河流温室气体排放通量及其影响因素的研究

河流温室气体排放通量及其影响因素的研究

1 研究背景

随着人类社会经济的发展，环境问题日益突出，大气中温室气体浓度的不断升高及由其造成的全球变暖已经成为国际社会关注的焦点。大气中主要的温室气体有CO2、CH4和N2O，其对温室效应的贡献率近80%(kiehl J T et al,1997)。其中CO2对温室效应的贡献率最大，约占60%，并正以1.9ppmv的速度增长，是最重要的温室气体(IPCC,2000)。其次是CH4，其增温潜势是CO2的21~23倍左右，占温室气体对全球变暖贡献总份额的15%(Hansen J E et al,1990)。N2O是一种痕量的长寿命温室气体，其在对流层中可以存在114年之久，在100年尺度上，N2O的辐射效应常数是CO2的296~310倍(IPCC,2007），对温室效应的贡献率约占5%。此外，N2O还会破坏和减少平流层臭氧。

大气中不断增加的温室气体的浓度促使了大量的针对其从陆地和水生环境中释放的研究(Conrad R et al,1996)。水生环境中，海洋、河流、河口、湖泊、湿地等天然水体是大气CO2、CH4、N2O重要的源。自Craig等(Craig H et al,1963)首次对海洋中溶存N2O进行分析后，国际大量学者相继对全球各大洋、近岸、河口及河流等地进行了研究，研究内容包括水体中温室气体的生消机制，源、汇转换，时间、空间特征及其影响因素，并估算水体环境向大气释放温室气体的量。

全球范围内，由于占地面积大，湿地被认为是CH4和CO2的主要排放源(Le Mer J et al,2001;

宋长春等,2006)然而，工业革命以来，大量的人类活动(如石油燃料、农业生产、土地利用和管

理等)对全球碳、氮循环产生显著的影响，使得碳、氮负荷成倍地从陆地生态系统进入水生生态系统(虞中杰,2011)，同时营养盐和有机物质的大量输入剌激了底泥和水体环境中微生物的新陈代谢，导致CH4和CO2、NaO在河流、湖泊等淡水水体中的分压经常超出大气平衡分压的数倍使得其在表层水体均为过饱和状态(Richey JE et al,2002)，从而导致水生生态系统CH4、CO2、N2O的排放明显增加。有研究表明，河流的环境条件有助于N2O的形成(Cole JJ et al，2001)。据估算，在全球范围内，河流和河口可能占目前全球人为N2O释放量的20%，其数量级与已确定的人为原因造成的土壤N2O排放源数量级相当(Seitzinger SP et al ,1998)。BeauHeu等(2011)认为，溪流和河流释放的N2O已超过人类向大气排放N2O的10%，是IPCC估计数量的3倍。王佳宁等(2012)通过对国内3个流域不同类型河流研究，发现其估算的所有河流N2O释放系数(EF5-r=0.881%)显著高于2006年IPCC提出的参考值(0.25%)。河口湿地沉积物和海底沉积物等高度厌氧环境中产生的CH4占大气CH4自然排放源的40%以上(Solomon S et al ,2007)。随着城

市化进程，农田土壤的流失、工业和生活污水的注入，使得城市地区河流产生黑臭现象，其浓度比开阔大洋高1~2个量级(Abril G et al ,2009)。河流每年大约以溶解态和颗粒态向海洋输送1Gt的碳，而通过水-气界面向大气中释放的1013g/a的CO2(Richey JE et al ,2002)。粗略估计，上世纪90年代，每年约有15.3Mt的碳从整个长江流域输送到大气中(谭燕等,2004)。David等(2011)结合全球474个淡水生态系统研究发现，考虑到如今估算的淡水水域0.65Pg (CO2eq)·yr-1的CH4的排放量以及1.4 Pg (CO2eq)·yr的CO2的排放量的总和相当于全球陆地温室气体汇的79%，很明显淡水生态系统是全球温室气体平衡中的一个重要组成部分。

目前在内陆淡水生态系统中，水-气界面的温室气体排放大多集中在湿地、湖泊和水库等生态系统，而对河流生态系统在温室气体排放贡献方面的实验研究仍较少。尤其是我国快速的城市化、工业化进程扰乱了城市区域正常的水循环，导致生活污水排放量增多、地下水超采、水质恶化等一系列水环境问题。此外，为了缓解城市经济发展与能源制约之间的矛盾，尽管很多城市都全面制定温室气体排放清单以掌握城市温室气体的排放现状和主要排放源，以期提出有地方特色的减排方案和政策措施，但在城市温室气体排放清单的核算过程中，河流对温室气体排放的贡献被并入废弃物(生活污水和工业废水)和湿地(天然河流)中考虑并且IPCC的估算方法对影响因子和产生机制的空间差异的考虑不够精确。因此，作为人们赖以生活、生产的重要资源，同时担负着各种社会活动废物排放的城市河流，其水-气界面的温室气体交换不可忽视。

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2 国内外研究现状

2.1 河流水体中CO2、CH4、N2O的浓度及其水-气界面排放通量

河流CO2、CH4和N2O的释放是减少河流碳氮负荷量的重要途径，同时为了更深入地确定这3种温室气体的源汇清单，近年来部分学者分别对全球各种类型的河流温室气体释放通量进行了观测和研究。Hlavacova等(2006)对捷克Sitka溪流释放的温室气体通量用3种不同的方法进行观测发现，3种方法观测下，Sitka河流均为CO2、CH4和N2O的排放源。赵炎等(2011)通过对香溪河支流采用漂浮静态箱在2009~2010年间观测发现，香溪河支流的CO2平均排放量约76.52mg·m-2·h-1，其中在春季和水华期间，表现为对大气中CO2的吸收；CH4的平均排放量约为0.2449 mg·m-2·h-1；N2O的平均排放量约为0.0117 mg·m-2·h-1。通过研究发现，河流和河口CO2的释放量或过饱和度均随上、中、下游一次递减(Sarma VVSS et al ,2011)。Crosswell JR等(2012)通过对北卡罗来纳州Neuse河口CO2分压进行27个连续流动观测发现CO2通量呈现高度的空间、时间的变异性，其最大值出现在高流速的秋季，最小值出现在高风速高初级生产的春季。Frankignoulle等(1998)通过对整个欧洲内河口和外河口CO2分压研究也发现，在春季

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浮游植物开始生长的时候，水中CO2的分压会出现欠饱和的情况，而其他时间均为过饱和状态，并且整个河口的CO2的通量在0.1~0.5mol(CO2)之间，每年欧洲河口平均排放30~60Mt的碳，相当于西欧5~10%的人为CO2的释放量。Diane等(2001)人通过对Brocky Bum流域C循环研究发现，该流域中以CO2为主要成分释放到大气中的C占到总C量的34%，剩余C中57%以DOC的形式随下流流失。

河流、河口中甲烷浓度无论在时间上还是空间上都存在很大的变化，已报道的河流、河口最低浓度出现在英格兰的Tyne河，低达2.6nmol·L-1(Upstill-Goddard RC et al ,2000)，最高浓度是在印度的Adyar河，高达153000 nmol·L-1(Nirmal Rajkumar A et al ,2008)。Angelis等(1987)通过对俄勒闻州的河流和河口111个釆样点进行为期4年的观测发现，所有的釆样点CH4对于大气均是过饱和的。赵静等(2011)通过对长江中、下游及长江口研究发现，长江中溶存的甲烷均处于过饱和状态，是大气中甲烷的净源。对威尼斯Orinoco流域的河流调查发现，河流水体CH4的年排放量是该流域内森林排放CH4的5倍，河流溶存CH4主要以气泡方式排放进入大气中

(Smith L et al ,2000)。

河流本身溶存的N2O的浓度很高(Dong LF,2004)。McMahon等(1998)采用密闭通量箱法对科罗拉多州South Platte河的N2O释放量研究发现，该河N2O过饱和度高达2500%。Stow等(2005)研究发现Neuse河平均的N2O排放通量为309.6±32.6μgN·m·d。基于N2O在水中的过饱和程度，Kaplan等(1978)研究表明，河流可能代表N2O的一个显著的排放源。在沉积物富含营养物质的低地河流，N2O占整个通过硝酸盐还原过程中总的气体的42%( Garcia-Ruiz R et al ,1998)。Gamier 等(2006)通过对塞纳河河口的研究估计出该区域硝化作用和反硝化作用产生的N2O占总N2O产生量的比例分别为73%和57%。

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2.2 河流水体中CO2、CH4、N2O的产生机制 2.2.1 河流水体中CO2的产生机制

河流的碳交换作用性质及CO2通量大小直接受控于河道水体中有机碳(OC)和无机碳(IC)的组成特征及其近界面一系列的物理化学平衡过程(焦树林等,2008)。一般情况下,河流水-气界面的CO2存在如下的平衡过程：

CO2?H2CO3?H?HCO3??H??CO32?

在河流表层，河流水体的浮游生物利用光合作用将水体中溶解的无机碳“固定”为有机碳，从而导致水体CO2分压降低，减少水-气界面排放的CO2，甚至成为大气CO2的汇。在河流的初级生产过程中，还需从水中获取磷酸盐和硝酸盐，降低水中碱度，进一步降低CO2

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分压，减少其水-气界面排放量(Barkan E,Luz B et al ,2001)。而水生生物的呼吸作用则正好相反，在夜间释放CO2，使水中CO2分压增加，促使CO2从水体进入大气。此外，水体中有机物质的矿化作用，尤其是溶解的有机物质(DOC)被水生生物分解也会释放CO2气体(Huttunen JT et

al ,2003)。

有机物在沉积物中有明显表层富积现象(张丽媛等,2010)。新鲜沉积物——水体表面一系列氧化还原反应也会导致二氧化碳在沉积物表层的生产、消耗和积累。即使被认为是贫营养型的巴西Lo-bo-Broa水库，其沉积物中二氧化碳的浓度也达1~9mmol/L(Abe DS et al ,2005)。研究表明，通过水一气交界面进入大气的二氧化碳有20%来自于沉积物(程炳红等,2012)。Diane等

(2001)研究认为有机物的呼吸时CO2的主要来源。

2.2.2 河流水体中CH4的产生机制

河流中CH4主要通过以乙酸为底物的产甲烷菌或氢营养型产甲烷菌在厌氧的底泥或缺氧的均温层中产生。具体的机理为：由特定的产甲烷菌通过利用CO2作为电子受体或利用类似烷烃的小分子化合物在缺氧的环境中发生如下反应：

CH3COOH?4H2?2CH4?2H2O

有机营养的产甲烷过程代表了这个复杂食物链中的最后一步并且有2/3的甲烷产自这一过程。该反应需要在氧化还原电位在-200mVd的高度还原环境中进行,因此O2、硝酸盐(NO3-)和硫酸盐(SO42-)这类的电子受体也需要经历还原反应，并且由于硫酸还原菌、硝酸还原菌对H2、乙酸等反应物有更强的竞争力因此沉积物中大量存在的硫酸盐及硝酸盐会对CH4的产生过程起到抑制作用。

CH4的汇主要为在表层水中通过水-气界面释放到大气中和在表层沉积物或水柱中被嗜甲烷菌氧化消耗(Valentine D et al ,2002)，并且在扩散传输过程中超过90%的CH4会在氧跃层被消耗。此外，CH4还可以在无氧条件与SO42-、NO3-、Mn()、Fe()发生厌氧化(AOM)反应(CH4?SO42??HS??H2O?HCO3)。在硫酸盐缺乏的淡水环境中，硝酸盐或者亚硝

?酸盐可以参与到CH4的厌氧氧化过程中。 2.2.3 河流水体中N2O的产生机制

河流N2O是河流环境中氮循环的氧化还原反应中的一个中间产物，其主要是通过硝化、反销化作用生成。它也可以在NCV异化还原为氨根离子(NH4+)的过程中作为一个副产物释放

(Garcia-Ruiz R et al ,1999)，此外NH4的厌氧氧化过程也能产生N2O(ITrimmer M et al ,2006）。

+

硝化作用是NH4+经硝化细菌的氧化，转变为NO3-的过程。在NH4+氧化为NO2-和NO2-氧

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化为NO3的两个过程中均有N2O产生。反硝化作用是反硝化细菌在水环境氧气浓度极低的情况下，以NO3-为电子受体转换最终转化为N2的由相应的酶执行的多步反应。N2O是反硝化作用的中间产物，在某些酶缺失的情况下，也可以作为反硝化过程的主要产物(Bowden W et

al ,1986)。目前对于河流N2O的来源及形成机理还仍不清楚。研究表明，河口湿地通常可以清

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除10~60%氮负荷，其中反硝化作用起到了重要的作用。Castro-Gonzalez等(2004)研究发现,在低溶解氧的河流,反硝化作用产生的N2O超过总N2O产量的92%。Allen等(2007)也指出河流中发生在沉积物-水界面的反硝化反应是N2O产生的重要的源。尽管反硝化作用产生更多的N2O，但硝化反应往往发生在沉积物表层，更易于扩散到上层水体，因此Meyer等(2008)人为硝化作用是沉积物释放到水体N2O的主要来源。此外，沉积物是产生N2O的重要场所，Wang等(2007)过对长江口潮滩的研究发现，水体自身产生N2O的速率很低。Ferron等(2009)也指出N2O总是由沉积物扩散进入水体。

2.3 水气界面气体传输方式

水体与大气间气体交换与沉积物之间有紧密联系，水-气界面所排出温室气体中的绝大部分CH4来自于沉积物中碳的厌氧分解，但其中大约90%的CH4在沉积物-水交界面和水体中被氧化，沉积物也是水库氮的重要源与汇，其中氮的可转化态参与氮的界面循环(王禄

仕,2010)，在生化作用下释放N2O。

温室气体在空气和水体之间主要的交换方式有水-气界面的分子扩散；自沉积物通过水柱的冒泡排放;在沿岸区域沉水植物通气组织的传输(Casper P,2000)。不同的溶解度、在变温层不同的浓度以及不同的大气分压导致CH4、CO2、N2O的水——气传输路径也不尽相同。CH4几乎不溶于水体，因此在河流深层高浓度的Cftt易形成气泡，并以冒泡的方式传输到大气中。此外，好氧的表层水也会导致CH4的浓度和扩散释放速率均处于较低的水平。相反，CO2和N2O是可溶性气体，因此，该两种气体易在河流底部累积，并且水柱可以作为其载体通过扩散方式传输到大气中。此外，对稻田的研究表明，CH4和N2O均可通过稻田植物传输到大气中(Yu K et al ,1997）。

2.4 水库水气界面温室气体通量监测方法 2.4.1 静态箱法

静态箱法是一种原理简单、方便操作的水气界面气体通量观测方法。它通过在水体表面放置一个顶部密封的箱体，箱体底部中通，收集表层水体以扩散方式排放的二氧化碳和甲烷等待测气体，每隔一段时间测量箱体中待测气体的浓度，根据浓度随时间的变化率来计算被覆盖水域待测气体的排放通量(Beaulieu J J,2008;Beaulieu J J,2010)。

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静态箱——气相色谱法的优点是能同时分析气体样本中的多种成分，精度高，是开展水库水气界面温室气体通量观测最常用的一种方法。但是静态箱——气相色谱法通常只能获得点上的通量数据，且劳动强度大，气体分析成本较高，不适宜开展大区域、长期的观测；同时由于传统方法采用手动操作可能导致的人为误差，以及将所收集气体样本送实验室进行色谱分析的过程中，气体样本成分可能发生改变，都将导致最终计算得到的通量计算结果产生误差(Beaulieu J J et al ,2011)。

2.4.2 梯度法

水气界面的二氧化碳和甲烷扩散通量取决于水体与大气中对应气体的浓度以及气体的交换系数，梯度法正是基于这一原理，通过同时测量表层水和大气中的温室气体浓度，计算两者的浓度差，再根据气体交换系数，计算通量(Clough T et al ,2006)。梯度法可用下式表示(Cole

J J et al ,2001)：

F?K(Cw?Ca)

式中Cw为水体表层溶解的气体浓度，umole/L；Ca为大气中对应气体的浓度；k为气体交换系数，cm/h，与表层水体的湍流状况有关。

梯度法通过不同的气体浓度分析方法，可以实现对任何水生态系统表层水体和大气温室气体浓度的连续监测(Li F Y et al ,2011)。因而可用以进行水库水气界面气体通量的时间序列观测，是水气界面气体通量观测的常用方(Li P P et al ,2010)。

梯度法是一种基于气体水气界面扩散的过程半经验模型方法，但其对扩散过程的原理和驱动机制并没有很好的体现，因此模型计算的结果可能存在较大的不确定性，这种不确定性与相关环境因素如风速、降雨等的显著变化有关(Xiong Z Q et al ,2002)。

2.4.3 倒置漏斗法

倒置漏斗法(invert funnel)是用以对通过冒泡方式排放的温室气体进行采集和分析的观测方法。它是以倒置的漏斗联接气体收集装置，将装置置于水体表层以下一定高度处，收集水下产生的气泡，通过分析气体收集装置中气体的浓度，估算通过冒泡方式排放的气体通量。由于甲烷在水中的溶解度较小，在水库一定深度范围内，冒泡是其主要排放方式，因此，倒置漏斗法主要用于对甲烷冒泡排放量的观测(Zhao Y C et al ,2011)。

倒置漏斗法可以对观测点上通过气泡排放的气体通量进行监测，其局限性在于定点观测无法实现区域连续监测，且由于冒泡排放存在很强的时间和空间变异特征，倒置漏斗无法全面捕捉其排放信息(DUCHEMIN E et al ,1999)。在众多研究中，倒置漏斗法通常与静态箱法相结

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合，对水气界面温室气体的扩散与冒泡排放通量同步观测。

2.4.4 基于TDLAS的监测技术

可调谐二极管激光吸收光谱(Tunable Diode Laser Absorption Spectroscopy，TDLAS)技术是利用二极管激光器波长调谐特性，获得被测气体在特征吸收光谱范围内的吸收光谱，从而实现对气体定性或定量监测和分析。TDLAS方法具有精度高、响应迅速，可实现对大区域内多种气体的同时观测，在工业气体检测及甲烷等大气痕量气体监测中得到广泛应用

(MATTHE C J D et al,2003;TREMBLY A et al,2005)，也为水库温室气体通量区域观测提供了新思路。

2.4.5 涡度相关法

涡度相关法是目前直接测定大气与群落间二氧化碳交换通量的主要方法，也是国际上二氧化碳和水热通量测定的最常用方法，涡度相关法是通过测定大气中湍流运动所产生的风速脉动与物理量脉动，直接计算物质的通量(GURRIN F,2007;TREMBLY A et al ,2005）。

涡度相关法要求常通量层满足3个条件(RAYMOND A et al ,2001;SOUMIS N et al ,2004)：①热力中性大气条件下；②被测下垫面大尺度宏观均匀；③测点上风方向相当大的区域内气体通量排放均匀。采用涡度相关法可以获得相比箱法更大区域内的温室气体排放通量，并且可以实现长时间的无人值守连续观测，但同时涡度相关法也存在成本高、技术复杂、对环境要求较高等问题，目前，该方法主要应用于陆地生态系统的碳通量研究(UNESCO et al ,2009)。

2.5 环境因子对河流系统CO2、CH4、N2O产生的影响 2.5.1 温度

在大气压一定的的情况下，水体中溶存的气体和温度呈反比，温度升高，溶解度降低，气体从水面逸出，这也是热带地区温室气体排放量高的原因之一。此外，水温升高会使水中溶氧量下降，有机体呼吸作用增强。一般情况下，温度增高10℃，细菌的耗氧率约增大2.5倍，轮藻耗氧率约增大2.3倍(刘靖,2004)。底泥呼吸作用促进CO2的释放，同时缺氧的环境为CH4和N2O的产生创造了条件。Roulet等(Roulet NT et al,1997)发现CO2日释放通量与底泥温度呈正相关，同时水温也会影响CO2在水柱中的传输速度和溶解能力及水合速率。Lousi等(2000)认为沉积物在水温的影响下使积累的CH4的量大于扩散到水中的量，促进CH4形成气泡。Kalff(2001)通过对加拿大menphremagog湖的研究发现，由于温度对水体和沉积物中微生物的调节作用，成为影响反硝化作用的重要因素。Zimmerman等(1994)人对美国德克萨斯湾河口沉积物的研究显示反硝化速率最高值出现在夏季，且温度对反硝化作用的影响达52%。

2.5.2 pH值

水中有机物进行分解时会消耗掉溶解氧并释放CO2，从而导致pH值变小。同时，pH值

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影响水体中CO2浓度，当pH值较高时，水体中游离的CO2就会转变为碳酸盐，水体中CO2分压就会降低，导致水中溶解的CO2处于不饱和状态，促使大气中CO2进入到水体中，相反当pH值较低时CO2则从水体向大气中扩散。Therrien等(2012)发现当pH值> 8时，所观测的湖泊和水库会从大气中吸收CO2气体，水体成为CO2的汇。大多数甲烧氧化菌的最适pH值范围大约在中性(7~7.5)(Dunfield P et al ,1993)，尽管甲烧氧化菌对土壤酸碱性没有产甲烧菌敏感，但其对酸性条件更为敏感反硝化速率的最佳pH值为7.0~8.0并且N2为反摘化的主要产物，当pH值降低时则有利于N2O的释放，pH值降至5.2时，N2O则为主要产物对于硝化作用，当pH值在

3.4-8.6范围内时，N2O的释放量和土壤pH值呈正相关，当pH值较低时则抑制硝化作用。

2.5.3 溶解氧

缺氧沉积物中的碳大部分以甲烷和二氧化碳的形式排放，而在氧含量丰富条件下，沉积物中的碳主要以二氧化碳的形式排放。由于氧气的存在抑制了产甲院过程，沉积物中氧气的含量极大地控制着水生生态系统CH4的产生与排放(Popp TJ et al ,2000)。土壤(沉积物)氧化还原电位可以衡量土壤的厌氧程度。Masscheleyn等(1993)研究表明，当土壤氧化还原电位低于-150mV时，产甲烷菌才能产生CH4。Ronner等(1983)破究得出当水体DO饱和度在5%~110%之间时，N2O主要通过硝化反应产生，当DO饱和度在0%~5%时，硝化、反硝化及硝酸盐异化还原等过程都有可能产生N2O。在富氧区，硝化菌活性增强的同时，O2还会和NO3竞争成为电子受体阻止反硝化，但是过高的O2浓度对确化反应也不利，当溶存氧浓度超过饱和时的2~2.6倍时，沉积物中的硝化速率下降15~25%( Henriksen K et al ,1988)。低氧区，N2O的产生主要由反确化作用控制。

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2.5.4 有机质

Striegl and Michmerhuizen(1998)研究发现湖泊中CO2的饱和度随着可溶解无机碳的输入而增强。沉积物中有机质含量越高、微生物活性也就越强，其释放CO2的能力也越强。在沼泽湿地中，沉积物中有机物含量及性质对CH4的产生有明显的影响(Moore T et al ,2006)。甲烷可以通过细菌作用在富含有机物的缺氧沉积物中产生，其产生速率很大程度上取决于可降解的有机质含量。溶解的有机碳可作为脱氮细菌的能量源。研究表明，土壤(沉积物)中反硝化作用与土壤有效碳含量密切相关，而与总碳含量无关，土壤中加入有机质可促进反硝化强度。虽然总有机质中可利用有机质含量一般较低，但沉积物中有机碳分解的12%就能提供反硝化所需的碳源，因此反硝化速率仍然随着有机碳含量的升高而升高(Hamersley MR et al ,2002)。

2.6 结论与分析

（1）目前就水库、湿地、海口、河口等温室气体排放量研究较多，而对单个河流的温室气

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体排放量研究较少。

（2）国内外研究中，研究对象大多数为一个地区某一种水体或不同水体，而针对一个城市内的沟渠、鱼塘、河流、水库温室气体的源汇研究较少。

（3）研究中大多利用河流中温室气体的分压或浓度计算出河流水-气界面温室气体释放的通量，而利用静态暗箱法直接观测3种气体的研究较少。

（4）国内大多数学者都是就某一季节水——气界面温室气体通量日变化及影响因素分析，而长期定点监测其排放通量的研究较少。

（5）目前大多研究都只针对各个观测点温室气体排放通量的比较，并未对其具体产生机制进行深入的研究分析。

（6）大多都只测定水体中溶存的温室气体量，对河流沉积物的研究较少。

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