铁磁_反铁磁双层膜中交换偏置

铁磁_反铁磁双层膜中交换偏置

第23卷　第1期

　2003年3月物　理　学　进　展PROGRESSINPHYSICSVol.23,No.1Mar.,2003文章编号:1000Ο0542(2003)01Ο0062Ο20

铁磁/反铁磁双层膜中交换偏置

周仕明1,李合印2,袁淑娟1,王磊1

(11复旦大学应用表面国家实验室和复旦大学物理系,上海　200433

21复旦大学信息学院,上海)

铁磁/,摘　要:　

。;然后简述了交换,。

:;铁磁;反铁磁

中图分类号:　O48215;O482.52+3;O482.52+5　　　　文献标识码:　A

0　引　言

铁磁(FM)/反铁磁(AFM)体系(如双层膜)在外磁场中从高于反铁磁奈尔温度冷却到低温后,铁磁层的磁滞回线将沿磁场方向偏离原点,其偏离量被称为交换偏置场,通常记作HE,同时伴随着矫顽力的增加,这一现象被称之为交换偏置,有时称体系存在单向各向异性。Meikleijohn和Bean于1956年在CoO外壳覆盖的Co

颗粒中首先发现了这一现象[1～2]。图1给出了CoO/Co体系中交换偏置的基本特征。CoO/Co颗粒的顺时针和逆时针转矩曲线之间有明显的磁滞效应,两个方向的转矩曲线并不相重合,如图1a的所示,而对于均匀的铁磁材料,高场下转动磁滞趋于零。如图1b所示,当外场沿着冷却场的方向测量时,磁滞回线将向负磁场方向偏离,样品的磁滞回线出现不对称性。交换偏置广泛存在于FeMn/FeNi和Cr2O3/FeNi等很多体系中[3]。为了能够更好地了解交换偏置的基本特征,人们一般采用铁磁/反铁磁双层膜结构。铁磁/反铁磁交换偏置展现出很多新的物理现象,其基本特性与铁磁层和反铁磁层材料、厚度以及结构取向、温度、生长顺序及工艺条件等密切相关,其机制涉及到界面相互作用,包含很多丰富的物理内涵,是凝聚态物理中的重要研究课题。

自从巨磁电阻(GMR)效应被发现以来,各种巨磁电阻器件在机电、汽车、航空航天及高密度信息存储领域的广泛应用,一直受到人们的高度重视。巨磁电阻器件的实用化过收稿日期:2002Ο10Ο08

基金项目:国家自然科学基金资助(1017404,60271013);上海市科委(0252NM004)

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　1期周仕明等:铁磁/反铁磁双层膜中交换偏置63

图1　Co/CoO系统经场冷后在T程中,FM/AFM双层膜交换偏置提高了[4～6]。另外,它(MRAM)的基本结构。所以在基础研究和应用两个。

实际应用中要求FM/AFM双层膜具有大的交换偏置场、小的矫顽力、高的截止温度及优良的热稳定性。尽管发现这个现象已经半个世纪,但是直到八十年代才真正引起人们的足够重视。世界各国的科学家为此进行了大量的理论和实验研究工作[6～10],我国的一些科研单位也开展了一些有意义的工作[11～13]。

1　交换偏置的基本特征

111　铁磁层厚度的影响

许多的实验和理论研究表明,铁磁/反铁磁双层膜中的交换偏置是一种界面效应[14～19]。如图2所示,对于FM/AFM双层膜,如果反铁磁层厚度固定不变,而且FM层的厚度小于其畴壁的尺寸,交换偏置场将反比于FM层的厚度,即HE∝1/tFM,人们可以根据直线的斜率求出双层膜的交换能Jex。大多数工作发现尽管交换偏置场与1/

tFM成线性关系,但是当1/tFM→0时,HE≠0,这有几种可能性。其一,铁磁层的厚度没有得到准确测量。为了准确得到铁磁/反铁磁系统中交换偏置场与铁磁层厚度的关系,需要实验上对FM层厚度的精确测量,而要做到这一点往往比较困难[17];其二,偏离正比例规律可能是由于在磁化强度反转的过程中铁磁层内形成了平行于界面的畴壁[18];其三,如果FM层太薄而不成连续膜时,这一线性规律可能不再成立[19]。

对于连续的铁磁/反铁磁双层膜,矫顽力总是随着铁磁层厚度的增加而减少。例如,在由FeMn构成的双层膜中,室温下的矫顽力与铁磁层厚度的倒数近似成线性关系,这似乎可以简单地理解为交换偏置的界面特性。Tang等人发现Fe/FePd双层膜中矫顽力可

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64物理学进展23卷

)+α以表示为HC(tFM)=HC(tFM=∞/tFM,这两

项分别对应于铁磁层本身的内禀矫顽力和增强的

矫顽力[9],增强部分正比于1/tFM。但是,Zhang等

人在CoO/FeNi双层膜中发现矫顽力与1/tFM呈线

性关系,很显然矫顽力的这一依赖关系就不能简单

地理解为界面效应[20]。由于矫顽力与铁磁层及反

铁磁层的生长质量、微结构及界面的缺陷分布密切

相关,所以铁磁/反铁磁双层膜中矫顽力增强的因

素比较复杂,人们对矫顽力增强机理的研究较少。

112　反铁磁层厚度的影响3/2

交换偏置与AFM　Py(0杂[14]。图3给出了FeMn/FeNi厚度的关系

时,小,HE。当反铁磁层厚度小于一临界

值时,HE趋向于零。因为当反铁磁层厚度小于临

界值时,反铁磁层的总各向异性能小于界面交换

能,即Jex≥KAFMtAFM,所以反铁磁中的自旋随着铁

磁层磁化强度的反转而一起转动,磁滞回线没有出

现交换偏置场[21]。由于不同的反铁磁材料具有不

同的各向异性常数,因此不同的双层膜具有不同的

临界值。根据方程Jex=KAFMtAFM,由临界值就可HEHC与

以求出反铁磁材料的单轴各向异性常数

,为测量反图3　Py(7nm)/FeMn中HE和HC与铁磁材料的各向异性常数提供了新的方法。从图3

AFM厚度的关系可以发现,在反铁磁层厚度从大到小的变化过程中

铁磁层的矫顽力出现一峰值。很多实验发现当反铁磁层的厚度小于临界值时,与相应的单层膜相比,铁磁层的矫顽力仍然有增强,此时铁磁层的等效各向异性常数Keff=KAFMtAFM/tFM。交换偏置对反铁磁厚度的依赖关系还与铁磁/反铁磁双层膜的生长顺序有关,一些实验发现如果铁磁层在反铁磁层的上面,交换偏置场随反铁磁层厚度的变化存在一峰值[22]。这里需要注意的是,反铁磁层厚度的变化可能引起铁磁/反铁磁界面形貌结构的变化,从而影响交换偏置的行为。目前,AFM层厚度对交换偏置影响的机理还有待开展更深入的工作。

113　反铁磁层的结构取向对交换偏置的影响

铁磁/反铁磁交换偏置与反铁磁层的晶体取向密切相关。当界面为反铁磁材料的不同晶格平面时,铁磁层的交换偏置场和矫顽力也不同。反铁磁材料的一些原子平面内自旋相互反平行,同一平面内平均净磁矩为零,即构成所谓补偿界面。而在另外一些原子平

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　1期周仕明等:铁磁/反铁磁双层膜中交换偏置65面内的自旋互相平行,界面总的磁矩不为零,即构成所谓的未补偿界面,它与反铁磁材料相邻原子面的自旋反平行排列。例如,FeMn的(001)和(111)构成所谓补偿面,而CoO或NiO的(111)及FeMn的(110)则构成未补偿界面。未补偿界面的实验结果比较一致,且直观上容易理解。而对于补偿界面实验结果不尽相同,且理解有一定难度。在一些补偿界面的情况,如准外延NiFe/CoO(100)或NiFe/CoO(110)双层膜中HE为零[23],然而在另外一些补偿界面中,如外延FeNi/FeMn(111)双层膜,不但存在交换偏置场,而且数值比由未补偿面构成的双层膜还要大[24]。真实界面总具有一定的粗糙度,补偿界面也由此产生局部的未补偿磁矩,从而产生宏观的交换偏置。对于由多晶反铁磁材料构成的双层膜,当反铁磁材料的择优取向度增加时,交换偏置场将随之增加或减小。实验发现由于FeMn(111)面的交换偏置场最大,FeNi/FeMn(111)织构的强度增加。如果出现新的相,[25](如面心立方的反铁磁Fe50Mn50)是亚稳相,/,、矫顽力及截止温]1.4　由于交换偏置来自铁磁/反铁磁界面的相互作用,所以界面的粗糙度和反铁磁的晶粒尺寸直接影响交换偏置的特征[30～39],但是由于这个问题本身比较复杂,不同的研究小组得到的结论不完全相同。例如,在准外延Fe/FeF2(110)双层膜中,交换偏置场随着界面粗糙度的增加而迅速减少[35],但是在其它单晶反铁磁构成的双层膜中,交换偏置场随粗糙度的增加而增加[36];尽管大多数多晶反铁磁构成的双层膜,其交换偏置场随着界面粗糙度的增加而减少,但是有些多晶AFM构成的双层膜中交换偏置场对粗糙度不敏感[30],甚至随粗糙度的增加而增加[31～35]。界面粗糙度对由单晶和多晶反铁磁构成的双层膜中的交换偏置都有影响,相比较而言,粗糙度对单晶反铁磁构成的双层膜中交换偏置影响更严重。正如人们理解的那样,对于未补偿界面,粗糙度的影响是比较容易理解的。根据唯象模型,对于未补偿界面,粗糙度的增加使得反铁磁层界面自旋的方向分布更加弥散,因此减少了AFM层某一方向的自旋数,从而减少了交换偏置场。但是这一简单的物理图象不能解释补偿界面的结果。有人认为界面粗糙度改变了层间耦合强度从而改变交换偏置的强度[37]。也有理论表明随着反铁磁层中界面缺陷密度的增加交换偏置场线性地减少,而矫顽力却随之线性地增加,同时界面粗糙度严重影响交换偏置的角度依赖关系[38～39]。如果反铁磁层生长在铁磁层的上面,则界面粗糙度还将影响反铁磁层的结构,从而进一步影响交换偏置的行为。

交换偏置场也随反铁磁层内晶粒尺寸的变化而变化。例如,Berkowitz等人发现在CoO/NiFe双层膜中交换偏置场与CoO层内晶粒直径的倒数呈正比[40],并认为界面交换

),这里,Jint,L和ξ

分别为理想铁磁/反铁磁界面的交换能密度,反铁磁能Jex=Jint/(L/ξ

的晶粒尺寸及相干长度。除此之外,反铁磁的晶粒尺寸还影响交换偏置的热稳定性和磁锻炼效应(见下面)。铁磁/反铁磁界面的粗糙度和反铁磁层晶粒尺寸对交换偏置的影响往往很难互相区分开[27]。

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66物理学进展23卷115　交换偏置的温度效应

一般情况下,铁磁层的居里温度远大于反铁磁层的奈尔温度。交换偏置场将随着温度的升高而逐渐地减小。当测量温度等于某一温度时

交换偏置消失,这一温度被称为截止温度TB,如图4

所示[2]。与反铁磁的Néel温度不同,截止温度不是一

个本征物理量,它依赖于反铁磁材料本身、反铁磁层的

厚度及其晶粒尺寸,有时依赖于缓冲层的材料及厚

度[41～44]。对于有些反铁磁材料,截止温度与Néel温

度接近,而对另外一些反铁磁材料,截止温度则比奈尔

温度低。料及其厚度有着密切的关系。例如FeMn/4FeFHE膜,交换偏置场HE和HC与温度的关系但是,在CoO层的厚度很小,如2nm,则交换偏置场随温[17]。除了交换偏置场随温度变化外,矫顽力也是温度的函数。从图4可以看出,在TB附近矫顽力的曲线出现一个峰[45～47]。当温度接近TB时,AFM层的各向异性能减小。在FM层磁化强度的转动过程中,AFM层的自旋不可逆翻转,从而导致矫顽力的增加。而当温度在TB以上时,AFM层的自旋排列是无序的,它对FM层自旋的翻转没有影响,因此交换偏置场消失、矫顽力减小。但是,最近研究发现当铁磁层的居里温度等于或低于反铁磁层的奈尔温度时,仍然存在交换偏置[48～49],此时交换偏置场不再随温度做单调变化,在铁磁层的居里温度附近有极大值,在高于铁磁层的居里温度时,HE随温度逐渐地减少直至消失。

116　交换偏置的角度依赖关系

交换偏置属于单向各向异性,其角度依赖关系与磁晶各向异性不同,同时有交换偏置时矫顽力与θH的关系也将完全不同,这里θH为外加磁

场与单向各向异性轴之间的夹角。如图5给出CoO(10

nm)/FeNi(30nm)双层膜在低温

80K的结果[50],其中

CoO和FeNi层都为多晶。这里HE=(HSW1+HSW2)/2

和HC=(HSW1-HSW2)/2,其中HSW1和HSW2分别为磁

滞回线的上升支和下降支的转换场。很显然,当外场的正

方向与单向各向异性轴反平行时,交换偏置场为正的。图

5中的曲线并不是一个简单的正弦或余弦函数,而含有高

阶项,可以用下式表示。

HE(θH)=

HC(θH)=n=odd

n=even∑∑bcosnθnθHancosnH图5　CoO(10nm)/FeNi(30nm)双层膜在低温80K时交换偏置场(a)、矫顽力(b)及相应单层(2)膜的矫顽力与θH的关系(1)

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其中θH是测量磁场与单向各向异性轴之间的夹角。它们分别是θH的奇函数和偶函数。用Stoner-Wohlfarth模型来计算磁滞回线时,相应的能量表达式中需要考虑铁磁层的单轴各向异性能。

)-Jexcosβ+KFMsin2β(3)Etot=-HMFMtFMcos(θH-β其中β为铁磁层的磁化强度与单向各向异性轴之间的夹角。当铁磁层为非晶态时,交换

[48]偏置场和矫顽力与θ,不存在高阶项,这可能和该非晶铁磁H呈现简单的三角函数关系

层本身各向异性比较小有关。除此之外,反铁磁层在界面处的缺陷分布也严重影响这一角度关系[38]。对交换偏置角度依赖关系的研究,有利于了解各向异性来源等物理问题。117　冷却场的大小和方向对交换偏置的影响及正交换偏置

对铁磁/生交换偏置。在一般双层膜中,,置。的方向[51～52]。,冷却。这些结论与大多数的实验例如,在CoO/NiFe双层膜中[53],尽管当冷却场小于300Oe时,交换偏置场会随着冷却场的增加而增加。但是当冷却场大于300Oe时,交换偏置场基本不变。最近的实验工作表明在FM/AFM双层膜中铁磁层的磁化强度对交换偏置有更直接的影响[13,55],例如在Co100-xNix/FeMn双层膜中发现界面交换能随FM线性变化。但是,在FeMn/NiFe双层膜中,当冷却场大于50kOe时,HE减少10%。而在IrMn/CoFe双层膜中[54],当冷却场为2.0kOe时,HE增加15%。FeMn/FeNi及IrMn/CoFe中交换偏置场随冷却场的变化可能与反铁磁中的交换作用比较弱有关。因为当反铁磁层中自旋之间的相互作用比较弱时,外场可能改变了AFM层内的自旋结构。

而在外延MnF2/Fe及FeF2/Fe双层膜中,交换偏置场的符号及大小与冷却场的大小有密切关系[51]。当冷却场比较小时,出现负交换偏置场,如果冷却场足够大,则出现正交换偏置场。由负交换偏置到正交换偏置转变所对应的冷却场强烈依赖于反铁磁材料及界面耦合能。由于正的交换偏置无法用原先的一些理论得到解释,人们提出了几种不同的理论模型来解释这一现象[56～59]。Kiwi等人在不完整畴壁(指铁磁体内)模型的基础上提出了新的模型,模型认为铁磁和反铁磁自旋在界面存在反铁磁交换作用,而且只关心反铁磁表面的一层原子的自旋取向,从而将正和负交换偏置统一起来。由于铁磁/反铁磁自旋之间存在反铁磁耦合,反铁磁表面的自旋取向偏离反平行排列,产生一小的净磁矩。当弱冷却场较小,产生的Zeeman能小于界面交换作用能时,净磁矩与铁磁层的磁矩在冷却后反平行排列。而强的冷却场产生的Zeeman能大于界面交换能,净磁矩与铁磁层的磁矩在冷却后平行排列。前者产生负交换偏置场,后者产生正的交换偏置场。当冷却场为它们之间的临界值时,交换偏置场为零。

人们不禁要问,场冷过程使得反铁磁的物理性质发生了什么变化?Berkowitz小组在10kOe的磁场中对CoO/MgO多层膜进行冷却后[40],发现样品沿磁场方向存在小的净磁矩,即出现热剩磁。由于热剩磁与NiFe/CoO双层膜中交换偏置有相同的温度依赖关系,

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文章认为该热剩磁是产生交换偏置的来源。Parkin等人对NiO单层膜及NiO/FeCo双层膜中NiO的磁畴结构进行了研究,结果发现双层膜中NiO的磁畴结构与单层相比,发生了很大的变化[60]。无论是补偿面还是未补偿面,由于在场冷过程中反铁磁表面的自旋结构或磁畴结构出现变化,并由此产生一小的附加磁矩,正是这个附加磁矩产生了交换偏置。尽管这方面的研究有一些报道,但是深入的工作还有待进一步地开展。

118　磁锻炼效应及热稳定性

交换偏置的磁锻炼效应及热稳定性严重影响磁电阻器件的性能,研究交换偏置热稳定性将有助于巨磁电阻器件的设计。另外,对热稳定性的

研究还有助于更深刻地揭示交换偏置的本质。所以,交换

偏置的热稳定性及锻炼效应受到广泛关注[3,61～68]。在

CoO/Co和FeNiMn/FeNi等双层膜中,反铁磁层的Néel温度时,]。

对于,典型结果见图6。令人费解的是

FeNiMn/FeNi双层膜在低温下的磁锻炼效应比高温下要

大。由于测量温度非常低,且远低于反铁磁的Néel温度,

足以排除测量过程中界面扩散的影响。这一现象在多晶

反铁磁构成的体系中比较严重,而在单晶反铁磁构成的n按1/n体系中则很小甚至不存在。

交换偏置的热稳定性,即在低于截止温度的条件下,图6　Py/CoO在室温下上升Hα

和下降支Hβ的转换场随测如果沿与冷却场相反的方向加一外磁场,交换偏置场及矫量次数n按1/n1/2线性变[61]顽力随着磁场施加时间的增加而减少,如果沿冷却场化

平行的方向加一外场,则偏置场和矫顽力都随着时间的增

加而增加。交换偏置的热稳定性与反铁磁层厚度及铁磁层磁化强度等因素密切相关[66]。实验发现交换偏置场随时间t的相对变化,[HE(t=0)-HE(t=∝)]/HE(t=0),随反铁磁层厚度按指数规律变化。反铁磁层的厚度从两个方面影响交换偏置,首先,反铁磁的自旋从一个方向跃迁到相反方向需要克服的势垒高度与反铁磁的厚度呈线性关系;其次,反铁磁层的厚度影响其中晶粒尺寸和截止温度的分布。实验发现随着铁磁层磁化强度的增加,偏置场的衰减程度会减少,这是因为铁磁层的磁化强度影响界面交换能及势垒的高度。研究结果表明热稳定性与铁磁层厚度无关,这是交换偏置界面特性的一个表现。此外,磁驰豫的另一个表现特征就是交换偏置的记忆效应[67～68]。

早在1967年Néel就已经提出一个简单模型来解释交换偏置的磁锻炼和热稳定性现象[62～63],其中考虑了反铁磁层内磁畴之间的相互作用。1972年Fulcomer和Charap在此基础上提出了一个改进的理论模型[64],其直观的物理图象如图7所示。模型认为反铁磁层内晶粒尺寸存在一分布,且不同尺寸的晶粒具有不同的截止温度,因而截止温度也存在一分布。经过场冷后,仍有部分反铁磁晶粒的某一子晶格磁化强度反平行于冷却场的

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　1期周仕明等:铁磁/反铁磁双层膜中交换偏置69方向。从图中可以看出,在磁驰豫过程中铁磁层磁化强度的方向起决定作用[65]。当铁磁层的磁化强度平行于冷却场方向,原先未翻转的反铁磁晶粒的子晶格磁化强度将有可能翻转,从而导致交换偏置场增加。反之,如果铁磁层的磁化强度反平行于冷却场方向,将有部分已经翻转反铁磁晶粒的子晶格磁化强度发生翻转,从而导致交换偏置场的减少

。

7α的

,当β=0时,铁磁层的磁化强度平行于单向各向异性易轴的方向,反铁

磁层内晶粒的磁化强度方向将从负方向反转到正的方

向,导致交换偏置场增加(左)。反之,当β=π时,则导致

交换偏置场减少(右)

119　磁滞回线及磁化强度翻转的不对称性

Tang等人对Fe/FePd双层膜的研究发现,两支的转换场随铁磁层厚度及温度的变化呈现不对称性[9]。Fitzsimmons[69

]等人利用极化中子衍射的方法对准外延Fe/MnF2双层膜中的磁化强度不对称翻转进行了研究。当冷却场取某些方向时,磁滞回线的上升和下降支具有不同的磁化翻转机理,一支为磁畴的成核和畴壁位移,另一支为磁化强度的一致转动。Nikitenko等用磁光指示膜技术对FeMn/NiFe(楔形)中磁化强度的翻转机理进行了研究[70]。由于铁磁层的楔形结构,磁化强度翻转的过程依靠单个畴壁的移动来实现。这一特殊的畴结构有利于清楚地观察反向畴的成核及畴壁的运动过程。结果表明在磁滞回线的上升阶段和下降阶段反向畴成核的位置及畴壁运动表现出明显的不对称性。磁化过程的不对称性间接表明反铁磁的自旋参与了铁磁层磁化强度的翻转过程,从而证明了Mauri模型中的假设[71]。在楔形Ο铁磁/反铁磁双层膜中铁磁层具有不对称的磁滞回线,其上升支和下降支的转换场之差ΔH1(+M→-M)和ΔH2(-M→+M)并不相等。当双层膜的平面尺度小至几十微米时,磁滞回线的上升和下降支的不对称性更为严重[72]。人们逐步认识到不对称的磁化翻转机理是交换偏置体系的共性,但是具体的表现形式却取决于铁磁/反铁磁材料及结构。

1110　铁磁和反铁磁自旋非共线排列

通常的理论都假设在铁磁/反铁磁界面,反铁磁的自旋都平行于界面[18,71]。然而,如FeF2(101),FeF2(001)[73],FeMn(111),FeMn(001)[14,25,74]等反铁磁材料平面内自旋并

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70物理学进

展23卷不在面内。Maat和Parkin等人在外磁场中对CoO/Co/[Pt/Co]N样品进行了场冷,其中外磁场分别沿着与膜面平行和垂直的方向。然后分别测量样品的平行和垂直方向的磁滞回线,结果发现面内的偏置场大于垂直方向的偏置场,从而推断反铁磁自旋与界面成一定角度[75]。在FeF2和FeMn构成的双层膜中,研究发现当反铁磁的自旋完全平行于界面时,如FeF2(110),交换偏置场最大。当自旋完全垂直于平面时,如FeF2(001),则交换偏置场为零。如果反铁磁的自旋方向介于这两个方向之间时,如FeF2(101)交换偏置场将介于0和最大值之间。直观地认为这个效应来源于铁磁自旋和反铁磁自旋之间的海森堡

α。这里α是铁磁和反铁磁自旋之间的夹角。当铁相互作用,即SFM SAFM=SFMSAFMcos

磁层的自旋平行于平面时,α成为反铁磁自旋与界面之间的夹角,因此当α=0°]cosα=1]HE有最大值。而当α=90°]cosα=0=HE=0。如果按照Mauri,HE∝铁磁的自旋在界面共线排列,事实上并非都是如此Fe3(/Fe体effKeff=KAFMAAFMcosα,也可以得到同样的关系[71]

为自旋补偿型,,[37]。

1111/反铁磁双层膜之外,交换偏置还存在于铁磁/反铁磁的微颗粒中,如CoOΟCo[1～2]、Ni-NiO[78～79]、Fe-FeO[80]、Fe-Fe3O4[81～82]、FeCo-FeCoO[83]、Fe-Fe2N[84]、Co-CoN[85]、Fe-FeS[86]。这些颗粒可以通过电化学沉积、气相沉积、气体冷凝、机械合金化及磁控溅射各种方法制备而成,它们的尺寸在10～100nm不等。由于自旋玻璃、亚铁磁或反铁磁颗粒表面存在一层自旋无序态,尽管没有严格的铁磁/反铁磁界面,但是在这些颗粒中仍然存在交换偏置。由于这些材料缺乏严格的铁磁/反铁磁界面,很难从中得到基本的物理信息。常见的绝缘型反铁磁材料有NiO(520K),CoO(290K),NixCo1-xO。金属型反铁磁有FeMn(490K),NiMn(1070K),IrMn(690K),PtMn(480～980K),PtPdMn(570K),CrMn(450K),CrAl(900K)等,括号内为相应的奈尔温度,更详细的资料读者可以参阅文献[7]。

1112　合成反铁磁结构

合成反铁磁结构(AFM/FM/NM/FM)由于改善了自旋阀器件的热稳定性并提高了自旋阀的交换偏置场,已成为下一代高密度磁记录读出磁头的重要结构[87]。人们经常使用Ru(～1nm)作为非磁层来诱导相邻铁磁层之间的反铁磁耦合。由于交换偏置的界面特性,预计偏置场的大小正比于1/|t1-t2|,其中t1和t2分别是两铁磁层的厚度,但是

[88]一些实验表明,对于合成反铁磁结构HE∝1/|t1-λ,其中λ=0.9。对于FeMn/t2|

Co/Ru/Co合成结构的理论计算和实验研究表明,两层Co之间存在反铁磁耦合,而HE与1/|t1-t2|呈指数关系[89]。

2　基本测量方法

(1)磁化强度。磁滞回线可以常用来反映物质磁性,测量方法主要有振动样品磁强

铁磁_反铁磁双层膜中交换偏置

　1期周仕明等:铁磁/反铁磁双层膜中交换偏置71计(VSM)[52,90～91]和超导量子干涉仪(SQUID)[92],表面磁光效应(SMOKE)[14,21,93～94]。由于静磁测量可以直观地给出交换偏置场和矫顽力,可与磁电阻器件的设计直接相联系,还能反映磁化强度的不对称翻转及高场下转动磁滞等现象[72]。静磁测量是研究铁磁/反铁磁双层膜交换偏置最常用的方法,由于高灵敏度和快速测量的特点,表面磁光效应常用来研究交换偏置的热稳定性和磁驰豫[95]。

(2)转矩测量。就是在较高的外场下测量样品在不同方向受到的转矩。通过对测量结果的分析可以确定样品的各向异性,包括单向各向异性。另外,由于外磁场方位角从0°到360°和360°到0°的转矩曲线不重合,或360°转矩积分为零,转矩曲线还能方便地反映出场的转动磁滞[96]。转矩测量是最早用来研究交换偏置的方法之一[1～2,97]。

(3)铁磁共振。在铁磁共振测量中,样品被安装在高频微波腔中,,通过对谱线形状、、磁驰豫方面及薄膜中磁化强度分布等信息[98～106]/,通常人们将外加磁场平行于膜面,。在一定近似条件下,,但是由于铁磁共振和静磁测。为了[102～104]。))/2(4)HE=(Hres(θH=0)-Hres(θH=180°

这里的θH是外场与单向各向异性轴之间的夹角。另外,人们还根据线宽来研究交换偏置。面内共振场的各向同性平移为研究交换偏置中高场磁滞转动等深层次的物理问题提供了重要的信息,但是这方面的实验还需要更多深入的研究工作。由于其高灵敏度的特点,有人发现在铁磁/反铁磁双层膜中界面磁矩的取向和内部不同,为此判定铁磁层内形成了畴壁。

(4)磁电阻。测量薄膜电阻对外磁场大小或方位角的依赖关系,可以得到各向异性的信息。与静磁测量相比,这种方法最大的优点在于它的高灵敏度,特别适合超薄膜。目前主要从两个方面研究交换偏置[72,107～108],包括研究自旋阀的磁电阻效应,FM/AFM双层膜的各向异性磁电阻(anisotropicmagnetoresistance)。

(5)中子衍射。中子衍射是研究材料磁结构的重要方法之一,人们最初用来确定MnO的自旋结构[109]及反铁磁材料的磁有序转变温度[43]。利用中子小角衍射可以得到样品的磁滞回线、交换偏置场和矫顽力,还可以研究磁化强度翻转的机理及磁化翻转的不对称性[69]。通过对小角衍射结果的分析,还可以分析磁化强度沿薄膜生长方向的分布,判断铁磁/反铁磁双层膜中铁磁层和反铁磁层有没有形成畴壁[110～111]。从高角的中子衍射实验可以了解不同磁性层的自旋之间的取向关系。对Fe3O4/CoO和Fe3O4/NiO多层膜的中子衍射研究表明,铁磁和反铁磁的自旋在界面互相垂直,从实验上证明铁磁和反铁磁自旋在界面存在垂直耦合[76,112]。

(6)磁畴观测。磁畴观测是研究磁性材料磁性行为的常用方法之一。由于铁磁/反铁磁双层膜中铁磁层的磁畴结构及磁化翻转机理与相应的单层膜相比有很大不同,研究双层膜的磁畴结构有助于人们更深刻地理解铁磁/反铁磁交换偏置的物理本质。例如,一些实验表明在铁磁/反铁磁双层膜中,磁滞回线的上升支和下降支的成核机理表现出明显

铁磁_反铁磁双层膜中交换偏置

72物理学进展23卷的不对称性[60,113～114]。目前观察磁畴的方法主要有磁光克尔效应[115],磁光法拉第效应[116],洛伦兹显微镜[117～118],自旋极化二次电子显微镜[119],磁力显微镜[120]。

(7)磁二色谱。物质中的电子受XΟ射线的作用将被激发到高能态,然后回到基态释放出光子。磁二色谱主要研究光子能量随外场及温度的变化规律。上面介绍的磁力显微镜等磁畴观测方法只依赖于强磁性物质地平均磁化强度,而磁二色谱技术中不同的磁性元素具有不同的特征谱,它能对磁性合金、多层膜、超晶格及反铁磁中的单个元素进行表征,因此能研究铁磁/反铁磁双层膜界面的形貌结构、反铁磁的磁畴结构,在研究交换偏置的机理方面具有独到的作用[121～122]。例如,Parkin等人利用磁二色谱首次发现场冷导致了反铁磁层磁畴结构的再构[60]。除了以上方法以外,研究铁磁/反铁磁交换偏置的实验方法还有交流磁化率、布里渊光散射及穆斯堡尔谱等方法,感兴趣的读者可以参考相关的文献[7

]。

3　理论模型

311　(ΟB)模型

当温度介于铁磁物质的居里温度Tc和反铁磁

物质奈尔温度TN之间时,TN<T<Tc,尽管FM/

AFM双层膜中铁磁和反铁磁自旋在界面存在相互

作用,铁磁层的自旋在外场作用下沿磁场方向规则

排列,但是反铁磁自旋仍然处于无序状态、随机排

列,因而总的耦合为零。当温度T<TN时,反铁

磁层的自旋出现磁有序。当FM层的磁矩随外场

翻转时,即+M→-M,由于AFM层大的各向异

性,AFM层的自旋仍在原来的方向,因此FMΟ

铁磁/反铁磁双层膜中磁场及磁化AFM自旋之间的界面作用使得FM层的磁矩翻转图8　

时能量增高,换言之,使得FM层磁化强度保持在强度的方位角

+M的方向时,为低能态,也就是说FM的自旋只有一个单稳态,从而产生单向各向异性。因此要使FM层磁化强度翻转必须加一个更大的外场。而在-M→+M的过程中,FM层的自旋只需一个较小的场就能开始翻转,好象处在一个外加的偏置磁场中,因此磁滞回线向负场的方向偏移。

基于上述考虑,Meiklejohn和Bean提出了此领域中的第一个理论模型

,主要包含以下一些假设[1～2,123]。

(1)铁磁层中的自旋方向及反铁磁中子晶格的自旋方向在整个样品中取向相同。(2)对于理想界面,FM及AFM原子在界面处都在一个光滑的平面上,与FM层相邻的AFM面上原子自旋未补偿,有剩余磁矩。(3)铁磁和反铁磁的自旋在其界面互相耦合,单位面积的界面耦合能为Jex。(4)反铁磁层中存在单轴各向异性,各向异性常数为KAFM。(5)铁磁层的磁化强度在外场中一致转动。

铁磁_反铁磁双层膜中交换偏置

　1期周仕明等:铁磁/

反铁磁双层膜中交换偏置73

铁磁/反铁磁双层膜体系的自由能可以表示为如下的方程

)-HMAFMtAFMcos(θ-α)+E=-HMFMtFMcos(θ-β

22)KFMtFMsinβ+KAFMtAFMsinα-Jexcos(β-α(5)

其中第一和第二项分别为铁磁层和反铁磁层中的Zeeman能,第三和四项分别为铁磁层和反铁磁层内的单轴各向异性能,最后一项为铁磁和反铁层之间的界面耦合能。H为外加磁场,MFM和MAFM分别为铁磁层和反铁磁层的净磁化强度(如果有),tFM和tAFM分别是铁磁层和反铁磁的厚度,KFM和KAFM分别为铁磁层和反铁磁层的单轴各向异性常数,Jex为铁磁和反铁磁的界面交换耦合能。人们认为第二项中反铁磁的磁化强度来源于磁场冷却过程。在磁场冷却过程中,足够大的外加磁场使得铁磁层为单畴状态。由于铁磁/反铁磁界面自旋存在相互作用,反铁磁层的自旋对称受到破坏,。该净磁化强度在低温下被固定住,[56],其Zeeman能可以忽略不计。如图(9)所示,各向异性轴之间的夹角,。计算表明tex/KAFM,或者反铁磁层的各向异性常。设铁磁层和反铁层的各向异性轴均平行于单向各向异性轴,,

HE=tFMMFM(6

)

图9　Mauri模型中铁磁及反铁磁层自旋取向,Heb为单向各向异性方向

这个模型考虑了一些主要的物理参数,得到了一些最基本的特征:首先交换偏置场正比于1/tFM,这一点与大多数的实验结果相符合;其次,反铁磁层厚度存在一临界值,从而解释了图(3)中所示的普遍存在的实验现象。有一些研究对MΟB模型作了一些改进,发现如果反铁磁层的各向异性常数很大,将有如下的表达式[124]

322(7)HE=Jex/tFMMFM+Jex/8tFMMFMtAFMKAFM

从上式可以知道交换偏置场随着反铁磁层厚度的增加而急剧减小,最后趋于饱和,从而解释了图(3)中的实验结果[14]。如果铁磁与反铁磁在界面处存在海森堡相互作用,即Jex=i,j2∑ASFMi SAFMj/a,方程(6)给出的交换偏置场的计算值比交换偏置场的实验结果(无论是单晶还是多晶AFM膜)都大2～3个量级。虽然界面粘污或粗糙度可能减少未补偿自旋的个数从而减少界面耦合能,但是这些不足以解释如此大的差别,这正是MΟB模型不足之处。

铁磁_反铁磁双层膜中交换偏置

74物理学进展23卷312　平行界面的反铁磁畴壁

在交换偏置发现十年之后,Néel提出了一个理论模型[63],假设铁磁层和反铁磁层内部相邻原子层之间、以及反铁磁与铁磁在界面处存在铁磁耦合。每一层自旋满足如下的平衡条件:

JS[sin22(θ(θi+1-θi)+sini-θi-1]-2KFM(AFM)sinθi=022(8)

其中J、KFM和KAFM分别为自旋之间的界面交换常数、铁磁和反铁磁层内的各向异性常数。该方程推测在磁化强度转动过程中,反铁磁层和铁磁层内的磁化强度都将形成畴壁结构,其法线方向垂直于膜面100纳米,另外,大多数实验并没有在铁磁层中发现畴壁,。尽管这一模型有它的局限性,解决理论与实验上的严重分歧[71]:

(1)FM)AFM层;(3)可以在铁磁/。

:

)+KAFMtAFMsin2α-Jexcos(β-α)α-HMFMtFMcos(θ-βE=-σWcos(9)

上式各项依次为AFM畴壁能、磁场作用能、AFM层各向异性能、界面交换能。为简化起见,上述方程中未考虑铁磁层的各向异性。根据能量最小原理可以获得磁化曲线,这里AFM层易轴与FM层单向各向异性轴互相平行。当铁磁层的磁化强度转动时,反铁磁层内自旋形成畴壁结构,导致体系能量的增加。单位面积上的畴壁能量为σW=AFMKAFM,其中AAFM是交换常数。人们常考虑三种情况:强耦合情况,即JexµσW。

HE=-2MFMtFM

MFMt(10)弱耦合时,即JexνσW。HE=-(11)

后来人们研究了界面交换耦合能和反铁磁的畴壁能相近的情形[103]。即Jex～σW

σHE=22MFMtFMJex+σW(12)

如果进一步考虑铁磁层存在各向异性能,则交换偏置场及矫顽力与界面交换耦合能及反铁磁的畴壁能等物理量的关系的表达式比较复杂,需要根据具体情况分别讨论。Mauri宏观模型首先成功解释了交换偏置场与铁磁层厚度的关系;其次,在强耦合的情况下(JexµAFMKAFM),由于假设AFM层内形成了平行于界面的畴壁,能量减少πAFMKAFM/a≈100倍,HE远小于MΟB模型中交换偏置场的计算值,与实验结果相近,从而克服了MΟB模型存在的严重不足,这是该模型成功之处。最近的一些实验间接证明了铁磁

/反铁磁双层膜中铁磁层磁化强度翻转的过程中反铁磁的自旋形成了螺旋状结

铁磁_反铁磁双层膜中交换偏置

　1期周仕明等:铁磁/反铁磁双层膜中交换偏置75构[70]。但是,这个模型没有说明在反铁磁界面为补偿面时存在交换偏置的原因。313　随机场模型

从前面的分析可以知道,Mauri的模型只考虑了完全未补偿界面的情形,而且界面本身是理想平整的。但是,补偿反铁磁界面构成的铁磁/反铁磁双层膜也可能存在交换偏置,而且真实界面都不可避免存在粗糙度或缺陷。Malozemoff于1987年提出一种随机场模型来定量解释铁磁/反铁磁双层膜中的交换偏置[18,125～126]。文章作者认为如果反铁磁呈单畴态,那么补偿界面构成的铁磁/反铁磁体系在很大范围内交换作用场的平均效果为零。事实上,由于反铁磁界面存在粗糙度或缺陷,在原子尺度上自旋分布存在不均匀性,因此补偿界面在微观尺度上也产生净磁矩。因为AFM中的未补偿磁矩与之间存在耦合作用,(Ising

铁磁体系中的磁畴结构)。因此,,畴壁的法线方向平行于膜面,éel1960年提出[62]。如图10,。当反铁磁厚度比较小时,,则反铁磁分成许多圆状畴。尽,但是磁畴的尺寸受到AFM层内单轴各向异性KAFM的限制。考虑反铁层内部的交换能、各向异性能及铁磁/反铁磁界面耦合能之间的平衡,可以得到反铁磁层内的磁畴大小,L≈πAFM/KAFM。界面处随机交换能有如下

图10　反铁磁层厚度很薄(a)和很厚(b)时的磁畴结构。当反铁磁厚度很小时,

磁畴结构为正方形。而当反铁磁层厚度很大时,则形成圆状磁畴结构

的表达式,

σ1=±z2a(13)

J是界面耦合系数,a是晶格常数,z

是配位数。随机场理论认为在局部范围内,特别是在小区域范围内将有非零的平均界面能。对于面积为S的单元,其界面能为σ≈(σ1

2N),其中N=(S/a)是单元的自旋数。此时界面平均耦合能密度为

Δσ=πaL

考虑到J=AAFM/a及L≈πAFM/KAFM后,交换场为

HE=(14)Δσ

2MFMtFM=π2MFMtFM(15)

方程(15)给出的结果和Mauri模型中的结果相似。因此,随机场模型给出的交换场与MΟ

铁磁_反铁磁双层膜中交换偏置

76物理学进展23

卷B模型相比减少了约100倍。HE(MΟB)/HE(Mauri或Malozemoff)之比接近于铁磁或反铁磁层中畴壁的厚度与晶格常数之比。除此之外,Malozemoff模型还成功解释与交换偏置有关的其它现象:(1)交换场随T/TB线性减小[127];(2)由于该模型中反铁磁层为多畴的假设与Fulcomer和Charap理论模型中的假设相同,所以能够解释热稳定性及磁锻炼效应[63];(3)交换偏置场对AFM厚度存在一个临界值;(4)随机场模型被成功用来解释了NiFe/CoO等双层膜中低温矫顽力与铁磁层厚度的关系[20]。这里特别注意,Malozemoff模型中反铁磁层的畴结构与Mauri模型中畴结构的性质有两点不同:(1)Malozemoff模型认为磁畴被单晶反铁磁中的缺陷钉扎,在磁化翻转的过程中保持不变,而Mauri模型中畴壁只在铁磁层的磁化强度翻转过程中存在;(2)Malozemoff模型中畴壁的法线方向平行于膜面,而Mauri模型中假定畴壁的法线方向垂直于膜。当然,Malozemoff模型也有缺陷,该模型只适用于单晶,。314　AFM表面未补偿自旋

Meiklejojn[1～2],给出的交换偏3和Berkowitz期望从实验上解决这个问题,对场冷后的多层膜进行了静磁测量,发现CoO/MgO多层膜中存在热剩磁,证明了在CoO表面存在未补偿的剩余磁矩[40,128]。发现该磁矩约为未补偿面磁矩的1/100,并且热剩磁和NiFe/CoO双层膜中交换偏置场具有相同的温度依赖关系。因此认为产生交换偏置的根源在于CoO表面未补偿的自旋。实验还发现交换偏置场与反铁磁层的晶粒尺寸成反比例关系,对于规则界面,未补偿自旋数〈ΔN〉∝L0.5(L=为CoO层内晶粒尺

2寸);对于粗糙界面〈,ΔN〉∝L0.9～1.04。因为交换偏置场正比于〈ΔN〉/L,所以近似地可

以给出HE∝L-1。虽然该模型能够很好地解释CoO/NiFe双层膜中的交换偏置,但是此模型认为未补偿AFM自旋结构来源于多晶薄膜,从而对单晶反铁磁层构成的双层膜感到无能为力。

315　spin-flop垂直界面耦合

Koon提出所谓spin-flop模型来解释了补偿界面的交换偏置[37],这里spin-flop一词是指在界面反铁磁自旋与铁磁自旋互相垂直耦合的状态。作者以体心单斜AFM结构为例,其中(100)面的自旋为完全未补偿,在(110)面的自旋为完全补偿。无论补偿情况还是未补偿情况下,界面能密度都是FM层的自旋与AFM的各向异性易轴之间夹角θ的函数。在完全补偿情况下,体系能量在θ=90°时有极小值,这表明存在着垂直耦合。在完全未补偿情况下,界面交换能在θ=0°有极小值。从而证明在铁磁/反铁磁中,如果AFM层在界面的自旋为完全补偿型,AFM与FM的自旋之间可以处于稳定的互相垂直状态,并且存在交换偏置。Spin-flop模型很好地解释了Fe3O4/CoO和Fe3O4/NiO等铁磁/反铁磁界面自旋存在垂直耦合的实验现象[76,112]。文章作者利用微磁学计算表明反铁磁的两套子晶格的自旋分别相对于易轴倾斜,从而在冷却场的反方向有一个小的分量。如果反铁磁界面为非完全补偿型,则铁磁和反铁磁的自旋之间将会处于共线排列,从而存在交换偏置。但是令人遗憾的是,Schulthess和Butler两人发现仅靠这种耦合并不能产生

铁磁_反铁磁双层膜中交换偏置

　1期周仕明等:铁磁/反铁磁双层膜中交换偏置77交换偏置场[129]。他们引用了Koon的自旋唯象模型,同时考虑交换能、Zeeman能、各向异性能、耦极相互作用及阻尼项的贡献,求解朗道Ο栗弗席兹运动方程,结果表明虽然理想平整界面上的spin-flop耦合增加了矫顽力和单轴各向异性能,但是并没有出现磁滞回线的偏移。Schulthess他们把Koon模型和Malozemoff模型有机地结合起来,引进了缺陷,同时解释了矫顽力和交换偏置场。这些模型都过分依赖于界面的缺陷分布,而真实的界面远比理论中假设的复杂得多。

另外,Stiles和McMichael在综合考虑上述模型之后,提出了一个针对多晶双层膜中交换偏置的理论分析。同时考虑了铁磁与反铁磁晶粒净磁矩之间相互作用的线性交换项MFM mAFM及平方项(spin-flop)(MFM mAFM)2,和反铁磁层内的畴壁能。该模型具有以下优点:(1)由于该模型着眼于多晶反铁磁材料,与实际情况比较接近;(2)滞回线的位移及其温度依赖性;(3)内共振场的各向同性平移,[37]和Néel[63]的结论相同;(4),只能产生矫顽力的增强,这和,/反铁磁体系,并。因此需要建立一个完整的理论模型,能解决下列问题:

(1)能同时适用单晶和多晶系统,及由补偿或未补偿反铁磁界面构成的体系;(2)获得偏置场或界面耦合能的量级与实验相同;(3)产生界面未补偿的AFM自旋原因及其所起的作用;(4)交换偏置场的大小与AFM晶粒结构及界面形貌的关系;(5)交换偏置场、矫顽力的温度效应及其对厚度的依赖关系;(6)磁锻炼效应及热稳定性。

五、结束

巨磁电阻效应的发现是磁性材料、器件及磁性物理发展史上的一个里程碑[131]。铁磁/反铁磁双层膜是磁电阻器件的重要结构,在磁场传感器、磁记录读出头、巨磁电阻随机存储器、无接触磁控元件、以及自旋阀晶体管中等都有重要的应用价值。另一方面,铁磁/反铁磁交换偏置本身包含很多深刻的物理问题,也是凝聚态物理学中重要的研究内容。本文内容没有对很多内容进行展开,也没有涉及到最新的研究内容,感兴趣的读者可以进一步参考有关综述文献[7,8,132,133]。致谢

:南京大学翟宏如教授对本文提出了很多宝贵的意见,复旦大学金晓峰教授对本文的撰写给予极大的鼓励,在论文撰写过程中作者和钱嘉琳教授开展了有益的讨论,在此一并表示感谢。

铁磁_反铁磁双层膜中交换偏置

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(11AppliedSurfaceLaboratory(StateKeyLaboratory)and

DepartmentofPhysics,FudanUniversity,Shanghai200433,Chain

2.DepartmentofOpticalScienceandEngineering,FudanUniversity,Shanghai200433,China)　　Abstract:Exchangebiasofferromagnet/antiferromagnetbilayershasattractedmuchattentioninthefieldsofphysicsandmaterialsciencebecauseithascrucialimportanceingiantmagneto-electronicdevice.Inthispaper,thebasiccharacteristicofandexperimentalmethodsfortheexchangebiashavebeenreviewed.Finally,severalleadingtheoreticalmodelshavebeenoutlined.

Keywords:ExchangeCoupling;Ferromagnet;Antiferromagnet

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