第一章++非线性光学极化率的经典描述09

第一章非线性光学极化率的经典描述

1.1 极化率的色散特性

1.2 非线性光学极化率的经典描述

1.3 极化率的一般性质

上面两式中的J和ρ分别为介质中的自由电流密度和自由电荷密度, M为磁化强度, ε0为真空介电常数, μ0为真空磁导率, σ为介质的电导率, P是介质的极化强度。

由于研究的光与物质相互作用主要是电作用, 可以假定介质是非磁性的, 而且无自由电荷, 即M=0, J=0，ρ=0。所以, 上述方程可简化为

光在介质中传播时, 由于光电场的作用, 将产生极化强度。

P = P L + P NL(1.1 -5)

, 当光电场强度很低时, 可以忽略非线性项P

NL

, 这就是通常的线性光学问仅保留线性项P

L

题。当光电场强度较高时, 必须考虑非线性项P NL, 并可以将非线性极化强度写成级数形式:

P NL = P(2) + P(3 )+ …+ P(r) + …(1.1 -6)

E0(r)是光电场中的实振幅大小。极化强度为P(r,t) = P(ω) e-iωt+ P*(ω) e iωt(1.1 -10) P(ω)为频域复振幅。

考虑电场强度和极化强度的真实性

E*(ω) = E(-ω) (1.1 -11)

P*(ω) = P(-ω) (1.1 -12)

有极分子 正负电荷中心不重合，分子本身 有电偶极矩 p≠0 无外场，热运动导致杂乱分布 外光场，电偶极矩取向相近 P=∑p=0 介质表现出总的极化强度
E
P=∑p≠0

宏观描述

极化强度与外加电场之间的关系各向同性介质：与方向相同，简单的正比关系各向异性介质：与方向不平行，正比关系P G E G E

P G G χ=()()()z E E E y E E E x

E E E P z zz y zy x zx z yz y yy x yx z xz y xy x xx ??? χχχχχχχχχ++++++++=G P G E G

1.1.2 极化率的色散特性

1. 介质极化的响应函数

1) 线性响应函数

因果性原理是物理学中的普遍规律。当光在介质中传播时, 时刻介质所感应的线性极化强度P(t)不仅与ｔ时刻的光电场E(t)有关, 还与ｔ时刻前所有的光电场有关, 即，时刻的感应极化强度与产生极化的光电场的历史有关。

假定在时刻ｔ以前任一时刻τ的光电场为E (τ), 它对在时间间隔(ｔ-τ)以后的极化强度的贡献为d P (t ), 且有

d P (t ) =ε0R (t -τ)·E (τ)d τ（1.1 -13)R (t -τ)为介质的线性响应函数, 它是一个二阶张量, 则ｔ时刻的感应极化强度为

τττεd )()()(0E R P ??=∫∞?t t t (1.1 -14)

∫∞′

′??′?=0

0)()()(τττεd t t E R P 考虑到积分变量的任意性, 用τ替换τ′

∫∞???=0

0)()()(τ

ττεd t t E R P (1.1 -15) (1.1 -18)

(1.1 -19) 2) 非线性响应函数

∫∫+∞∞?+∞∞???=212121)

2()2()()(:),()(ττττττd d t t t E E R P

2. 介质极化率的频率色散

1) 线性极化率张量

对于1.1 -15)表示的线性极化强度关系, 取E (t )和P (1)(t )的傅里叶变换:

∫∫∞∞??∞∞

??==ωωωωωωd e t d e t t i t i )()()()()

1()1(P P E E (1.1 -20) (1.1 -21)

τωωτεωωτωωd d e d e t t i t i ∫∫∫∞∞?∞∞???∞∞

???==)()

1(0)1()1()()()()(E R P P (1.1 -22)

利用频率域内线性极化强度复振幅P (1)(ω)与光电场复振幅E (ω)的定义关系式

∫∞∞???=?=ωωωχεωωχεωωd e t t i )()()()

()()()1(0)1()1(0)1(E P E P 有(1.1 -23)

(1.1 -24)

比较(1.1 -22)式和(1.1 -24)式, 可得

dr e r i ∫∞∞?=ωτωχ)()()1()1(R (1.1 -25)

(1.1 -24)式和(1.1 -25)式就是线性极化强度P (1)(t )和线性极化率张量χ(1)(ω)的表示式。(1.1 -26)－(33) Kramers-Kroning 关系（复变函数，实部与虚部关系）

2) 非线性极化率张量

对于非线性极化强度, 进行类似上面的处理, 可以得到非线性极化率张量关系式。

将(1.1 -18)式中的光电场E (t -τ)进行傅里叶变换, 可得

)()(212121)

2(210)2(221121)()(:),()(τωτωωωωωωωττττε++?∞∞?∞

∞?∞∞?∞∞?∫∫∫∫=i t i e

e d d R d d t E E P (1.1 -34)

若将二阶非线性极化强度表示成如下形式: t

i e d d t )(2121)2(210)2(21)()(:),()(ωωωωωωχωωε+?∞∞?∞∞?∫∫=E E P (1.1 -35)

与(1.1 -34)式比较, 得到二阶极化率张量表示式为

)

(21)2(2121)2(2211),(),(τωτωττττωωχ+?∞∞?∞∞?∫∫=i e R d d (1.1 -36)

同理, 若将r 阶非线性极化强度表示为 E E E ∑==?∞∞?∞∞?∞∞?∫∫∫r m m t

i r r r r r e d d d t P 1)()()(|),,,()(2121)

(210)(ωωωωωωωχωωωε"""(1.1 -37)

式中, χ(r )(ω1,ω2,…,ωr )与E (ω1)之间的竖线表示r 个点, 则第r 阶极化率张量表示式为)(21)(2121)(2211),,,(),,,(r r i r r r r r e R d d d τωτωτωττττττωωωχ+++∞∞?∞∞?∞∞?∫∫∫="""" (1.1 -38)

对于分立（不连续）光

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