复合聚硅铝三十絮凝剂的混凝性能研究

第３５卷第３期

２０１２年３月

ＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅ＆Ｔｅｃｌｍｏｌｏｇｙ

弘砣尉鹳数求

Ｖ０１．３５Ｎｏ．３

Ｍａｒ．２０１２

叶长青，徐绪铮，王东升．复合聚硅铝三十絮凝剂的混凝性能研究【Ｊ］．环境科学与技术，２０１２，３５（３）：４７—５０．Ｙｅｃｈａｎｇ＿ｑｉｎｇ，ｘｕｘｕ—ｚｈｅｎｇ，ｗａｎｇＤｏｎｇ—ｓｈｅｎｇ．ｃｏａｇｌｌｌａｔｉｏ“ｐｅｒｆｂ瑚ａｎｃｅｏｆｎｏｃｃｕｌａｎｔｓｃｏｍｐｏｓｅｄｏｆｐｏｌｙｓｉｌｉｃａｃｉｄａｎｄＡｌ枷】．ＥｎｖｉｍｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅ＆Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，２０１２，３５（３）：４７—５０．

复合聚硅铝三十絮凝剂的混凝性能研究

叶长青１，一，徐绪铮３，

王东升３

（１．南通大学公共卫生学院，江苏南通２２６０１９；２．中国科学院烟台海岸带研究所，山东烟台２６４００３；

３．中国科学院生态环境研究中心环境水质学国家重点实验室，北京１０００８５）

摘要：制备了一种新型的复合聚硅铝三十（ＰｓｉＡｌ，）类絮凝剂，与常规聚合氯化铝ＰＡｃ（以Ａｌ。。为主）和Ａｌ。絮凝剂作对比，通过烧杯混凝实验，考察了其对腐殖酸一高岭土悬浊液的混凝效果。结果表明，复合硅的ＰｓｉＡＪ。系列既有Ａｌ。的电中和能力，又起吸附架桥作

用。ＰｓｉＡｌ。絮凝剂对水体酸碱度影响小，可适用于低碱度水体。弱碱性范围内，硅，铝比为ｏ．０５的Ｐｓｉ～。有最高的Ｔｏｃ去除率，最低的投

药量，并能显著提高对非芳烃类的去除能力。

关键词：Ａｌ。；

ｓｉ；

复合絮凝剂；混凝；腐殖酸；高岭土文献标志码：Ａ

ｄｏｉ：ｌｏ．３９６９，ｊ．ｉｓｓｎ．１００３—６５０４．２０１２．０３．０ｌｌ

文章编号：ｌ００３＿６５０４（２０１２）０３一００４７－０４

中图分类号：ｘ１３２

Ｃｏａｇｕｌａｔｉｏｎ

Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ

ｏｆＦｌＯｃｃｕｌａｎｔｓ

ＣｏｍｐｏｓｅｄｏｆＰｏｌｙｓｉｌｉｃ

ＡｃｉｄａｎｄＡｌ加

ＹＥＣｈａｎｇ—ｑｉｎ９１”，（１．Ｓｃｈｏｏｌ

ＸＵＸｕ—ｚｈｅｎ９３，

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Ｄｏｎｇ—ｓｈｅｎ９３

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２２６０１９，Ｃｌｌｉｎａ；

２６４００３，Ｃｈｉｎａ；

２．ＹａｎｔａｉＲｅｓｅａｒｃｈＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＣｏａｓｔａｌＺｏｎｅ，ＣｈｉｎｅｓｅＡｃａｄｅｍｙｏｆ

３．ｓｔａｔｅＫｅｙＬａｂｏｒａｔｏｒｙｏｆ

Ｓｃｉｅｎｃｅｓ，Ｙ趾ｔａｉ

Ｅｎｖｉ姗ｍｅｎｔａｌ

Ｃｔｌｉｎｅｓｅ

ＡｑｕａｔｉｃＣｈｅｌｌｌｉｓ仃ｙ，Ｒｅｓｅａｒｃｈ

Ｃｅｎ仃ｅｆｏｒＥｃｏ＿ｅｎＶｉｒｏｎｍｅｍａｌｓｃｉｅｎｃｅ

ＡｃａｄｅｍｙｏｆＳｃｉｅｎｃｅｓ，Ｂｅｉｊｉｎｇ１０００８５，Ｃｈｉｎａ）

Ａｂｓｔｒａｃｔ：ＡｎｅｗｔｙｐｅｏｆｎｏｃｃｕｌａｎｔｃｏｍｐｏｓｅｄｏｆｐｏｌｙｓｉｌｉｃａｃｉｄａｎｄｔｒａｄｉｔｉｏｎａｌＰＡＣｄ０１１１ｉｎａｔｅｄｂｙＡｌｌ３，ｉｔｓｍａｔｔｈｅｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓ

ｍａｙｅｘｅｎｂｏｔｈ

Ａ１３０（ＰＳｉＡｋ）ｗａｓｓｙｎｍｅｓｉｚｅｄ．ＣｏｍｐａｒｉｎｇｗｉⅡｌＡｌ加ａｎｄ

ｐｅｍ珊ａＩｌｃｅ

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Ｓ似ｌ

ｒａｔｉｏｏｆ０．０５ｉｓｏｐｔｉｍａｌｉｎｃｏａｇｕｌａｔｉｏｎｆｏｒｍｅｈｉｇｈｅｓｔＴＯＣｒｅｍｏＶａｌ，１０ｗｅｓｔｄｏｓａｇｅａｎｄｉｍｐｒｏＶｉｎｇｔｔｌｅｒｅｍｏＶａｌｏｆｎｏｎ—ａｒｏｍａｍａｔｔｅｒｓｉｎｈｕＩＩｌｉｃａｃｉｄｓｉｇｎｉｆｉｃａＩｌｄｙ．

ＫｅｙｗＯｒｄｓ：Ａ１３０；Ｓｉ；ｃｏｍｐｏｓｉｔｅｎｏｃｃｕｌａｎｔｓ；ｃｏａｇｕｌａｔｉｏｎ；ｈｕｍｉｃａｃｉｄ；ｋａｏｌｉｎｅ

聚合氯化铝（ＰＡｃ）是目前使用最为广泛的铝系无机高分子絮凝剂，其中经过预制形成的ｍ。。具有较高的电荷和一定的聚集状态，在聚合氯化铝的混凝过

处于起步阶段。有研究表明，通过硅的复合可增强铝系絮凝剂的混凝性能【９＿１３】，因此将Ａ１∞与硅复合有望开发出一代新型的高效混凝剂。

本文制备了具有不同硅／铝比的新型聚硅铝三十（ＰＳｉＡｌ３０）复合絮凝剂系列，考察其对腐殖酸一高岭土悬浊体系的混凝性能，并与Ａｌ扒Ａｌ。。絮凝剂的混凝效果进行对比。１材料与方法１．１絮凝剂制备

ＰＡＣｌ一ｍ，。（即舢。。）：取一定量舢Ｃｌ。贮备液于双

程中发挥特殊作用，一般被认为是聚合氯化铝混凝的最优形态㈣，而且Ａ１，。形态水解稳定好嘲。近年来随着

分析技术的提高，一种比Ａ１，。更为大型的新型铝聚合体Ａｌ加形态得以发现【５】，其结构由两个８一Ａｌ。。通过四个六配位的铝氧八面体联接而成，带１８个正电荷。这是迄今为止发现的最大的多铝聚合形态。由于其具有比Ａｌ，。更多的正电荷和更复杂的空间结构，在混凝中

也显示出一定的优势㈣，关于Ａｌ加的混凝应用研究仍

《环境科学与技术》编辑部：（网址）ｈｔｔｐ：俩ｋｓ．ｃｈｉｎａｊｏｕｍａｌ．ｎｅｔ．ｃｎ（电话）０２７—８７６４３５０２（电子信箱）ｈｊｋｘｙｊｓ＠１２６．ｃｏｍ

收稿日期：２０ｌｌ—０６一１６；修回２０１ｌ—０８．０８

基金项目：国家自然科学基金（５０９４８０５５）；（５１０７８３４８）

作者简介：叶长青（１９７３一），男，副教授，博士，主要研究方向为水污染控制理论与技术，（电话）０５１３—８５０１２９０８（电子信箱）ｃｑｙｅ＠ｎｔｌｌ．ｅｄｕ．ｃｎ。

万方数据

４８

Ｉｉ砭尉铀数求第３５卷

层玻璃三颈瓶中，用去离子水稀释至一定浓度，然后

ｍ№ｉｎ，

度待用，其形态分布见表１。其中Ａ１。和Ａｌ删分别代表按碱化度２．３加入Ｎａ０Ｈ贮备液，流量设为ｏ．５

Ａｌ单体（Ａ１ｕｍｉｎｕｍｍｏｎｏｍｅｒ）和不可测部分。

由兰格ＢＴ００一１００Ｍ蠕动泵的转速控制，反应温度由

表１混凝剂的形态分布

Ｔａｂｌｅ１

循环水浴控制８０℃，反应过程采用机械强力搅拌。最

Ｓｐｅｃｉｅｓ

ｄｉｓ仃ｉｂｕｄ蚰ｏｆｎｏｃｃｕＩ衄ｔｓ

后ＰＡＣｌ总铝浓度为０．２

ｍｏｌ／Ｌ。

ＰＡｃｌ．Ａｌ加：将ＰＡｃｌ—Ａ１．。样品置于９５℃恒温箱，转

化反应３６ｈ即可，其硅／铝比为ｏ，故亦记为ＰｓｉＡｌ删＿０。

ＰｓｉＡｌ∞一ｘ系列絮凝剂：取适量ｏ．２ｍｏｌ／Ｌ的硅

酸钠溶液，在磁力搅拌条件下，逐步滴加０．５

ｍ０１／Ｌ

１．２烧杯混凝买验

的Ｈｃｌ溶液，控制ｐＨ在７．ｏ左右使产生溶胶，然后移取一定量的充分分散的高岭土贮备液和腐殖按照ｓｉ／Ａｌ摩尔比分别为ｏ。０５和ｏ．５，立刻将聚磋酸贮备液至２Ｌ烧杯中，加入去离子水使高岭土浓度

酸溶胶与ＰＡｃ２３｝昆合并剧烈搅拌使均匀，最后置为５０ｍｇ／Ｌ，腐殖酸浓度为２ｍｇ／Ｌ。然后加人ＮａＮＯ。于９５℃恒温箱转化３６ｈ，分别得到ＰｓｉＡｌ∞一ｌ和

和ＮａＨｃｏ。调节离子强度和碱度均为８×１０＿４

ｍｏｌ／Ｌ，

ＰＳｉＡｌ３０一１０。

该悬浊液浊度为７５ＮＴＵ，ｚｅｔａ电位为一２５ｍＶ，ｐＨ为混凝前，以上４种絮凝剂均配成ｏ．１ｍｏｌ／Ｌ的浓

７．８，作为混凝用水样，其水质指标见表２。

表２高岭土一腐殖酸悬浊液的水质

Ｔａｂｌｅ２

Ｐａｒ枷ｅｔｅｒｓ

ｏｆｋａｏｌｉｎｅ－ｈｕＩｌｌｉｃａｃｉｄｓｕｓｐｅｎｓｉｏｎ

烧杯混凝实验在专用混凝装置中进行。该装置设ＰｓｉＡｌ扩ｌ＞ＰｓｉＡｌ鲫－１０。这里，不加硅的所谓Ａ１３０絮凝有不锈钢方形搅拌浆，尺寸４０ｍｍ×５０ｍｍ，并有数字剂不及高纯Ａｌ。。絮凝剂的电中和能力高，导致该现象的

控制系统。悬浊液用量４００ｍＬ，加入药剂后，３００ｒ／Ｈ１ｉｎ原因是絮凝剂的形态分布差异，ＰｓｉＡｌ犷。絮凝剂中高快速搅拌１ｍｉｎ，然后在４０ｒ／Ⅱ１ｉｎ转速下慢搅ｌｏｍｉｎ，最电荷的Ａｌ。。形态含量不高，约１蹴左右（见表１），而其中

后静置沉淀ｌｏｍｉｎ后取样测试浊度（Ｈａｃｈ，Ｌｏｖｅｈａｎｄ，

的Ａ１．。形态又远远低于ＰＡｃｌ絮凝剂中Ａ１，。的含量。Ｃｏ，ＵＳＡ）、ｐＨ（ＭＰ２２０，ＭｅｔｌｅｒＴ０１ｅｄｏ，Ｓｗｉｔｚｅｒｌａｎｄ）、

２．２除浊效果比较

ＴＯＣ（ＰｈｏｅｎｉＸ

８

０００，Ｔｅｋｍａｒ—ＤｏｈｍａｎｎＣｏ，ＵＳＡ）、

由图ｌ（ｂ）所示，所有絮凝剂的混凝均可达９３％除ｕｖ。“ｕｖ—Ⅵｓ８５００，上海）等水质指标。并在陕搅结束时

浊效果，区别在混凝区间大小和起始混凝投药量（混

取样测试ｚｅｔａ电位（ｚｅｔａＳｉｚｅｒ２０００，Ｍａｌｖｅｎ

ＣＱＵＫ）。

．＋Ｐ：矽。。８。１。。

；１Ａｌ盯１＋ＰＳｌＡ

２结果与讨论２．１电中和能力比较

。彩

严

／．

由图ｌ（ａ）所示，ｓｉ／Ａ１摩尔比越高，其ｚｅｔａ电位一ｄｏｓｅ曲线越位于下方，说明复合硅铝三十（ＰｓｉＡｌ∞）系列絮凝剂随着ｓｉ／Ａｌ摩尔比的增加，其电中和能力逐一／

＾…，…．１．１’ｌ＾ｌ

渐下降。依Ｓｉ／Ａｌ摩尔比升高排序，３种絮凝剂达到电荷完全中和的零电位点投药量分别为ｏ．０４７

ｍｍ０１／Ｌ

Ａ１；０．０５３ｍｍｏｌ／Ｌ

Ａ１和０．０７２

ｍｍ０１／Ｌ

Ａｌ。Ａｌｌ３的电中

和能力表现复杂，当低投药量下低于所谓的Ａ１。。（即ＰｓｉＡｌｍ＿ｏ），当体系胶体电荷接近中和（即ｚｅｔａ电位

在一５～＋５ｍＶ）之际，Ａｌ】。的电中和能力又强于ＰＳｉＡｌ扩

ｏ，当体系胶体电荷超过＋５ｍＶ时，Ａ１，。的电中和能力ｄｏｓｅ／ｍｍ０１ ＬＡｌ

又低于Ａｌ舯。仅从零电点的投药量来看，Ａｌ。。的零电位ｍ１余浊

点投药量为ｏ．０４７ｍｍｏ】／ＬＡ１，具最高的电中和能力。图１ＰＳｉＡｌ。系列絮凝剂混凝后的ｚｅｔａＩＵ位和余浊

Ｆｉｇ．１

ＺｅｔａｐｏｔｅｎｔｉａＩａｎｄｒｅｓｉｄｕａｌｔｕｒｂｉｄｉｔｙ据此将各药剂的电中和能力排序为，Ａ１，。＞ＰｓｉＡｌ∞一０＞ａｆｔｅｒｃｏａｇｕｌａｔｉｏｎｏｆＰＳｉＡｌ钏ｓｅｒｉａｌｓ

万方数据

第３期叶长青，等复合聚硅铝三十絮凝剂的混凝性能研究

４９

凝点）出现的位置。ＰｓｉＡｌ扩０和ＰＳｉＡｌ扩ｌ的ＲＴ—ｄｏｓｅ曲线基本重合，都在ｏ．０４ｍｍ０１／ＬＡ１的投药量下达到最高的浊度去除效果，表明较低的ｓｉ／Ａ１摩尔比对Ａ１３０的｝昆凝除浊能力影响较小，但是ＰｓｉＡｌ疆广１的有效混凝区间稍有缩小，ＰｓｉＡｌⅨ广１０的混凝区间显著增宽，并且有效混凝点的投药量也较大。与Ａｌ加系列絮凝剂相比，Ａ１。。有最窄的混凝区间，而且最佳混凝点与其零电位点重合，说明电中和为其主要混凝作用机理。对高硅含量的絮凝剂ＰｓｉＡｌ加一１０，其最佳混凝点出现早于零电点，说明ＰｓｉＡｌ∞系列中的聚硅酸成分发挥了吸附架桥作用。

２．３

７．６，ＰｓｉＡｌ搿广１混凝体系的波动范围为７．５～７．８。

图２ＰＳｉＡｌ，。系列絮凝剂混凝后的ｐＨ

Ｆｉｇ．２ｐＨａｆｔｅｒｃｏａｇｕｌａｔｉｏｎｏｆＰＳｉＡｌ㈨ｓｅ“ａｌｓ

ｐＨ变化

２．４去除有机物能力比较

图３（ａ）、（ｂ）、（ｃ）分别为混凝体系Ｔ０ｃ、ｕＶ掰以及ｓｕＶＡ随混凝药剂投药量变化的关系。由图３（ａ）所

由图２所示，少量絮凝剂的投加，使｝昆凝体系ｐＨ降低，降低幅度依硅含量增加而增大，以上现象由低ｐＨ组分聚硅酸的引入所致，Ａ１，。絮凝剂的ｐＨ降幅也小于ＰｓｉＡｌ加一ｏ，这是因为Ａｌ，。絮凝剂主要形态为Ａ１。。：没有单体铝，Ａｌ。。形态比较稳定，投入水体后其水解作用不明显，所以ｐＨ降幅最小。总体上带来ｐＨ变化程度由弱到强依次是，Ａｌ，。＜ＰｓｉＡｌ∞一ｏ＜ＰｓｉＡｌ∞一１＜ＰｓｉＡｌ加一ｌｏ。但是随着投药量的增加，ＰｓｉＡｌ∞一。和

ＰＳｉＡｌ。。一１表现特殊，ＰＳｉＡｌ。。一ｌ的ｐＨ增大，在ｏ．０４４

示，ＰｓｉＡｌ。。一。和ＰｓｉＡｌ扩ｌ混凝后体系的Ｔｏｃ呈先下

降后增加的趋势，且都在相同的投药量下出现谷值。在低投药量情况下，低硅ＰｓｉＡｌ加一ｌ的ＴＯｃ去除不及未加硅的ＰｓｉＡｌ加一ｏ，但在谷底，低硅含量的ＰｓｉＡｌ。。一ｌ有最佳的Ｔ０ｃ去除能力，去除率高达９２％，ＰｓｉＡｌ舶一。的则只有７８％。Ａ１，。和高硅ＰｓｉＡｌ舯－ｌｏ混凝后的ＴＯｃ呈现明显的阶梯型下降态势。两者Ｔ０ｃ的最佳去除

率均为８６％。

．

Ａｌ投药量下出现峰值，高于所有絮凝剂的

ｐＨ，然后又开始降低，ＰｓｉＡｌ３０＿０在超过ｏ．０５７ｍｍｏｌ，Ｌ

ｍｍ０１／Ｌ

ｕＶ蝴和水体中的有机物量具有很好的相关性。图３（ｂ）可以看出，Ａｌ。。和ＰｓｉＡｌ∞一。在很低投药量下即可将ＵＶ。钳混凝去除９０％，在投药量超过ｏ．０４４

ｍｍｏｌ／Ｌ

Ａ１投药量时，体系ｐＨ值显著降低，所有絮凝剂中ＰＳｉＡｌ扩１０的ｐＨ稳定性最强，这是由于高硅含量絮凝剂有较高的ｐＨ缓冲能力，在考察的投药量范围，其ｐＨ值稳定在７．２～７．４之间。在各絮凝剂有效混凝区间，Ａｌ，。和ＰｓｉＡｌ加一。两者的混凝体系的ｐＨ波动范围为７．５～

Ａ１时，所有药剂的混凝对ｕＶ：斛的去除率都

大于９０％。因此，可以认为，混凝去除ｕＶ蝴的能力高

于ＴＯＣ的能力。

ｄｏｓｅ／ｍｍｏｌ Ｌ

ｆａ）ＴＯＣ

Ａ１

ｄｏｓｅ／ｍｍｏｌ Ｌ

（ｂ）ＵＶ瑚

Ａ

ｄｏｓｅ／ｍｍ０１－Ｌ

ｆｃｌＳＵＶＡ

Ａｌ

图３ＰＳｉＡｌ，。系列絮凝剂混凝去除有机物的比较

Ｆｉｇ．３

ＯｒｇａｎｉｃｍａｔｔｅｒｒｅｍｏｖａｌｂｙｃｏａｇｕｌａｔｉｏｎｏｆＰＳｉＡ１３０ｓｅｒｉａｌｓ

ｓｕｖＡ是ｕｖ２５４与ＴＯｃ的比值乘以１００倍的值，可以用来表征水中芳香性有机碳或含共轭不饱和双键有机物的含量在总有机物中所占比例。通过混凝后体系ｓｕｖＡ的分析，可以更清楚地看出，混凝用腐殖酸的ｓｕｖＡ值很高，说明腐殖酸中不饱和双键有机物的含量很高。经过Ａｌ。。和Ａ１∞混凝后，降低到４不再下降，这表明ｓｕｖＡ小于４时水体中有机物较难通过

混凝工艺去除，这与Ｅｄｚｗａｌｄ研究㈣发现一致。相对而言，低硅含量的ＰｓｉＡｌ加一１对非芳香性有机物的去除能力较高。

３结论

（１）从浊度去除而言，Ａ１。。的混凝作用机理为电中和作用，复合硅的ＰｓｉＡｌ加系列则既有电中和又有吸附架桥作用，达到了混凝剂复配的设计效果。硅的添

万方数据

５０

弘诧尉铀敢求

第３５卷

加降低了Ａｌ∞的电中和能力，但可增加其吸附架桥作用。ＰｓｉＡｌ舯絮凝剂的有效混凝区宽于Ａｌ。。的混凝区。

（２）复配了硅成分的ＰＳｉｍ∞絮凝剂可以有效避免水质ｐＨ的波动，在低碱度水体应用中有独特

优势。

（３）从有机物去除而言，各种絮凝剂的去除与絮凝剂的电中和能力未能有效对应，具体机理还有待进一步的研究。弱碱性范围内，Ａ１培和Ａｌ。。系列絮凝剂对高ｓｕＶＡ的腐殖酸有很好的混凝去除作用，其中添加适量硅的ＰｓｉＡｌ。。一ｌ有最高的去除Ｔ０ｃ能力，最低的投药量，并且显著提高对非芳烃类的去除能力。

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复合聚硅铝三十絮凝剂的混凝性能研究

作者：作者单位：

叶长青， 徐绪铮， 王东升， YE Chang-qing， XU Xu-zheng， WANG Dong-sheng

叶长青,YE Chang-qing(南通大学公共卫生学院,江苏南通226019;中国科学院烟台海岸带研究所,山东烟台264003)， 徐绪铮,王东升,XU Xu-zheng,WANG Dong-sheng(中国科学院生态环境研究中心环境水质学国家重点实验室,北京,100085)

环境科学与技术

Environmental Science & Technology2012,35(3)

刊名：英文刊名：年，卷(期)：

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