地表水中全氟有机化合物污染现状及其危害研究进展_刘怡_董文娜_

水污染防治WaterPollutionControl

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地表水中全氟有机化合物污染现状及其危害研究进展

刘

怡

1

董文娜

2

李烨

2

任培芳

2

（1.中冶建筑研究总院有限公司，北京100088；2.北京市环境保护科学研究院国家城市环境污染

控制工程技术研究中心，北京100037）

摘要：全氟有机化合物（PFCs）是一类人为产生的污染物，被广泛应用于化工生产领域，目前已有大量的PFCs进入地表水环境，在国内外各大河流、湖泊、海洋均有检出。人体对PFCs的暴露途径主要通过饮用水、饮食和空气/灰尘等方式摄入。综述了地表水中PFCs的来源、污染现状、人体暴露途径及潜在危害，以期为我国地表水环境中PFCs的环境监测和生物安全性研究工作提供参考。关键词：地表水；全氟化合物；污染

DOI：10.13205/j．hjgc．201502009

PＲOGＲESSINＲESEAＲCHONPOLLUTIONSTATUSANDHAZAＲDSOFPEＲFLUOＲINATEDOＲGANICCOMPOUNDS（PFCs）INSUＲFACEWATEＲ

LiuYi1

DongWenna2

LiYe2

ＲenPeifang2

（1.CentralＲesearchInstituteofBuilding＆Construction，MCCGroup，Beijing100088，China；

2.NationalEngineeringＲesearchCenterofUrbanEnvironmentalPollutionControl，BeijingMunicipalＲesearchInstituteof

EnvironmentalProtection，Beijing100037，China）

Abstract：Perfluorinatedorganiccompounds，akindofanthropogenicpollutants，arewidelyusedinchemicalproduction．Alargenumberofperfluorinatedorganiccompoundshaveenteredintosurfacewaterenvironment，andaredetectedinmajorrivers，lakesandseasathomeandabroad．Humanexposurepathwaystoperfluorinatedorganiccompoundsincludedrinkingwater，foodandair-dustinhalation．Inthepaper，thesources，currentpollutionstatus，humanexposurepathwaysandpotentialhazardsofperfluorinatedorganiccompoundsinsurfacewaterwerereviewed．Itwasexpectedtoprovidesomereferencesforenvironmentalmonitoringandbiosafetystudies．

Keywords：surfacewater；perfluorinatedorganiccompounds；pollution

0引言PFCs已在地表水、升，海水以及饮用水中广泛地检出，作为一类新兴有机污染物，其潜在危害引起了越来越多的关注，国内外的科研人员正在对PFCs危害生物体健康的机理进行研究。已有研究证明，含有8～12个碳的脂肪酸全氟化合物对实验动物具有明显的致毒效应

［1］

地表水是水资源的重要组成部分，是农业灌溉、工矿和城市的重要水源之一。然而，人类在生产实践过程中源源不断地将有毒有害污染物排放到江河湖海等地表水中。目前，地表水中有机化合物的污染已经严重危胁人类的健康。全氟有机化合物（perfluorinatedchemicals，PFCs）是分子中与碳原子连接的氢全部被氟取代的一类有机化合物。由于氟的电负性较大，碳氟键具有较高的能量，使其性质非常稳定，具有优良的表面活性和耐温性能，广泛应用于化工、电子、制药、航天等领域。随着检测技术的提

收稿日期：2014－05－01

。国外许多国家非常关注PFCs污

染问题及其引起的生态效应。欧洲议会在2006年召集其各成员国制定法律限制全氟辛烷磺酸盐（PFOS）的生产和使用，认为全氟辛酸盐（PFOA）存在与PFOS相似的风险，该法律已于2008年正式实施

［2］

。目前

国内还未出台相应的标准对PFCs的生产和使用进行限制，本文综述了地表水PFCs的来源、污染现状、人

44

环境工程EnvironmentalEngineering

体的暴露途径及潜在危害，以期为进一步开展地表水PFCs的研究提供参考。1

地表水中PFCs的来源

PFCs是一类人为产生的有机污染物，自1951年首次被合成以来，以其优异的热稳定性、化学稳定性、高表面活性及疏水疏油性能，广泛应用于工业生产和生活消费，例如用于防水、透气服装，防水防污的室内装饰、地毯、皮革、不粘炊具和食品包装，消防用途的防水灭火剂，用于化工领域的黏合剂、蜡、上光剂、表面活性剂、乳化剂、湿润剂等

［3］

近海岸的浓度远高于公海中的浓度。内陆河流受到的污染更加严重。日本淀川河流域的浅表水中PFOS和PFOA的含量分别为0.4～123ng/L和4.2～2600ng/L，在靠近污水处理厂排出口与支流河口处的水体中检测到最大值

［9］

。Moody［10］在加拿大多伦

6

多Etobiccoke河检测到高达2.26×10ng/L的

PFOS，因该采样点遭受到含氟泡沫灭火器的污染。Skutlarek［11］在莱茵河与鲁尔河的交界处检测到高浓度（598ng/L）的PFCs，其中PFOA的浓度达到519ng/L，这与内陆港口和工业生产的输入有关。Sinclair［12］在纽约地区污水处理厂达标排放水中同时检出PFOA和PFOS，其浓度分别高达58～1050ng/L和3～68ng/L。在靠近氟化物工厂的美国田纳西州河河水上游检测到PFOS的浓度只有32ng/L，而受污水排放的影响，下游河水中PFOS的浓度骤升为114ng/L［13］。可以看出，PFCs已经在全球各大海洋与河流中迁移、扩散，造成了更大水域的污染。2.2

国内污染水平现状

国内地表水中PFCs的污染状况同样堪忧，各大水系和流域均受到不同程度的污染。金一和

［14］

。

PFCs主要通过直接排放、间接排放和大气沉降进入地表水中。直接来源指通过点源或者面源扩散进入地表水，例如通过生活污水、工业废水、污水处理厂、垃圾填埋场或暴雨径流等方式进入地表水体。间接来源主要指全氟化合物的前体物质

［4-5］

，如全氟烷

［6］

基磺酞氟、氟调醇、氟硅橡胶和氟硅树脂等在生物和化学作用下降解为终端产物PFOS和PFOA并通过大气干、湿沉降进入地表水。

截至目前，全球历史上PFCs的排放量估算值已

［4］

达到3200～7300t，美国和欧洲是PFCs的重要生

。大气

沉降，主要是指一部分挥发性的PFCs逸散到大气中，

地面水、地下水和海水中均检在部分城市自来水、

出了PFOS，表明我国地表水环境普遍存在PFOS污染，自来水出厂水中PFOS浓度为0.40～1.53ng/L，生活污水和工业废水中的PFOS浓度为1.50～44.6ng/L。杜旭［15］对长江口水体中8种PFCs的浓度水平进行了测定，总浓度范围为2.07～6.19ng/L，在黄埔江口的水样中检出了高浓度（86.1ng/L）的PFOA。So［16］测定了长江和珠江水中PFCs的含量，发现PFOS是珠江流域中主要PFCsPFOA是长江流域污染物，浓度为0.90～99ng/L，中主要PFCs污染物，浓度为2.0～260ng/L，其他PFCs化合物如全氟丁基磺酸（PFBS）、全氟己烷磺酸（PFHxS）、全氟癸酸（PFDA）、全氟十一烷酸（PFUnDA）等含量较低。刘冰［17］对松花江流域PFCs进行测定，发现松花江水体普遍存在PFOS和PFOA的污染，2.68ng/L。最高浓度分别达到8.04，Yang［18］对辽河中PFCs进行检测，得出PFCs的平均浓度为43.6ng/L，最高值达131ng/L。

可见，中国国内PFCs的污染水平与国外发达国家基本持平，局部工业发达地区PFCs的污染浓度甚至超过发达国家水平，污染水平与水体离污染源的距离和工业生产的发展程度相关。

产者和使用者。2009年5月，斯德哥尔摩公约已将PFOS列入公约并禁止使用，美国、英国、瑞典等国家已经颁布相应的法律法规限制PFOS和PFOA的生产和使用。USEPA已将PFOA列为人类可能致癌物，将在2015年前全面禁用PFOA。瑞典发表声明禁止PFOS进入瑞典市场，严格控制PFOS的进入途径。PFCs自中国是为数不多掌握PFCs生产技术的国家，2003年开始在国内大量生产和使用。从2005年开始，国内对这类性能优良的化工新材料需求量不断激2006年已超过200t，增，以PFOS的产量为例，其中100t用于出口，截止到2010年中国PFOS的产量仍

［7］

超过100t。因为美国和欧洲对PFOS的禁用，中国

已经成为生产PFOS的新市场。PFCs的大量生产和使用最终会扩散至不同的环境介质，并通过各种途径污染地表水。22.1

地表水中PFCs的污染水平国外污染水平现状

研究表明，以PFOS和PFOA为主要代表的PFCs已经进入全球范围内的地表水。Yamashita

［8］

在全球

PFOA各大洋水体中均检出了PFOS和PFOA。其中，PFOA在是海洋水体中的主要污染物，其次是PFOS，

水污染防治WaterPollutionControl

45

33.1

人体暴露途径及潜在危害人体暴露途径

通过了解人体的暴露途径和PFCs的潜在危害，

的浓度分别高达69～3700ng/g和11～2500ng/g。相对于成人，儿童受暴露的程度更高，因地板和地毯是儿童经常玩耍的地区，也是灰尘较常聚集的场所。3.2

PFCs对生物体的潜在危害

美国环境保护局和其他国际组织将PFCs列为疑似人类致癌物质，相关的科研人员正在对PFCs致癌的可能性进行评估。PFCs特殊的化学性质使其一旦进入生物体内便被蛋白吸收，很难代谢出体外。在动PFOA主要分布在肝脏和血清中，物实验中，其次是肾脏，其他器官含量较低白蛋白和其他蛋白结合

［32-33］

有助于采取相应措施减少体内的摄入。人体对PFCs的暴露途径主要有饮用水、饮食和空气/灰尘摄入。

人体每天使用和饮用的水有一部分来自地表水，自来水处理厂将地表水处理后供生活所用，然而目前水处理厂缺乏有效的去除技术和手段

［19］

，使得含有

PFOS和PFOA的水直接进入饮用水源地［20-21］。Jin［22］对中国21个城市饮用水中PFOA和PFOS的含量进行了测定，发现在远离人为干扰的偏远地区，自2.4ng/来水中PFOA和PFOS的最高值分别为1.3，L，14.1ng/L，城市地区最高值达到30.8，广州和深圳

［23］

自来水中PFOA和PFOS的含量居首。Mak对国

，在血清中几乎完全与和王昕

［36］

［34］

。PFCs对生物体具有不

［35］

同程度的毒性效应。杨晓缇对PFOS的

PFOS可危害全身脏器，毒理研究实验表明，表现为抑制免疫系统，损伤肝细胞，降低生殖细胞繁殖能力，干扰酶活性，破坏细胞膜结构。胡芹

［37］

内各大城市PFCs的含量进行排序，得出上海饮用水中PFCs含量最高，达到130ng/L，其次是武汉、南京、深圳、厦门和沈阳，而北京的生活饮用水中PFCs的含

［24］［25］

量最低，为0.71ng/L。Fromme和Cornelis分别

研究了PFOS对

斑马鱼胚胎发育及成鱼的毒性，发现当PFOS达到0.5mg/L时，胚胎的死亡率开始升高、孵化率降低且胚胎发育畸形，可引起成鱼细胞增殖及多个器官发生明显病变。Ankley

［38］

提出当饮用水中PFOA的含量在1ng/L和2ng/L时，饮用水进入人体的贡献率占总暴露源的1%，Nooelander［26］则认为当饮用水中PFOA的含量在

［27］9ng/L时，其贡献率可达到55%。Thompson认为

PFOS对淡水鱼类的研究发现，

具有生殖毒性和内分泌毒性，并可引起雌鱼卵巢组织病变。PFCs还可影响神经元的生长分化、突触发生和脑的发育

［39］

，Liao［40］发现PFOS可抑制海马神经

人们通过饮用水摄入PFCs的含量与水中PFCs的浓Steenland度水平有关，

［28］

［29］

和Hoffman的研究支持

突的生长，并且明显抑制突触发生。

目前，还没有确凿证据证明PFCs可引起人体组织器官病变。Gilliland发生异常。Olsen

［42］

［41］

了这一观点，在饮用水被高浓度PFOA污染的社区，民众血清中PFOA的含量是升高的。

饮食摄入是人体暴露于PFCs的另一个重要途径。人们可通过饮用受PFCs污染的牛奶，食用被污染的蔬菜、肉类和海产品以及食品包装涂层和烹饪工具涂层中PFCs的迁移等途径进入人体。许多报道认

［24］

为饮食是人体暴露于PFCs的主要途径。Fromme

对暴露于PFOA的职业工

人采集血样，未发现肝脏代谢酶、脂肪蛋白和胆固醇

对职业暴露人群的血液进行分

－9

同样析，发现血液中PFOA的浓度高达1.32×10，［43］

没有观察到PFOA对肝脏的损害。但Apelbe和

Fei［44］在对新生婴儿生长指标的研究中发现，PFOS会降低新生儿体重，同时可使职业人群患膀胱癌和前列腺癌的危险性增高。Melzer

［45］

的研究发现，在欧洲和北美，成人每天通过饮食的摄Corelis［25］则认为饮食的摄入量为2～3ng/（kg·d），

d）。然而饮食对人体入量更高，可达到6.1ng/（kg·中PFCs摄入量的贡献值仍具有很大的不确定性，目前食品中PFCs的研究数据比较缺乏，这主要是因为缺乏足够灵敏的检测食品中PFCs的方法，同时也受限于食品包装和食品加工的复杂性。

室内空气和灰尘中PFCs的浓度水平远高于室外环境空气

［30］

在对美国普通成年

人的健康调查中发现，患有甲状腺疾病的人群与健康人群相比体内存在更高浓度的PFOS和PFOA。4

结语和展望

PFCs经大量的生产和应用，最终将进入各个环境介质，地表水成为了PFCs汇集污染饮用水的源头，通过直接饮用和生物放大效应存留于人体中。我国尚未全面开展地表水环境中全氟有机化合物污染的调查，在PFCs应用安全性问题受到日益关注的全球背景下，需要全面开展PFCs环境监测与生物安全性研究，深入了解PFCs对人体的暴露途径及贡献水平。

，室内PFCs主要来源有含PFCs的喷雾

剂，木质地板、地毯、家具和家电中PFCs的挥发等。Moriwaki［31］报道了日本居室内灰尘中PFOS和PFOA

46

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