型的流化床煤气化过程三维数值模拟

做项目改造时用过的文献拿出来与大家分享,希望对工程技术研究人员有所帮助。

第３８卷第３期

２００８年５月

东南大学学报（自然科学版）

ＪｏＵＲＮＡＬ

ＯＦ

Ｖ０１．３８

Ｅｄｉｔｉｏｎ）

Ｎｏ．３

ＳＯＵｒＨＥＡＳＴＵＮＩＶＥＲＳ兀．Ｙ（Ｎａｔｕｍｌ

Ｓｃｉｅｎｃｅ

Ｍａｙ２００８

基于欧拉多相流模型的流化床煤气化过程三维数值模拟

王小芳

金保升钟文琪

（东南大学能源与环境学院，南京２１００９６）

摘要：以欧拉多相流模型为基础，气相采用足．Ｆ湍流模型，固相采用基于颗粒动理学理论封闭模型，引入传热、传质、煤热解、气化过程反应模型，建立了流化床煤气化过程的三维数理模型，该模型同时考虑了稠密气固流动和相内、相间的化学反应．对直径０．２２ｍ的流化床煤气化炉不同操作参数下的气化过程进行了三维数值模拟，获得了气化炉内气化产物的组分分布、温度分布及化学反应速率变化规律．模型的计算结果与实验结果进行了比较，结果表明：数值模拟与实验吻合较好，最小相对误差仅为１％左右，最大相对误差为２０％左右，平均相对误差小于１４％．关键词：流化床煤气化；欧拉模型；颗粒动理学理论；３Ｄ数值模拟中图分类号：ＴＦ

５３８

文献标识码：Ａ文章编号：１００１—０５０５（２００８）０３—Ｄ４５４Ⅲ７

３Ｄ

ｎｕｍｅｒｉｃａｌｓｉｍｕｌａｔｉｏｎ

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ｍｅｒｉｃａｌｓｉｍｕｌａｔｉｏｎ

ｎｕ—

我国的煤炭资源丰富，油气相对匮乏，在未来相当长的时期内，以煤为主的能源结构不会改变；但利用效率较低、环境污染严重等问题不容忽视．煤气化技术以其高效、环保等优点受到广泛关注．在已成功应用的煤气化技术中，流化床气化炉的气

收稿日期：２００７—１１ｊ２０．

固混合良好，传热效率高，温度分布均匀，有利于碳的转化和煤气生成，显示出巨大的发展前景‘１｜．

流化床内气固两相流动的非均匀结构特征决定了对其研究的复杂性．气固两相流模型主要分为两类：欧拉一拉格朗日模型及欧拉双流体模型．与欧

作者简介：王小芳（１９８２一），女，博士生；金保升（联系人），男，教授，博士生导师，ｂｓｊｉＩｌ２００７＠ｓ曲．ｅｄｕ．ｃＩＩ．

基金项目：国家高技术研究发展计划（８６３计划）资助项目（２００６ＡＡ０５Ａ１０３）．

引文格式：王小芳，金保升，钟文琪．基于欧拉多相流模型的流化床煤气化过程三维数值模拟［Ｊ］．东南大学学报：自然科学版，２００８，３８（３）：

４５４—４６０．

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第３期王小芳，等：基于欧拉多相流模型的流化床煤气化过程三维数值模拟

４５５

拉一拉格朗日模型相比，欧拉双流体模型采用了形式统一的模型方程，计算相对简单且计算量较小，能大量地节约计算时间及计算资源，尤其是对于固气比较高的流化床模型的计算，更具实用性【２】．在欧拉双流体模型中，对于拟流体颗粒流动的描述多采用基于分子动力学的颗粒动理学理论∞Ｊ．ｖ粕ｗａｃｈｅｍ等。引，Ｂｅｎｙａｌｌｉａ等１５Ｊ，ｚｈｏｎｇ等‘２１应用该理论分别对循环流化床提升管部分和喷动流化床内的稠密气固流动特性进行研究，与实验数据对比验证其合理性的同时，获得了大量有益的气固流动规律．

由于气化炉内气同流动特性、化学反应机制以及传热传质过程的复杂性，气固流动与化学反应耦合的数值模型的建立成为难点．亦有学者对此进行了一定的研究：ｗａｔａｌｌａｂｅ等∞ｏ和Ｇｒ萏ｂｎｅｒ等。刊分别对气流床及循环流化床的煤气化过程进行了数值模拟，对气固流动的描述采用欧拉一拉格朗日模型．该方法应用于大型气化炉的模拟，计算时间及计算资源的消耗相当的惊人．Ｙｕ等∞１应用基于颗粒动理学理论的欧拉模型，耦合化学反应，对鼓泡流化床煤气炉进行了数值模拟，并通过与Ｏｃａｍｐｏ等【９１实验数据的对比进行了模型验证．但是该模型将三维不对称流化床结构简化为二维矩形结构，在一定程度上影响了对流化床内流动及反应的描述．

本文在Ｙｕ等哺１二维模型的基础上，建立了流化床煤气化过程的三维数理模型，同时考虑了稠密气同流动和相内、相间的化学反应，对流化床煤气化过程进行三维数值模拟．并将模拟数据与实验数据进行比较，结果显示二者吻合良好．

１模型的建立及求解方法

１．１气固流体动力学控制方程

气相采用欧拉法、七．占湍流双方程模型；同相应用颗粒动理学理论，分别建立连续方程和动量方

程㈨０１．

１．１．１

连续方程

盖（ｄ矿ｓ）＋Ｖ‘（ｄｇｐｓｌ，ｓ）＝ｓｓｓ

（１）盖（ａ护。）＋Ｖ‘（ａ印以）＝ｓｓｇ

（２）

式中，ａ，ｐ和矽分别表示体积份额、密度及瞬时速度．在本文所建立的流动与化学反应耦合模型中，气固之间的非均相反应使得两相间存在质量、动量及能量的交换，ｓ为质量源项，且∽１

ｓ蹭＝一ｓ；。＝恤∑矿。ｙ。

（３）

式中，肘，盯和ｙ分别表示摩尔质量、化学计算系数和化学反应速率．

在流化床反应器内，气体密度是各化学组分和温度的函数，但是流场中的气相可以认为是理想气体，根据理想气体定律，有

麦＝等塞丢

ｐ｜ｐ夤Ｍｉ

㈤

式中，ｔ，Ｍｉ分别表示各气体组分的质量分数和摩尔质量．

１．１．２

动量方程１）气体相

盖（ａ护ｇ珞）＋Ｖ（ａ护ｇ％％）＝一ａｇ

Ｖｐｇ＋

ｄ护ｇｇ一卢（Ｉ，ｇ—Ｉ，。）＋Ｖ‘ｒｇ＋Ｓｇ。以

（５）

式中，ｕ。表示颗粒平均速度；卢为曳力系数；ｒ。为气体相压力应变张量，分别定义如下：

卢＝

季ｃ。掣ａ芦旷ｏ．ｓ

”ｏ券“．７５坚鲁型ａ。姐８

６

ａｇ或

口ｓ

（６）

『０ ４４

腿＞ｌ

０００

和ｉ差（１＋ｏ．１５硭 鲫）取≤１

０００∽’

尺已。：型止出

（８）

ｐｇ

％＝弘ｇ［Ｖ％＋（Ｖ蚝）Ｔ］一知ｇ（Ｖ ‰），

（９）

ｐｇ＝肛ｇｌ＋ｃ：ａｇｐｇＫ２／８

（１０）

式中，如为剪切粘度；肛ｇＩ为层流粘度；ｑａｇＰ。驴／ｓ

为湍流粘度．

２）颗粒相

茜（ａｓｐ。蚝）＋Ｖ（ａ妒以ｌ，。）＝一ａ。Ｖ

ｐ。＋

ａ。ｐ。ｇ＋卢（矽ｇ一矽。）＋Ｖ‘ｆ。＋ＳｓｇＵ。

（１１）

式中，ｐ。为颗粒间的相互碰撞引起的颗粒相压力；

ｒ。为颗粒相压力应变张量，表示为

ｐ。＝ａ｜ｐ。＠［１＋２９０ａ。（１＋已）］

（１２）

舻÷［１＿（老）∽】～

㈤）

茜（ａｓｐ。９）＋Ｖ （ａ护。９）职＝

掣（一Ｖ

ｐ。，＋ｒ。）：Ｖ

ｌ，。＋Ｖ （凡Ｖ

９）一

ｙ。＋咖。＋Ｄ舒］

（１４）

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东南大学学报（自然科学版）

第３８卷

ｙ。＝３（１一矿）ａ：ｐ蕊Ｄ（丢√詈一Ｖ 虬）（１５）

咖。＝一筇＠

（１６）

厂８＝；糕［ ＋詈（ ＋已）ｇ。ａ。】２＋

ＤｇＩ＝羔（券）２ｋ训（１７）

１

８—３８４（１＋Ｐ）ｇｏ【１十了Ｌ１＂，ｇｏａｓＪ

‘ｒ

２南矗“ｌ川√詈

（１８）

丁。＝［（一ｐ。＋￡Ｖ 矽。）＋ｐ。［Ｖ∥。＋

（Ｖ取）’］＿寺（Ｖ佻）Ｊ，

（１９）ｆ，＝手ａ：ｐ。以ｇ。（１＋Ｐ）√詈（２０）

肛。＝÷ａ：ｐ。反ｇ。（１＋Ｐ）√詈＋

！学［１＋詈ａ。ｇ。（１＋Ｐ）】２（２１）

式中，ｇ。为径向分布函数；＠为颗粒动力学温度，用于表征颗粒的随机碰撞及颗粒随机脉动速度的大小；７。为颗粒碰撞导致的动力学温度耗散；咖。表示气体和颗粒湍动能的交换；Ｄ。。为颗粒湍动能的耗散率；厂ｅ为颗粒温度的输运系数；孝。为颗粒相表观粘度；肛。为颗粒相剪切粘度．

１．１．３

能量方程

能量方程考虑气相、固相内的热传导及两相间的热交换，同时忽略粘性耗散项和压力做功及动能的影响：

盖（仅ｇＰｓ以）＋Ｖ（ａ护；ｌ，。以）＝Ｖ（Ａ。Ｖ

ｔ）＋

＾铲（瓦一瓦）＋ｓ。。皿

（２２）导（口妒。只）＋ｖ（ａ护。屹只）：ｖ（Ａ。ｖ

ｔ）＋｜｝ｌ。。（Ｌ—ｔ）＋ｓ踞＾ｌ

（２３）

式中，日，Ａ，１１１分别表示总焓、导热系数及相间的换热系数；ＳⅣ项为由于气固非均相反应所引入的能量源项．各变量为

日＝∑匕屿

（２４）

本模型中，气体混合物热传导系数的计算建立

在分子运动论的基础上，有

护手羲

（２５）

ｊ

７Ａ；ｑ）“

式中，墨为组分＿『的摩尔分数；

机：蟛㈣，

机＝———型———｝

。

（２６）

Ｉｌｌ昭：学

【８（－＋等）】彳

（２７）

其中

肌。＝（７—１０ａｇ＋５ｄ：）（１＋ｏ．７尺Ｐ：。２尸ｒ上）＋

（１．３３—２．４ｓｇ＋１．２ａ：）Ｒ已：。７

Ｐ芦

１．２

化学反应模型

煤气化过程可分为：①煤的热解；②非均相

的气固反应，气相可能是最初的气化剂，也可能是气化过程的产物，固相为煤热解后产生的焦炭；③均相的气相反应．

１．２．１煤热解反应动力学模型

本文中，煤的热解及组分平衡主要考虑：

煤＿＋Ｃ。＋挥发分＋Ｈ２０＋灰

（２８）

挥发分－÷，１１Ｃ０２＋ｎ２ＣＯ＋，１３ＣＨ４＋，１４Ｈ２（２９）

式中，挥发分组分的摩尔数，７鼬＝１，２，…，４）由参

与气化反应煤的工业分析及元素分析所确定．同时假设挥发分析出后颗粒体积不变．

自１９７０年Ｂａｄｚｉｏｃｈ等提出了最简单的煤热双方程、多方程、多组分析出、热解机理性、竞争反型‘¨］．Ｋｏｂａｙａｓｈｉ等提出的一对平行的、一级不可逆反应模型是目前应用比较广泛的热分解模型‘１

２｜：

Ｃ一（１一ｙ１）Ｓｌ＋ｙ１Ⅵ１Ｃ一（１一ｙ２）Ｓ２＋ｙ２Ｋ

幻

｝（３０）

Ｊ

反应速率方程为

譬：华：（ｙｌ七。＋ｙ２足：）ｃ（３２）

譬＝一（忌。＋如）ｃ面２一【七１＋乜）ｃ

（３１）‘ｊ１Ｊ

ｄｆ

ｄｆ

、‘１’－１’—Ｆ一７。

、。一７

中未反应碳的浓度；ｙ为挥发系数；ｙ为挥发分浓‰＝‰ｅｘｐ（鲁）

（３３）

各反应参数取为㈦：Ａｌ＝０．２斗ｓ～，Ａ２＝１３

斗ｓ～，蜀＝０．１０４

６

ｋＪ／ｍｏＩ，易＝０．１６７

４

解动力学的单方程模型以来，许多学者相继提出了应及通用模型等各种经验、半经验以及理论模式中，ｓ。，ｓ：表示挥发分析出反应产生的固体颗粒度；ｃ表示固体颗粒中未反应的煤的浓度；＇，为挥发分析出量；七。，也为Ａｒｒｈｅｎｉｕｓ形式的反应速率系数：

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第３期王小芳，等：基于欧拉多相流模型的流化床煤气化过程三维数值模拟

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ｋＪ／ｍＯｌ，ｙＩ＝Ｕ．，ｊ，ｙ２＝１．Ｕ．１．２．２

表征颗粒边界层的气体传质对燃烧的影响；Ｄ弘＝

气固非均相反应模型

焦炭与０２，Ｈ：Ｏ及Ｃ０：的非均相反应是一个复杂的过程，表现在反应物的扩散、焦炭的破碎、反应与湍流的相互作用等多个方面．为了模型的简化，假设焦炭燃烧时粒径不变；化学反应动力学方程中同时考虑气膜扩散及化学反应的影响．

焦炭的非均相反应速率方程可表示为‘８】

坠丝！卫￡坐为气体扩散系数．

２—刀ｉｒｃ：翳；

ｒｃ

（３４）Ｊ‘ｊ４

式中，Ｋ为焦炭颗粒体积；ｐ。为反应物气体分压；ｋ为反应速率常数，表示为

…¨ｗ晌ｈ丧卜兰］

式中，足。＝Ａｅｘｐ（一寿）；ｃ表示反应物浓度；ｎ，ｍ

ｋ＝（丢＋∥

（３５）

式中，七ａ＝Ａ《ｅｘｐ（轰）为表面反应速率；‰＝

等为气体扩散速率．ｓＩ｝ｌ＝２＋ｏ．６５４横ｓｃ｝

表ｌ化学反应方程式及动力学参数表ｍ州１

１．３物质输运方程

本模型中，假设气相组分包括Ｏ：，ＣＯ：，Ｈ：Ｏ，ＣＯ，Ｈ：，ＣＨ。和Ｎ：，根据第ｆ种物质的对流扩散方程预估每种物质的质量分数，守恒方程表示为¨ｌＪ

景（ｐｇ匕，ｒ）＋Ｖ（ｐｇｙｇ．ｆ１，ｇ）＝一Ｖ‘以．ｉ＋尺ｆ＋￡

（３９）

式中，以。。为气相组分ｆ的扩散通量，由浓度梯度产生；尺。为化学反应的净反应速率；ｓ。表示由于源项产生的额外反应速率．

气相组分的扩散通量由Ｆｉｃｋ定律计算：

以户一（ｐｇＤ抽＋嚣）Ｖ

１．４初始及边界条件

ｙｇ，ｒ

（４０）

口

图ｌ反应器结构简图及网格（单位：姗）

使用无滑移边界条件，且假设壁面热流量为零．颗粒最大堆积密度取为０．６４，流化床内初始床料（石英砂）高度设为１．Ｏｍ，体积份额０．４８‘８Ｊ．模拟工况对照ｏｃ觚１ｐｏ等‘９１的流化床煤气化炉试验数据‘９Ｊ，具

体物料特性、参数及运行工况见表２和表３．

本文的模拟对象为流化床煤气化炉旧］，其结构简图及网格划分如图ｌ所示．采用三维模型，计算域同时采用结构化及非结构化网格，进行分区划分．计算中采用速度入口边界条件．因出口处的流量及压力未知，故使用质量出口边界条件，壁面处

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东南大学学报（自然科学版）第３８卷

瑚（骅）（ｋ黑擀气赫嚣则：川Ｃ０２州Ｎ２川ｃＨ４㈧Ｃｏ）

（ｋｇ．ｈ。１）

８．０８．０８．Ｏ

操作条件

试验结果／％

温度／℃

４２２４２０３６８

（ｋｇ．ｈ一）

１９．４２１．９２８．４

（ｋ．ｈ“）

４．６４．６４．６

温度／℃

１５

一“

９８６

一一

１。“

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…

”

’

ｌ２３

ｌＯ

吼ｍ

斛黔跎６∞够勰Ｍ挎Ｍ∞”酾甜∞饥酡”Ｍ

ｌ

Ｍ跗凹

ｉ

卯舛舳

注：妒为体积分数

２计算结果与分析

为了验证所建模型的精确性，将计算结果与试验数据进行比较（见图２）．其中，表示计算结果的摩尔分数取出口截面的面积平均值．

化¨５｜．所建模型中，根据反应器温度取同定值１．２，但是在试验工况中，反应器内温度有较大波动，产物分配系数也随之变化，故导致计算值的偏差．②０ｃａｍｐｏ的流化床煤气化过程中，包括添加石灰石进行炉内脱硫的过程：

１

ｃａＣ０３＋ｓ０２＋÷０２铮ｃａＳ０４＋ｃ０２二

（４１）

该反应产生额外的ＣＯ：使得化学反应ＣＯ＋Ｈ：Ｏ

承＼籁求长登∞∞勋∞∞加ｍ

Ｏ

—Ｈ２＋Ｃ０２，ＣＯ＋Ｈ２０＋．Ｈ２＋Ｃ０２的逆反应增强，

相应的正反应削弱，因此试验所得的ＣＯ值要较计算值略大，Ｈ，值略小．但考虑到石灰石加入量小，

Ｃ也

Ｃ心

（ａ）工况１对比

Ｃ０

Ｈ２Ｎ２

为了模型的简化，忽略该影响．２．１反应器内各组分分布

图３为不同工况下流化床反应器纵截面（工＝０）上主要化学反应组分的摩尔分数分布图．从图中可以看出：在反应器底部，由于大量Ｃ。的存在，形成了ＣＯ：的较低浓度区，沿反应器高度方向，随着ｃ。的

零＼籁求长世

加∞卯∞∞加ｍ

Ｏ

减少及ｃＨ。燃烧等氧化反应的进行，Ｃ０：浓度逐渐

Ｃ【】２

Ｃ０

Ｈ２ＣＨ４№

（ｂ）工况２对比

８０７０

增加；反应器内的ｃＨ。主要来源于煤热解时挥发份的析出，因此，在煤热解及氧化反应的共同作用下，相对于反应器上部，下部的ＣＨ。浓度较高，到达一定高度后，随着Ｏ：耗尽，甲烷浓度变化逐渐减小；水气置换反应中，正反应为放热反应，因此，在反应器上部，温度的降低有利于该正向反应的进行，从而在ＣＯ减少的同时，Ｃ０：及Ｈ：相应增加．２．２反应器内化学反应速率变化

图４为工况３流化床气化炉纵截面（Ｊ＝Ｏ）上碳的质量分数、温度及各气固非均相反应速率的分

术６０

口预测数据●实验数据

察器

长３０憾２０

１０

’厂ｌ。一．厂－。一．

如图２所示，模型计算所得结果与试验数据吻合较好，最小相对误差仅为１％左右，最大相对误差为２０％左右，平均相对误差小于１４％．对于数值模拟，该误差属合理范围，因此认为所建模型具有可靠性．从图中可以看出，与试验数据相比，计算值中ｃｏ：和Ｈ：偏大，ｃＯ略小．分析其原因有：①在化学反应Ｃ＋仅Ｈ２０＿（２一ｄ）Ｃｏ＋（ａ一１）Ｃ０２＋ａ巩中，产物分配系数ａ的值随温度的升降而变

布图．如图所示：①ｃ。主要分布在反应器的下部，因此非均相反应主要在反应器的下部进行．②ｃ。一Ｏ：的反应速率较ｃ。一Ｈ：ｏ，ｃ。一ｃｏ：的反应速率大．通常，在氧浓度较高时，以ｃ。一Ｏ：的燃烧反应为主，因此，对于燃烧器而言，只需考虑与氧的非均相反应，但是，在煤的气化器中，ｃ。一Ｈ：Ｏ，Ｃ。一Ｃ０２反应亦十分重要，特别是在氧快速消耗殆尽以后【ｌ¨．从图中也可以看出，在气化器底部气体人口，由于氧浓

做项目改造时用过的文献拿出来与大家分享,希望对工程技术研究人员有所帮助。

第３期王小芳，等：基于欧拉多相流模型的流化床煤气化过程三维数值模拟

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度高，Ｃ。 Ｏ：的燃烧反应明显占优，随着高度的增加，氧逐渐减少至零，而水蒸气及二氧化碳的浓度增加，因此在一定的高度范围，Ｃ。一Ｏ：的反应结束，而ｃ。一Ｈ：Ｏ，ｃ。一ｃ０：反应成为主导．③氧气主要集

中在反应器下部，由此引发的燃烧反应放热在反应器下部形成一个高温区．而Ｃ。一Ｈ：ｏ，Ｃ。一Ｃｏ：为吸热反应，因此该高温区也是Ｃ。一Ｈ：Ｏ，Ｃ。一Ｃｏ：反应速率底部较大和上部较小的原因之一．

图３不同工况下反应器纵截面（ｚ＝０）上主要化学反应组分的摩尔分数分布

３

结语

对直径Ｏ．２２ｍ、高２ｍ的流化床煤气炉气化

过程进行了三维数值模拟．气相采用标准七．占湍流模型，固相应用颗粒动理学理论，同时考虑煤气化

过程中的热解、均相反应、非均相反应，以及流动与

做项目改造时用过的文献拿出来与大家分享,希望对工程技术研究人员有所帮助。

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东南大学学报（自然科学版）第３８卷

化学反应的相互影响，建立化学反应速率模型，并将计算结果与实验数据进行比较，结果显示二者吻合良好．通过模拟计算，对流化床煤气化过程进行有效预测，获得反应器内的组分分布、温度分布等规律，以及多种因素影响下反应器内化学反应速率

的变化．研究表明，本文所建立的基于欧拉多相流模型的流化床煤气化三维数理模型及数值模拟方法，符合对象的特性，有助于揭示流化床气化炉复杂的稠密气固流动和化学反应规律，为流化床煤气化炉的结构设计、优化和运行提供有益的参考．

图４温度、Ｃ。分布与反应速率的关系

ｉｃａｌｓｉｍｕｌａｔｉｏｎｏｆｃｏａｌｇａｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ

ａｔ

ｃｉｒｃｕｌａｔｉｎｇｎｕｉｄｉｓｅｄ

参考文献（Ｒｅｆｅｒｅｎｃｅｓ）

［１］周宏仓，金保升，仲兆平，等．流化床部分煤气化实

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ｂｅｄ

ｃｏｎｄｍｏｎｓ［Ｊ］．ｎ纠ＰｒＤｃＰｓｓｉ增死幽，ｌＤｚＤｇｙ，２００７，髂（１０）：９４８—９５８．［８］Ｙｕ

Ｌｉａｎｇ，ＬｕＪｉｎｇ，ｚｈａｌｌｇｘｉａｎｇｐｉｎｇ，ｅｔａ１．Ｎｕｍｅｒｉｃａｌｓｉｍｕｌａｔｉｏｎｏｆｔｈｅｂｕｂｂｌｉｎｇｆｌｕｉｄｉｚｅｄｂｅｄｃｏａｌｇａｓｉｆｉｃａｔｉｏｎｂｙｍｅ

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