通常在衬底上沉积一层二氧化硅或氮化硅的隔离层。

[14]

AchimEyer等人经过试验证明,隔离层对阻止杂质向活性层扩散有良好的作用。

在非硅衬底上沉积的硅晶粒较小,晶界密度大。而多晶硅中的晶界活性大且难以钝化,从而造成低的开路电压。为了改善这种状况,一种有效的方式就是通过再结晶增大晶粒尺寸。在高温工艺中,较成熟及被普遍采用的晶粒增长技术为区熔再结晶(ZMR)。它的特点是将非(微)晶硅薄膜加热到硅熔点以上,使之熔化后重新结晶生长,ZMR后的晶粒尺寸往往可以达到几个厘米。然而,区熔重结晶之前,为了防止熔融硅鼓泡,往往事先在衬

μm的盖帽层。沉积活性层之前,盖底上沉积约2

帽层又将被蚀刻去除。因此,ZMR工艺实际增添了3个步骤,为了补偿经济损失,ZMR后的电池

[4]

绝对效率必须增加4～6%才有实际意义。比较典型的有FraunhoferISE以SiSiC陶瓷为衬底,快热化学气相沉积(RTCVD)法生长SiC隔离层,然后沉积硅籽晶层,通过ZMR增厚,最后沉积硅活性层,得到的太阳电池的最高效率为

[16]

的多晶硅薄膜太阳电池

[17]

。

表2　高温沉积多晶硅薄膜电池效率

Table2　EfficiencyofpolyΟSithinfilmsolarcellsbyhightemperaturedeposition

非硅衬底莫来石

ZrSiO4陶瓷SiSiC陶瓷

沉积工艺

RTCVD+ZMRAPCVD+ZMRAPCVD+ZMRAPCVD+ZMR

μmW/

203030/

A/cm2η/%

812[17]813[18]913[19]1110[19]

研究机构

Fraunh1ISEFraunh1ISEFraunh1ISEFraunh1ISE

1016711

石墨硅衬底

P+ΟSSPSIMOXwafer

/P+ΟEFGP+ΟUMGSiP+ΟSILSOP+ΟRGSΟribbonsP++monoΟSSP

RTCVD+LAR

CVDSiliconΟFilmTM

CVDCVDnΟpΟnΟpΟnΟp+,CVDCVD+layertransfer

RTCVD

3045201517241535

/144/4/1

[

]

Fraunh1ISEFraunh1ISEAstropowerIMECIMECIMECIMECUNSWIPE

19[1616[20]1312[21]13[21]1318[21]1014[21]1716[22]1513[23]6105

中科院“百人计划”组

注:Tdep:沉积温度;W:活性层厚度,A:电池面积;η:电池效率

到1215%的电池效率。剥离过程是通过一弱张力

3　薄膜转移技术

薄膜转移技术为开发高效晶体硅薄膜太阳电池提供了一条崭新的道路。它是指通过一定手段,将硅薄膜活性层从可以重复利用的衬底上剥离,然后与另一廉价载体组成光伏器件。由于衬底可重复使用,因而可直接选用价高却质优的高纯硅材料作为衬底,外延后易得到高质量的单晶硅薄膜。这样,由于廉价衬底带来的杂质扩散,衬底与薄膜的不匹配,薄膜中高缺陷密度等缺点均不复存在。而且,活性层转移到另一衬底后,便可实施背面钝化,制备双面高效太阳电池。但由于薄膜转移的复杂性,因而需要大规模的产出才能体现成本的优势。薄膜转移主要通过多孔硅技术,主要包括:制备多孔硅层(该层上部的孔隙率需小于下部,以便得到更好的电池性能,也利于剥离)、在多孔硅上外延活性层后制备器件、蚀刻多孔硅使层脱离衬底、对衬底进行一定处理后重复运用。运用剥离技

2

μm的活性层上得术,Sony公司在4cm的面积、12

或超声装置使活性层与衬底分离,衬底上的多孔硅层经过蚀刻后,衬底即可再次利用

[1]

。由于层转。

移工艺可靠的电池质量,预计在不久的将来,该技术带来的薄膜电池效率可达17～20%

[24]

4　我们的工作

2000年来,中科院太阳能光电转换功能材料

“百人计划”研究组与德国FraunhoferISE合作,引进SSP和RTCVD两台先进设备。颗粒硅带

(SSP)设备是一种制备带状硅衬底的新型方法,它可以将普通硅粉熔融后直接冷却制成硅带。硅带厚度为013～1mm,200mm宽,1500mm长(视需要可μm。整个拉制以拉制更长),晶粒尺寸在50～200

过程由氩气或氮气保护,常压下完成,表层富有碳和氧。现在光电研究组已成功的拉制出表面相对平

整的硅带(图1),并与北京太阳能研究所合作,制备了以颗粒硅带为衬底的多晶硅薄膜太阳电池。

由于条件限制,电池的制作过程较简单。SSP

太　　阳　　能　　学　　报　　　　　　　　　　　　　　　　　　26卷

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图1　颗粒硅带的表面

Fig11　theSurfaceofSSPsample

衬底经RCA化学清洗工艺清洗后,没有使用隔离

层,而是RTCVD法直接沉积多晶硅薄膜。使用的气源是廉价的SiHCl3和H2,B2H6掺杂。试验参数:SiHCl310g/min;B2H6

(2500ppm)2cm3/min,H2

2　I12Vs

cell

作为反应气体时流量为8L/min,作为载气时流量

为019L/min,沉积时间13min左右,沉积速度为μm/min,薄膜厚度约30～40μm～61170℃Pd/Ag电极。

在AM1℃的标准测试条件下,:Voc=49714mV,Isc=17153mA,FF=016942,η=6105%,Area:1cm

2

(图2)。由于电池制作工序

非常简单,没有使用隔离层、ZMR、减反膜等工艺,因而电池效率较低,然而其成本也低。从电池的光谱响应(图3)可以看出,电池的长波响应非常弱,这是由于硅是非直接带隙半导体,没有采用任

μm厚的硅薄膜难以吸收大部分的何陷光措施,30

太阳光。如果沉积氮化硅减反膜或是进行表面织构,将会对此有很大的改善。图3显示短波响应也较差,主要是没有使用隔离层,衬底所含杂质向外延层扩散,造成较大的缺陷密度,使得表面复合增加,短波响应下降。一般来说,通过合适的陷光工艺、再结晶技术、钝化措施等即可有效提高太阳电池的效率。制备高性价比的薄膜太阳电池。可以相信以SSP为衬底的多晶硅薄膜太阳电池极具潜力。现在急待解决的问题就是进一步平整SSP的表面,使以其为衬底的多晶硅薄膜质量更优良并适合后续的太阳电池生产工艺。

图3　电池的光谱响应

Fig13　Spectrumresponseofasolarcell

是哪种沉积方式最具优势。然而由于高温生长多晶

硅薄膜的质量好,沉积速率快,电池效率高,远可以补偿高能耗带来的经济损失,众多的研究机构还是选用高温沉积的方法制备多晶硅薄膜,特别是CVD配合ZMR工艺,是现今生产多晶硅薄膜的主流。采用此工艺得到了单结多晶硅薄膜太阳电池的

[16]

最高效率1912%。Goetzberger等提出,晶体硅及非晶硅等太阳电池效率已接近了它们的极限,只有多晶硅薄膜太阳电池犹有潜力,预计效率将接近

[25]

30%。本文中,以SSP为衬底的多晶硅薄膜太阳电池虽然暂时只达到6105%的效率,然而,通过进一步优化多晶硅薄膜制备工艺,采用减反膜,体、表面钝化等技术,太阳电池效率必有大的提升,因而极具发展潜力。

致谢:本文中的电池制备及测试在北京太阳能研究所完成。

5　结　语

多晶硅薄膜电池由于具备高效率的潜力以及低成本的双重优势,越来越受到大家的关注。迄今为止,

还未有定论哪种衬底最适合硅薄膜太阳电池或

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alPVSEC[C],June11—15,20011Jeju,Korea1

STUDYANDDEVELOPMENTSONPOLYCRYSTALLINE

SILICONTHINFILMSOLARCELLS

HuYunfei,ShenHui,LiangZongcun,LiuZhengyi

1

2

3

1

(11CollegeofMechanicalEngineering,SouthChinaUniversityofTechnology,Guangzhou510640,China;

21InstifudeofsdarEnergySystem,ZhongshonUniversity,Guangzhou510275,China;31GuangzhouInstituteofEnergyConversion,CAS,510070,)

Abstract:PolysΟiliconthinfilmsolarcellshasgotmuchattentiontothelowcostandpoten2tiallyhighefficiency1Thethinfilmtechnologywastechnique,temperatureandsub2strates1ThenewdevelopmentsonpolysΟiliconsdiscussed1Poly-siliconthinfilmswerepre2paredbyRTCVD(RapidThermalon)methodwithSSP(SiliconSheetfromPowder)assubstrates,thenthescellsweredevelopedwiththeefficiencyupto6105%1Keywords:CVD;ZMR

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