旋转滑动弧氩等离子体裂解甲烷制氢

第44卷第2期年2月

燃摇料摇化摇学摇学摇报

JournalofFuelChemistryandTechnologyVol.44No.2Feb.2016

文章编号:0253鄄2409(2016)02鄄0192鄄09

旋转滑动弧氩等离子体裂解甲烷制氢

张摇浩,朱凤森,李晓东*,吴昂键,薄摇拯,岑可法

(浙江大学能源清洁利用国家重点实验室,浙江杭州摇310027)

1.0-2.0eV,电子密度高达1015cm-3,是介于热与低温等离子体之间的一种等离子体形式,具有独特的物理特性,可以在达到较高反应效率的同时,保持较大的处理量;在CH4裂解制氢实验中,CH4转化率可达22.1%-70.2%,并随进气流量和CH4/Ar比的增大均逐渐降低;H2选择性为21.2%-61.2%,并随进气流量的增大先基本不变后有所增大,随CH4/Ar比的增大逐渐降低;与应用于甲烷裂解的不同形式的低温等离子体对比(如微波、射频、介质阻挡放电等)可以发现,旋转滑动弧在获得较高甲烷转化率、较高H2选择性和较低制氢能耗的同时,还可以保持较大的处理量,即进气流量可达6-20L/min。关键词:旋转滑动弧;等离子体;光谱分析;甲烷裂解;氢气中图分类号:TK91摇摇文献标识码:A

摘摇要:采用切向气流和磁场协同驱动的旋转滑动弧氩等离子体,先通过光谱分析法计算了其电子温度和电子密度,了解其物理特性,将其应用于甲烷裂解制氢,研究了进气流量和CH4/Ar比对反应效果的影响。结果表明,该滑动弧系统电子温度为

Rotatingglidingarcplasmaassistedhydrogenproduction

frommethanedecompositioninargon

ZHANGHao,ZHUFeng鄄sen,LIXiao鄄dong*,WUAng鄄jian,BOZheng,CENKe鄄fa

Abstract:Akindofrotatingglidingarc(RGA)argonplasmaco鄄drivenbytangentialflowandmagneticfieldwasinvestigatedandusedforhydrogenproductionfrommethanedecomposition.InordertoobtaininsightsintothephysicalcharacteristicsoftheRGAplasma,opticalemissionspectroscopy(OES)analysiswasusedtodeterminetheelectrontemperatureandelectrondensity.Inaddition,theeffectsoffeedflowrateandCH4/ArratioontheperformanceofthemethanedecompositionprocessinthisRGAplasmawerealsoinvestigated.Resultshaveshownthat,theRGAplasmaisakindofuniqueplasmabetweenthermalandnon鄄thermalplasma,withelectrontemperatureof1.0-2.0eVandelectrondensityof1015cm-3.Inthissystem,theCH4conversioncouldbe22.1%-70.2%anditincreasedwiththeincreaseofflowrateorCH4/Arratio.TheH2selectivityvariedfrom21.2%to61.2%,andwiththeaugmentofflowrate,theH2selectivityfirstvariedslightlyandthenincreased.Acomparisonofdifferentnon鄄thermalplasmas(e.g.,microwave,radiofrequency,anddielectricbarrierdischarge)showedthattheRGAplasmacouldprovidearelativelyhighCH4conversionandH2selectivity,aswellasarelativelylowenergyconsumptionforH2production,whilemaintainingahighflowrate(i.e.,processingcapacity)of6-20L/min.

Keywords:rotatingglidingarc(RGA);plasma;opticalemissionspectroscopy(OES);methane

decomposition;hydrogen摇摇氢能作为21世纪最具潜力的清洁能源,已经被广泛应用在化工、炼油、能源等领域,而其中车载燃主要通过甲烷水蒸气催化重整进行,但该种方法存在催化剂易失活、装置体积大、成本高、流程复杂等缺点,因此,不适用于车载制氢这种小规模制氢领域[1]。

摇摇

*

(StateKeyLaboratoryofCleanEnergyUtilization,ZhejiangUniversity,Hangzhou摇310027,China)

滑动弧放电(Glidingarcdischarge,GAD)等离子体重整技术由于效率高、投资小、结构简单、无需催化剂、启停迅速、能耗低等优点,在重整制氢方面具有良好的应用前景[2]。滑动弧放电等离子体是一种在常压下产生的周期性摆动的非平衡等离子体,由法国Lesueur等于1988年提出[3]。滑动弧等离子体中75%-80%的能量消耗在非平衡等离子体

料电池方面的应用尤其受到广泛关注。传统的制氢

Received:2015鄄06鄄09;Revised:2015鄄09鄄14.

Correspondingauthor:Tel:0571鄄87952037,Fax:0571鄄87952438,E鄄mail:lixd@.

摇TheprojectwassupportedbytheNationalNaturalScienceFoundationofChina(51576174),theSpecializedResearchFundfortheDoctoralProgramofHigherEducationofChina(20120101110099),andtheFundamentalResearchFundsfortheCentralUniversities(2015FZA4011).(2015FZA4011)项目资助

国家自然科学基金(51576174),高等学校博士学科点专项科研基金(20120101110099)和中央高校基本科研业务费专项资金

第2期张摇浩等:旋转滑动弧氩等离子体裂解甲烷制氢

19摇3

区域,整体显示出明显的低温等离子体特性,因而具有良好的化学选择性和较低的能耗[4,5]。同时,由于无需抑制电流和电压,因此,相较于其他低温等离子体具有的特性[5]。由于滑动弧等离子体所具有的独特优势,其被提出之后便被学者们逐步应用在子体,滑动弧还具有更大的能量密度,这也是热等离

本物理参数,而等离子体中所进行的化学反应效果也与电子密度和电子温度直接相关[19]。发射光谱技术由于灵敏度高、无干扰性、光谱信息丰富等优点,是目前对等离子体进行诊断较为理想的手段[20]。因此,研究首先通过发射光谱法,计算分析了旋转滑动弧氩等离子体的电子密度、电子温度随进气流量的变化,认识该种等离子体的物理特性。此后,作者将该种等离子体应用于甲烷裂解这种氢气产量高、无CO2排放的制氢方式,研究了进气比例和进气流量对CH4转化率、H2选择性以及制氢能耗等的影响。

了燃料重整制取氢气或合成气[6-10]、辅助燃烧[11]、有机污染物脱除[12]、二恶英降解[13]、废水处理[14]、材料表面改性[15]和杀菌消毒[16]等领域,并部分实现了工业应用。

Petitpas等通过对比分析指出,相比于其他应用于燃料重整的低温等离子体形式,滑动弧技术具有更高的重整效率

[2]

弧反应器主要分为两种:传统的刀片式滑动弧(Rotatingglidingarc,RGA)。其中,旋转滑动弧由性粒子均匀等优点,在重整甲烷制氢方面具有明显的优势。Lee等[17]采用气流驱动的旋转滑动弧进

。而用于甲烷重整制氢的滑动

1摇实验部分

1.1摇系统流程和实验装置

图1为实验装置系统流程示意图。旋转滑动弧制氢实验系统主要包括进气系统、滑动弧反应器、直流电源、测量分析系统。甲烷和氩气通过质量流量控制器(Massflowcontroller,MFC)控制流量,混合均匀后进入旋转滑动弧反应器,反应后的气体产物通过气相色谱仪(GC9790A,福立仪器)进行检测。反应10kV,双鸿电子)提供,电路中外加40k赘负载电阻。发射光谱系统主要包括:单色仪(PI鄄Acton2750)、ICCD(PI鄄MAX2,512伊512像素)以及光纤接收器,光纤接收器置于等离子体区域正上方约15cm处。单色仪入射狭缝为0.1mm。光栅(2400grooves/mm)分辨率为0.1nm,对波长230-800nm的光子都具有较高的量子效率

。

器所需10kV直流电由高压电源(WWL鄄SS,380V/

(Knife鄄shapedglidingarc,KGA)以及旋转滑动弧于等离子体区域大、反应物与等离子体接触充分、活

行了甲烷部分氧化制氢的研究,得到的最高CH4转化率可达95%,H2选择性则接近100%,重整效果明显好于传统的刀片式滑动弧。

实验室研制出了切向气流与磁场协同驱动的旋转滑动弧反应器应用于重整燃料制氢

[18]

器中,电弧在旋转气流与洛伦兹力的协同驱动作用下稳定快速旋转,反应物与等离子体接触更加充分,且活性粒子分布更加均匀,有利于提高重整效果。

电子密度和电子温度是表征等离子体特性的基

。在该反应

图1摇实验装置系统流程示意图Figure1摇Schematicofexperimentalsetup

摇194

燃摇料摇化摇学摇学摇报

摇摇旋转滑动弧反应器结构示意图见图2,内部锥内外电极均由不锈钢制成,最小极间距为2mm。气流从环形空腔通过三个切向进气口进入反应器内形成旋转气流。外电极外部为环形磁铁,磁场强度约为0.2T,平行于反应器轴线方向。电弧在磁场中受到切向的洛伦兹力,使得电弧绕内电极快速旋转,转速可达100转/s。快速旋转的电弧形成了稳定的等离子体区域,延长了反应物的停留时间,增大了等离形电极高100mm,接10kV直流电压,外电极接地。

WS(Ne,Te)=2伊

/6-1/2

0.068N1)伊10-16wNeeTe

w均为电子温度Te的函数,可根据文献[23]中提供的琢和w数值,拟合出琢和w分别成Te的函数,进而根据已求得的Te得出对应的琢和w。此外,VanDerWaals展宽有[24]:

W0.7

式中,Ne、Te分别为电子密度和气体温度,琢和

]

[1+1.75伊10

第44卷

-4

/4

N1e琢伊(1-

(1)

子体的接触面积,有利于反应的充分进行

。

图2摇旋转滑动弧反应器结构示意图Figure2摇SchematicoftheRGAreactor

1.2摇光谱分析计算方法1.2.1摇电子温度

研究采用处于局域热力学平衡(LocalThermodynamicEquilibrium,,以上能级激发能量LTE)等离子体所常用的玻尔兹曼曲线斜率法

[20]

为横坐标,以ln[En

据-1不/(kT同跃迁的(参Inm姿nm数拟)/(合gnAnm出直)]为纵坐标,根线斜率即为exc的参数:上能级统计权重),进而求出电子激发温度gTexc。不同能级

nE,跃迁几率[21]系中,电子温度T。A而在nm以及上能级激发能量n,可通过NIST查询LTE体e即可近似等于电子激发温度Texc后文将通过LTE标准来判定旋转滑动弧等离子体,是否处于LTE状态。

1.2.2摇电子密度实验中选定ArI696.54nm谱线,通过计算展宽来求得电子密度。首先通过反卷积程序计算出该谱线的Lorentz展宽,而Lorentz展宽又主要包括Stark展宽和VanDerWaals展宽[22]对Stark展宽有[23]:

。

V根据热电偶测温实验(Tg)=1.52/Tg,该旋转滑动弧氩等离子(2)

2-16体中气体温度L/min)变化不大Tg在实验所研究的工况范围内(10%以内),因此,借鉴文(流量献[22]中的方法,可假设Tg为一恒定值,计算出Wv进而结合公式(1)、(2)计算出电子密度N,

e与N呈线性关系,拟合直线后的截距即为。W而WLW爷与e同时求得气体温度WvT,爷,即可将vv对比,采用迭代法,直到Wv爷抑Wv1.3摇反应性能评价

g和电子密度Ne。

甲烷转化率x(CH产物C4),氢气选择性s(H2,其他副

mHn选择性s(CmHn定义如下:

)和单位氢气电耗C(H2)x(CH4)(%)=q0(CHq4()CH-q4()

CH40)

伊100%

(3)s(H2)(%)=

0(0CH.5伊4)q-(H2)

伊100%

s(CmHn)(%)=

m伊q(q(CCH4)

(4)

mHn0C(H(CH4)-q(CH)

4)

伊100%(5)

2)(%)=

P伊60伊10q(H-3

此外,引入单位体积甲烷能量输入密度2)

(6)

Ei的概念来反应输入能量的大小,定义如下:

Ei(kJ/L)=

P伊q60伊10-3

式中,P为电弧0(CH放电4)

(7)

功率,W;qq(CH04)分别为反应前后甲烷的流量(,CHL/4)和

q2摇C(H2)的流量为生成氢气的流量,L/min。

,L/min;q(Cmin;mHn)为产物mHn2.1摇结果与讨论

光谱分析

控制总进气流量从2L/min增加到16L/min,实验研究了氩等离子体电子温度Te和电子密度Ne随进气流量Q的变化。电子温度计算所采用的谱线及其光谱学参数见表1,数据取自NIST[21]流量为2和4L/min时的玻尔兹曼曲线见图。3。进气

由

195

图3可知,线性拟合的效果较好(R2分别为0.94414L/min,玻尔兹曼曲线的斜率由-0.4965降为电子密度计算中,对ArI696.54nm谱线典型的Voigt拟合结果见图4。由图4可知,Voigt线型可以很好地拟合出该波长处的谱线,进而可得出Gaussian展宽和Lorentz展宽进行相应的计算。电子密度计算过程中所得的气体温度Tg为(480依25)K。

子温度逐渐降低;另一方面,由于气流量增大,反应器内气压有所增大,导致自由电子的平均自由程减小,电子不能充分加速以获得更高的能量

。

和0.9728)。此外,随着流量由2L/min增大到-0.6463,从而计算所得的电子温度也随之降低。

Table表1摇1摇Selected采用的谱线及其光谱学参数

spectrallinesandparameters357姿/nm

Eg427.662.A75伊10/s-1823u/eV430.227.14.018u433..97伊105377伊105

14.3442.011.92伊107

19.525157476.2060819.3127

518.496..17伊1040伊10

19.6696.1.38伊10615.554706.77546.39伊10613.87305727.7231.80伊10613.323738..29408..83伊10647伊106

13..3033513.30

35

图3摇Ar696.54nm谱线典型的Figure3摇玻尔兹曼曲线Typicalboltzmann(Q=2plot和4ofL/Armin)

摇化摇。图由5图为电子温度和电子密度随进气流量的变(Q=2and4L/min)

696.54nm

16L/min,电子温度由5可知,随2流.01量eV由降低到2L/min1.07增eV大到

电子密度整体呈上升趋势-3,由1.33伊1015;而48.随进气流量的增大L82伊10cm-315增大到/min时有所降低cm,但其中,为412.13伊10L/min15cm时的电子密度较-3。分析可知,(由后文可知),高能电子获得的能量降低,单位体积的能量输入密度降低,从而电图4摇Ar696.54nmFigure4摇Typicalvoigt(Q(Qfit=谱线典型的2=ofLVoigt拟合结果

2Lspectral/min)

/min

)

lineinAr696.54nm

图Figure5摇电子温度和电子密度随进气流量的变化as5摇aElectronfunctiontemperatureoffeedflowandrate

density

摇是由于气体密度的增大引起摇电子密度随气流量的增大呈上升趋势;另一方面,电子平均自

,一方面由程的减小也使得自由电子与分子、离子之间的碰撞更加频繁,从而产生更多的自由电子。12L/min时的电子密度有所降低,可能是由该工况下的电弧形态变化所引起。实验中发现,当进气流量逐渐增大到12L/min时,由于电弧区域的散热逐渐增大,电弧弧长会变短,从而减少散热来维持电弧的稳定。表2将旋转滑动弧氩等离子体与典型的热等离

子体和低温等离子体的特性进行了对比[25]2可知,热等离子体中电子温度和气体温度几乎相

。由表等,能量密度大,但同时能耗又较高;低温等离子体中气体温度明显低于电子温度,具有很好的化学选择性和较低的能耗,但其能量密度较低。可以明显

摇196

燃摇料摇化摇学摇学摇报第44卷

看出,旋转滑动弧氩等离子体呈现出“温冶等离子体特性,相比于典型的低温等离子体和传统的刀片式滑动弧具有更高的电子密度,甚至达到了热等离子

体的水平,但同时其气体温度又较低,明显低于热等离子体,因此,这种旋转滑动弧氩等离子体有望在保持较强处理能力的同时具有较低的能耗。

表2摇滑动弧氩等离子体与典型热和低温等离子体特性对比[25]

Table2摇TypicalparametersfortheGAD,thermalandnon鄄thermalplasmas[25]

ParameterNe/cm-3Tg/KTe/eV

Thermalplasma1-10

KGAplasma1.0-1.5

RGAplasma1.0-2.01015480

Non鄄thermalplasma1.0-3.0

1015-1019104-1051011-1014300-3000109-1011300-600

摇摇此外,需要注意的是,研究进行的光谱分析计算McWhirter准则[26],对滑动弧等离子体体系是否处也已得到了证实[27]。

是基于等离子体处于局域热力学平衡状态进行的,为了验证假设的准确性,作者根据方程(8)所示的于LTE状态进行了验证。McWhirter准则是国际较为公认并广泛应用的LTE判定标准之一,其准确性

Ne(cm-3)逸1.6伊1012Te0.5(驻Enm)3

(8)

CH3+e寅CH2+H+eCH2+e寅CH+H+e如[31]:

(13)(14)

CH+e寅C+H+e(15)二是与激发态的Ar*活性粒子碰撞进行分解,Ar+e寅Ar*+e

CH4+Ar*寅Ar+CH3+HCH3+Ar*寅Ar+CH2+HCH2+Ar*寅Ar+CH+H

(16)(17)(18)(19)(20)(21)

式中,驻Enm为该谱线的上下能级差,单位eV。

CH4+Ar*寅Ar+CH2+2H

13.3279-11.5484=1.7795eV,若Te=20000K,则Ne逸1.275伊10cm。可以看出,实验中等离子体

15

-3

对实验所取的Ar696.54nm谱线,驻Enm=

CH4+Ar*寅Ar+CH+H+H2

2.2摇甲烷裂解制氢实验

系统均可认为处于LTE状态。

实验采用旋转滑动弧氩等离子体,分别研究了进气流量Q(6-20L/min)和进气CH4/Ar比例(0.05-0.4)对CH4转化率x(CH4)、H2选择性s(H2)、C2H2选择性s(C2H2),以及制氢电耗C(H2)的影响。实验的气态产物主要为H2和C2H2,这与不同学者采用不同低温等离子体形式进2.2.1摇进气流量对反应的影响

行甲烷裂解反应时的实验结果相符[28,29]。

图6为CH4转化率x(CH4)和输入能量密度Ei

图6摇CH4转化率和输入能量密度随进气流量的变化

Figure6摇CH4conversionand

inputenergydensityasafunctionoffeedflowrate

随进气流量的变化(CH4/Ar=0.4)。由图6可知,随进气流量由6L/min增大到20L/min,输入能量之整体呈降低趋势,由58.8%降至22.1%。由电子直接碰撞进行分解,如

CH4+e寅CH3+H+eCH4+e寅CH2+2H+eCH4+e寅CH+3H+eCH4+e寅C+4H+e

[6,30]

密度由10.5kJ/L降至2.8kJ/L,CH4转化率也随

CH4的分解主要通过两种途径进行:一是与自

:

(9)

摇摇CH4转化率的大小受两种分解方式的综合影响。随着流量的增大,输入能量密度降低,电子温度也随之降低(由光谱分析可知),从而导致电子脱氢能力降低,CH4转化率逐渐降低。此外,电子温度及输入能量密度的降低也可能导致Ar*激发态粒子的生成减少,从而引起CH4转化率的降低。

(10)(11)(12)

20L/min,反应物在等离子体区域的停留时间也由0.596ms逐渐缩短到0.149ms,从而降低反应效率。

除此之外,随进气流量由6L/min增大到

197

气流量的变化。由图7可知,H2和C2H2选择性随进气流量的增大先基本不变,之后有所升高;而制氢电耗整体呈降低的趋势,最低可达16.3kJ/L。和CH2等自由基之间的碰撞重组反应生成,如[6,28]:

H2和C2H2主要通过等离子体空间中H、CH

图7为H2和C2H2选择性以及制氢电耗随进

低使得等离子体处理能力下降;二是随着Ar含量的降低,等离子体区域所产生的Ar*激发态活性粒子减少,降低了与Ar*碰撞而分解的CH4分子数。由此也可以看出,Ar气的加入对CH4的分解有促进作用。

H2选择性的降低可能是由于随着输入能量密

CH4转化率的降低一是由于输入能量密度的降

H+H寅HCH+CH寅2

CCH2H2

(22)2+CH2寅C2H2+H2

(23)(24)

图7摇产物选择性和制氢电耗随进气流量的变化

Figure7摇Products爷selectivitiesand

specificenergyconsumptionasafunctionoffeedflowrate

摇摇随流量由6L/min增大到16L/min,H2和C的综合作用下2H2选择性变化不大,可能是由于在两种裂解方式,CH4分解所产生的H、CH、CH。此后,随着流量继续增大2等自由基浓度变化不大,电子温度降低,自由电子脱氢能力减弱,而电子密度有所增大,引起反应(11)所占比例增大,空间中H、CH自由基浓度增大,从而导致H增大。制氢电耗的变化与放电功率2和C2H、2选择性有所CHH4转化率、2.2选择性和进气流量等参数直接相关。

2.2摇CH4/Ar比对反应的影响

0影响.05确定进气总流量为。到值得注意的是0.40,研究了CH6L/min,调节CH,当4/Ar比对甲烷裂解反应的4/Ar比由

CH反应中会产生较多的炭黑,使得滑动电弧无法稳定

4/Ar比大于0.40时,旋转。图8给出了输入能量密度、CH选择性和制氢电耗随CH4转化率、产物4/Ar比的变化。由图8可以看出,随CH4/Ar比的增大,输入能量密度、CH转化率24和H42选择性均整体呈降低趋势,分别由

61..02%kJ降至/L降29至.010%。

.5kJ/L、70.2%降至58.8%、度的降低,体系中H自由基浓度降低,从而H与H

重组产生的H2分子数降低。C约为2H112的选择性随CH4/Ar比的增大变化不大,%。制氢电耗30随.CH9kJ4//ArL

。

比的增大略有升高,由28.0kJ/L增加至

图8摇输入能量密度、CH4转化率、产物选择性

和制氢电耗随CHandFigureproducts8摇爷Inputselectivitiesenergyasdensity4/Arafunction,比的变化

CH4ofconversionCH4/Arratio

2.2.3摇不同低温等离子体裂解甲烷制氢效果对比

表3为采用不同低温等离子体方式进行甲烷裂解的效果对比。由表3可知,在微波(Microwavedischarge)和射频放电(Radio鄄frequencydischarge,RF0)等离子体系统中,当处理量较-93.05.8L%/min),在较大处理量时但产物中以),可以获得较高的CCH小时(0.009-4转化率(30.2%2烃为主,并无或很少有

H2产生。(93.75-225L/min),微波放电却无法获得满意的CH4转化率。

在介质阻挡放电(Dielectricbarrierdischarge,

DBD)和电晕放电(Coronadischarge)系统中,由于等离子体电子密度和电子温度较低,因此,CH4转化率较低(0.05%-25%),且产物中无H2产生。在Kado的火花放电(Sparkdischarge)系统中,CH化率可达65%,但产物以C4转而Li等的脉冲火花放电(Pulsed2烃为主,无Hsparkdischarge2产生。

)在获得较高的CH4转化率(29%-69%)的同时,H%-51%),但需要注意的是其处理

2选择性也较高(19

摇198

燃摇料摇化摇学摇学摇报第44卷

73.1kJ/L。

量仅为0.01-0.037L/min,且制氢电耗较高,为43-在传统的刀片式滑动弧(KGA)系统中,CH4转

能力,即进气流量可达6-20L/min。

由上可以看出,协同驱动的旋转滑动弧由于其独特的物理性质,在处理量、反应物转化率、产物选择性和制氢能耗等方面来看具有良好的应用前景。而Gutsol等[38,39]通过分析计算以及实验研究也表明,旋转滑动弧这种介于低温与热等离子体之间的等离子体形式,在燃料重整方面极具前景。

化率达15%-75%,且产物中以H2和C2H2为主,H2选择性为32%-78%。而在实验中,采用氩气作较高H2选择性(21.2%-61.2%)和较低制氢能耗(16.3-30.9kJ/L)的同时,还可以保持较大的处理为载气,在获得较高CH4转化率(22.1%-70.2%),

表3摇不同低温等离子体用于甲烷裂解效果对比

Table3摇Comparisonofdecompositionofmethaneassistedbydifferentnon鄄thermalplasmas

Reference[32][33][34][35][36][37][8,9]

ReactormicrowavemicrowaveDBDDBDcoronapulsedsparkKGAsparkDBDRF

CarriergasN2ArHe--Ar-[10]

KGA

ArorHeN2ArAr--Powersource3-5kW50-120W12-23kVDC,15kV12W4-12W,110-190W,120-170W135-163W17W,10kHzDC,10kV20kHz20kHz10-20kHz50HzAC200W

Flowrate/(L·min-1)0.009-0.0470.01-0.047

0.10.006-0.030.01-0.0370.125-0.2

1.5110.6or16-200.0593.75-225

concentration/%

22.2-46.75-2010-371001005-3510015-10015-1004.8-28.6

4100100CH4

conversionx/%9.5-13.2CH4

Productselectivitys/%H2-------19-51抑70-78抑32-40抑45-70抑40-6521.2-61.2

--C2H275.4-97.413.1-24.3抑10抑2158522-5470-9020抑6-20抑20-6010.2-18.0抑35--Energyconsumption/(kJ·L-1)4.3-32.5

------43-73.1

----16.3-30.9

--

85.7-93.830.2-89.04-254-2529-69抑15-4540-50抑50-62抑45-6522.1-70.2抑55-754-65抑0.05-3.6抑0.5-3.7

Thiswork

[7]KGARGA

3摇结摇论

电耗为16.3-30.9kJ/L。

通过与不同形式低温等离子体的对比可以看出,旋转滑动弧氩等离子体裂解甲烷制氢实验系统在获得较高CH4转化率(22.1%-70.2%),较高H2选择性(21.2%-61.2%)和较低制氢能耗(16.3-

通过光谱分析计算可知,协同驱动的旋转滑动

弧氩等离子体的电子温度为1.0-2.0eV,且随进气流量的增大逐渐降低;而电子密度可达1015cm-3量级,明显高于其他典型的低温等离子体放电形式。为主,CH4转化率随进气流量和CH4/Ar比的增大均呈降低趋势,最大达70.2%;研究工况下的制氢参考文献

旋转滑动弧裂解甲烷的气态产物以H2和C2H2

30.9kJ/L)的同时,还能保持较大的处理能力,进气流量可达6-20L/min,因此,是一种具有应用前景的等离子体形式。

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于1956年,公开发行。本刊是我国能源领域中重要的学术性期刊。设有研究快报、研究论文、研究简报、综述和知识介绍等栏目。主要报道国内在燃料化学、化工及其交叉学科的基础研究等领域内的科技新成就和最新进展,刊登具有较高学术水平和应用价值的论文,既传播知识,交流学术思想,又促进了经济发展并为培养人才作贡献。

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