不同改性粉煤灰对含铬废水吸附影响研究-2012-6-21

毕业设计（论文）材料之二（1）

安徽工程大学本科

毕业设计（论文）

专 业： 环境工程

题 目： 不同改性粉煤灰对含铬废水

吸附影响研究

作 者 姓 名： 王林

导师及职称： 宋珍霞（博士）

导师所在单位：安徽工程大学生物与化学工程学院

2012年 6 月 10日

安徽工程大学

本科毕业设计（论文）任务书

2012届生物化学工程学院

环境工程专业

学生姓名 王 林

Ⅰ 毕业设计（论文）题目

中文： 不同改性粉煤灰对含铬废水吸附影响研究

英文：Different

Chemical modi?cation of coal ?y ash for the

removal of chromium from aqueous solution

Ⅱ 原始资料

[1] 陈有治，丁庆军，徐瑛，等.。粉煤灰的改性及应用研究. [J].2001，23( 11) : 19- 23. [2] 水和废水分析监测方法. 第4 版 [N]. 北京: 中国环境科学出版社. 2002.

[3] 邓书平，时维振.正交方法研究改性粉煤灰吸附处理含铬废水[J]. 2003(3):12 – 17. [4] 邓书平，时维振PDMDAAC改性粉煤灰吸附处理含Cr(VI)废水的试验研究[J].2000(12):3 – 8.

[5] 樊学娟，王淑勤，佟巍，常爱玲改性粉煤灰处理含铬废水的研究[J].2004(18)，4-9. [6] 李飞，薛红琴，缪军，吴斌，皇大勇，刘景龙，孙介明粉煤灰对含铬废水的吸附研究[J].12 – 28.

[7] 闫春燕，伊文涛。改性粉煤灰对废水中Cr(VI)的吸附研究[J].2004，2001(11):2 – 9. [8] 徐姝颖，陈华梅，贾云雪等氢氧化钠改性粉煤灰处理含铬废水影响的研究[J]2006(3):10 – 14

Ⅲ 毕业设计（论文）任务内容 1、本课题研究的意义

中国是世界上最大煤炭生产国和消费国，也是世界上几个能源以煤为主的国家之一。煤炭在中国经济社会发展中占有极其重要的地位。1994年全国原煤产量为11.86亿吨，居世界首位。1992年全国煤炭消费量占能源总消费量75%，约70%的煤炭用于火力发电，而且就目前来看，电力工业发展格局仍以火电为主，在今后很长一段时间内煤作为我国的主要燃料的地位很难被取代，这意味着粉煤灰的排放量继续急剧增加。我国是世界上最大的排灰国，2000全国电厂年排灰渣量达1.6亿吨，自1949年建国至2000年底，全国电厂总贮量为22亿吨，贮灰场占用土地与良田约44万亩。目前粉煤灰利用率为53%。当前，我国水资源匾乏且受到了较严重的污染，且有不断加剧的趋势，大量未经处理的工业和生活污水的排放，严重污染了江河、湖泊和沿海海域的水质，更加剧了水资源的紧张程度。据不完全统计，我国城市污水年总排放量3.5 X 1011M3左右，将近80%的污水未经处理直接排放，全国1/3以上的水体受到不同程度的污染，每年因水污染所造成的经济损失已达400亿元。可见，污水处理问题已经刻不容缓。 2、本课题的研究主要内容：

（1）采用二苯碳酰二肼分光光度法测定铬液的浓度，绘制标准曲线； ( 2 )制备改性粉煤灰；

( 3 )研究温度、pH、时间、粉煤灰投加量对吸附的影响； ( 4 )取最优改性方法进行正交实验，确定最佳的吸附条件； ( 5 )绘制Freundlich曲线 3、提交的成果：

（1）毕业论文正文； （2）外文文献及其译文；

（3）夫不少于10篇主要参考文献的目录及摘要。

指导教师（签字）

教研室主任（签字）

批准日期 接受任务书日期 完 成 日 期 接受任务书学生（签字）

安徽工程大学毕业设计（论文）

不同改性粉煤灰对含铬废水吸附影响研究

摘 要

粉煤灰是燃煤电厂排放的固体废弃物，大量粉煤灰堆积于灰场，不仅是一种资源浪费，对周围环境和人体健康也产生了严重的影响，且存在污染空气、土壤、和地下水的潜在危害，对经济和环境都会造成影响，而含铬废水则是工业排放重要污染物之一，常见的处理方法有生物处理法，离子交换法，化学法，膜分离法，电渗析法，吸附法[2]。其中吸附法具有试用范围广、操作简单、处理速度快、效果好的特点，同时可以回收有用的材料，因在污水处理的方法中倍受重视已成为目前污水治理的主流方法之一，而寻找成本低效率高的吸附剂是当前研究的一个重点。利用粉煤灰处理含铬废水，是以废治废的经济环保的手段。本文在对前人做的粉煤灰吸附含铬废水实验进行验证的同时，对各个影响因素总结分析，最终由各个因素做正交试验，得出粉煤灰处理含铬废水的最佳方案。

本实验分两大组：单因素实验部分和正交试验部分。三组单因素分别为：未改性粉煤灰组、HCl改性粉煤灰组、NaOH改性粉煤灰组。正交试验则是选出处理含铬废水最好的那组，优化各个影响条件的梯度进行实验。影响条件：含铬废水的pH、粉煤灰投加量、温度、吸附时间。

本实验表明粉煤灰处理含铬废水最佳条件是：投加3gHCl改性的粉煤灰，pH为6，45摄氏度条件下反应30分钟铬的去除率达到99.2

关键词：含铬废水；粉煤灰；单因素影响实验；正交实验

I

王林：不同改性粉煤灰对含铬废水吸附影响的研究

Different Chemical modi?cation of coal ?y ash for the removal of

chromium from aqueous solution

Abstract

Fly ash is a solid waste discharged by coal-fired power plants,A large amount of fly ash is accumulated in the ash field, is not only a waste of resources, but also on the surrounding environment and human health produced serious effect.And pollute the air, soil, groundwater and potential harm, for the economy and the environment will be affected [1], and the wastewater containing chromium is important one of industrial emissions of pollutants, common processing method has a biological treatment method, ion exchange method, chemical method, membrane separation, electrodialysis method, adsorption method [2]. The adsorption has a wide range of trial, simple operation, fast processing speed, good effect, simultaneously can recover useful materials, because in the sewage treatment process is very important in current sewage treatment has become one of the most popular methods, while searching for a low cost high efficiency adsorbent is a current research focus. Treatment of chromium containing wastewater by fly ash, is to treat waste environmental protection and economical means. Based on the previous powder coal ash adsorption of chromium containing wastewater by experiments at the same time, the impact of various factors analyzed, finally by various factors of orthogonal test, Obtain the treatment of chromium-containing wastewater optimal scheme..

The experiment is divided into two major groups: the single factor experiments part and orthogonal test part. On three groups of single factors are: the modified fly ash group, Hcl modified fly ash group, NaOH modified fly ash group. The orthogonal test was elected the best group of chromium-containing wastewater treatment; optimize the various effect conditions of the gradient experiment. Effects of conditions: chromium containing wastewater by pH, fly ash dosage, temperature, adsorption time.

The experiments showed that the treatments of chromium-containing wastewater optimal conditions are: the addition of 3gHcl modified fly ash, pH = 6, reaction conditions of 45 degrees30 minutes chromium removal rate reached99.2

Key words: chromium waste water；fly ash；single factor experiment；orthogonal test

II

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目 录

摘 要 .................................................................................................................................. I ABSTRACT .............................................................................................................................. II 表格清单 ................................................................................................................................... V 插图清单 ................................................................................................................................. VI 引言 ..................................................................................................................................... - 1 - 第1章 绪论 ......................................................................................................................... - 2 - 1.1 课题研究的由来和意义 .............................................................................................. - 2 - 1.1.1 粉煤灰对环境与人体的危害 .............................................................................. - 2 - 1.1.2 含铬废水的由来和危害 ...................................................................................... - 3 - 1.2 文献综述 ...................................................................................................................... - 3 - 1.2.1 粉煤灰的来源与性质 .......................................................................................... - 3 - 1.2.2 粉煤灰的国内外利用现状 .................................................................................. - 4 - 1.2.3 含铬废水的处理现状 .......................................................................................... - 5 - 1.3 本课题研究的目的、意义和研究内容 ...................................................................... - 5 - 1.3.1 本课题研究的目的和意义 .................................................................................. - 5 - 1.3.2 课题研究的主要内容 .......................................................................................... - 6 - 第2章实验部分 ................................................................................................................... - 7 - 2.1 仪器和药品 .................................................................................................................. - 7 - 2.2 模拟废水的配制 .......................................................................................................... - 7 - 2.3 改性物质和改性方法的筛选 ...................................................................................... - 7 - 2.3.1 粉煤灰的筛选 ...................................................................................................... - 8 - 2.3.2 粉煤灰改性实验初选 .......................................................................................... - 8 - 2.4 实验方案 ...................................................................................................................... - 8 - 2.4.1 单因素实验方案 .................................................................................................. - 8 - 2.4.2 正交试验方案 ...................................................................................................... - 8 - 2.5 测定方法 ...................................................................................................................... - 8 - 2.5.1 吸光度的测定方法 .............................................................................................. - 8 - 2.5.2 显色剂的制配 ...................................................................................................... - 8 - 2.5.3 吸光度的测定 ...................................................................................................... - 8 - 2.5.4 计算方法 .............................................................................................................. - 9 - 第3章 实验结果及分析 ................................................................................................... - 10 - 3.1 铬的标准曲线 ............................................................................................................ - 10 - 3.2 PH对铬吸附的影响 ................................................................................................ - 10 - 3.3 温度对铬吸附的影响 ................................................................................................ - 12 - 3.4 粉煤灰投加量对铬吸附的影响 ................................................................................ - 14 - 3.5 铬的吸附平衡时间 .................................................................................................... - 15 -

III

王林：不同改性粉煤灰对含铬废水吸附影响的研究

3.6 验证FREUDLIEH吸附等温线 ................................................................................... - 17 - 3.7 正交实验结果分析 .................................................................................................... - 19 - 3.7.1 极差分析 ............................................................................................................ - 19 - 3.7.2 方差分析 ............................................................................................................ - 19 - 结论和展望 ......................................................................................................................... - 21 - （一）实验结论............................................................................................................... - 21 - （二）展望 ....................................................................................................................... - 21 - 致谢 ................................................................................................................................... - 22 - 参考文献 ........................................................................................................................... - 23 - 附录1：题录 ...................................................................................................................... - 24 - 附录2：外文文献原文 ...................................................................................................... - 26 - 附录3：外文文献翻译 ...................................................................................................... - 39 -

IV

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表格清单

表2-1 药品清单 ................................................................................................................... - 7 - 表3-1 含铬废水标准曲线测定原始数据 ......................................................................... - 10 - 表 3-2 未改性粉煤灰组PH对含铬废水吸附影响数据表 ............................................. - 10 - 表 3-3 NAOH改性粉煤灰组PH对含铬废水吸附影响数据表 ..................................... - 11 - 表 3-4 HCL改性粉煤灰组PH对含铬废水吸附影响数据表 ......................................... - 11 - 表 3-5 未改性粉煤灰组温度对含铬废水吸附影响数据表 ............................................ - 12 - 表 3-6NAOH 改性粉煤灰组温度对含铬废水吸附影响数据表 .................................... - 13 - 表 3-7 HCL改性粉煤灰组温度对含铬废水吸附影响数据表 ........................................ - 13 - 表 3-8 未改性粉煤灰组投加量对含铬废水吸附影响数据表 ........................................ - 14 - 表 3-9 NAOH改性粉煤灰组投加量对含铬废水吸附影响数据表 ................................ - 14 - 表 3-10 HCL改性粉煤灰组投加量对含铬废水吸附影响数据表 .................................. - 15 - 表 3-11 未改性粉煤灰组吸附平衡时间对含铬废水吸附影响数据表 .......................... - 15 - 表 3-12 NAOH改性粉煤灰组吸附平衡时间对含铬废水吸附影响数据表 .................. - 16 - 表 3-13 HCL改性粉煤灰组吸附平衡时间对含铬废水吸附影响数据表 ...................... - 16 - 表3- 14验证FREUDLIEH表格 ....................................................................................... - 17 - 表3-15 正交实验极差统计量表 ....................................................................................... - 19 - 表3-16 正交实验单因素统计量表 ................................................................................... - 20 - 表3-17 正交实验方差分析结果表 ................................................................................... - 20 -

V

王林：不同改性粉煤灰对含铬废水吸附影响的研究

插图清单

图 3-1 铬的标准曲线 ........................................................................................................ - 10 - 图 3-2 未改性粉煤灰组PH对含铬废水吸附影响曲线 ................................................. - 11 - 图 3-3 NAOH改性粉煤灰组PH对含铬废水吸附影响曲线 ......................................... - 11 - 图 3-4 HCL改性粉煤灰组PH对含铬废水吸附影响曲线 ............................................. - 12 - 图 3-5未改性粉煤灰组温度对含铬废水吸附影响曲线 ................................................. - 12 - 图 3-6 NAOH改性粉煤灰组温度对含铬废水吸附影响曲线 ........................................ - 13 - 图 3-7 HCL改性粉煤灰组温度对含铬废水吸附影响曲线 ............................................ - 13 - 图 3-8 未改性粉煤灰组投加量对含铬废水吸附影响曲线 ............................................ - 14 - 图 3-9 NAOH改性粉煤灰组投加量对含铬废水吸附影响曲线 .................................... - 15 - 图 3-10 HCL改性粉煤灰组投加量对含铬废水吸附影响曲线 ...................................... - 15 - 图 3-11 未改性粉煤灰组吸附平衡时间对含铬废水吸附影响曲线 .............................. - 16 - 图 3-12 NAOH改性粉煤灰组吸附平衡时间对含铬废水吸附影响曲线 ...................... - 16 - 图 3-13 HCL改性粉煤灰组吸附平衡时间对含铬废水吸附影响曲线 .......................... - 17 - 图3-14 验证FREUDLIEH方程 ....................................................................................... - 17 -

VI

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引言

随着中国的工业化脚步的加快，国内经济已经逐渐的发展起来，伴随着经济的发展工业污染废水渐渐增多起来，并且已是现阶段制约经济发展的重要因素之一，寻找出一条经济环保的处理工业污水方法已经迫在眉睫。

铬及其化合物在工业上应用广泛，冶金、化工、矿物工程、电镀、制铬、颜料、制药、轻工纺织、铬盐及铬化合物的生产等一系列行业都会产生大量的含铬废水。铬在废水中主要呈现三价和六价两种状态。铬的化学性质非常稳定，而且铬的化合物中的铬离子有剧毒。如何在经济建设中保证对环境的污染最小化，达到经济和环境协调发展，是重要课题。本课题研究不同的改性粉煤灰处理含铬废水，找出一条最高效的处理含铬废水的方法，在解决工业废水难以处理的问题有重要意义。

针对铬的化学特性以及含铬废水的特点，国内外科学工作者为此做了大量的研究工作，主要采用电解法、离子交换法、化学沉淀法。国家明文规定，工厂排出废水含铬及其化合物最高浓度为0.5mg.L-1。 就电镀废水而言，全国约有1万家电镀厂，每年排放出的废水达40亿 m所以面临的问题是巨大的。

粉煤灰处理含铬废水有以下几个优点：粉煤灰是燃煤电厂排放的固体废物，是煤粉在高温炉膛悬浮燃烧后的产物，它的形成过程与活性炭的制作过程有相似之处，因此其颗粒的形态和表面结构与活性炭相似，具有较大的比表面积，同时粉煤灰中存在大量活性点，使之具有一定的吸附能力。而含铬废水比较难用化学方法处理，用粉煤灰吸附这种以废治废的手段，有效，经济，环保。

本次设计，先主要用未改性，酸改性和碱改性的粉煤灰在单因素影响的条件下进行初步的实验，对单因素实验进行总结和分析后，选取一种处理效果最好的改性方法做正交试验。正交试验的各个因素梯度，则是由单因素实验得出来的。最终，在正交试验中找出处理效果最好的一组。从而，得出最佳的粉煤灰处理含铬废水的方案。

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王林：不同改性粉煤灰对含铬废水吸附影响的研究

第1章 绪论

1.1 课题研究的由来和意义

中国是世界上最大煤炭生产国和消费国，也是世界上几个能源以煤为主的国家之一。煤炭在中国经济社会发展中占有极其重要的地位。1994年全国原煤产量为11.86亿吨，居世界首位。1992年全国煤炭消费量占能源总消费量75%，约70%的煤炭用于火力发电，而且就目前来看，电力工业发展格局仍以火电为主，在今后很长一段时间内煤作为我国的主要燃料的地位很难被取代，这意味着粉煤灰的排放量继续急剧增加。我国是世界上最大的排灰国，2000全国电厂年排灰渣量达1.6亿吨，自1949年建国至2000年底，全国电厂总贮量为22亿吨，贮灰场占用土地与良田约44万亩。目前粉煤灰利用率为53%。当前，我国水资源匾乏且受到了较严重的污染，且有不断加剧的趋势，大量未经处理的工业和生活污水的排放，严重污染了江河、湖泊和沿海海域的水质，更加剧了水资源的紧张程度。据不完全统计，我国城市污水年总排放量3.5×1011m3左右，将近80%的污水未经处理直接排放，全国1/3以上的水体受到不同程度的污染，每年因水污染所造成的经济损失已达400亿元。可见，污水处理问题已经刻不容缓。 1.1.1 粉煤灰对环境与人体的危害

我国每年排放上亿吨的粉煤灰如不加以回收利用而直接送往贮灰场，则贮灰场占地面积将达50万亩以上[13]，并且浪费大量资金，对于我们这样一个土地有限、国家来说是一个严重的威胁。不仅如此，由于粉煤灰的渗滤和飞扬等原因会对储灰场周围的地下水、大气、土壤等自然环境造成严重污染;特别是粉煤灰中携带的各类有害物质，如放射性元素、致癌物质和PANs(多环芳烃类)等有机污染物，会严重损害人体健康。粉煤灰对环境和人体造成的危害具体表现如下:

1）对大气环境的污染

在煤烟型的污染中，气溶胶是主要污染物。在大多数城市，粉煤灰是悬浮颗粒物的主要来源，贮灰场面积大，管理稍有疏忽就会导致大规模无组织排放，导致空气中粉煤灰含量增加，煤中有害元素富集，颗粒沉积在鼻咽内，可引起肥大性鼻炎，沉积在支气管与肺内，被血液吸收，送到各个器官对人体健康危害更大。另外，细颗粒能长时间漂浮在大气环境中，随气流进行远距离输送，造成区域性环境污染。

2）对地表水和地下水的污染

被捕尘器捕获的粉煤灰，若采用湿排，粉煤灰中的有害元素会溶于灰水中，造成二次污染，特别明显的是使pH值升高，有毒有害的铬、砷等元素增加，堆放在储灰池中的粉煤灰，因雨水渗淋，也会污染地表及地下水。 3）在改土方面

具有潜在不利效应可溶盐、硼及其它潜在毒性元素含量过高，可导致元素不均衡以及土壤的板结和硬化。粉煤灰中携带的有害物质，如致癌元素、放射性元素，多环芳烃类(苯并砒)等有机污染物，可对人体健康造成危害。

4）放射性危害

粉煤灰的放射性来源于它所含有的铀、钾等。由于它们属非挥发性元素，在煤的燃烧过程中会进行富集，所以在粉煤灰中的这些放射性元素的含量要比原煤中高出2～5倍。这些物质进入周围空气或渗入地下被人体吸入，会沉积于人的呼吸系统造成对人体的危害。

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我国每年排出这么多的粉煤灰如不加以利用而直接送往贮灰场，则输送用水至少达3多亿吨，贮灰场占地面积将达50万亩以上[4]，占用大量土地和浪费大量资金，对于我们这样一个土地有限、水资源紧缺的国家来说是一个严重的威胁。不仅如此，还由于粉煤灰的渗沥水渗漏和扬尘等原因而污染地下水、大气、土壤等。

5）粉煤灰危害与利用的契机

大量的粉煤灰如不加以处理，会产生扬尘，污染大气，对人体健康危害很大;排入河道水系会造成河流淤塞，污染粉煤灰是火力发电厂煤粉燃烧后的烟气集中收集的固体废弃物，是中国主要的工业固体废弃物之一。粉煤灰的堆放不仅占用大量的土地，且存在污染空气、土壤和地下水潜在的危害，对经济和环境都会造成影响。但同时，粉煤灰是每份在悬浮燃烧条件下经热面吸热后冷却形成的，因此在表面张力的作用下粉煤灰表面疏松多孔，比表面积大切具有活性基团和吸附特性，这就决定了粉煤灰在水处理中可以得到很好的利用，粉煤灰的化学组成主要包括 SiO2、AL2O3、Fe2O3、CaO ，具有良好的化学活性，但粉煤灰的活性是潜在的，需要外界条件的激发才能发挥出来。粉煤灰中的铝以复杂的复盐富铝玻璃体红柱（3AL2O3SiO2）形式存在，铁分布在玻璃体外壳层中，可从灰中优先溶出。本实验加入酸溶剂，打开了粉煤灰中的 AL-Si 键；加入铁泥增加了铁含量；一定温度下浸提，提高了粉煤灰中的铁铝浸出率。

此外，采用粉煤灰作为主要原料制成的吸附剂，不仅减少粉尘污染，同时又将废物再生利用节约资源，可谓双赢之举。 1.1.2 含铬废水的由来和危害

含铬废水主要来自电镀、 皮革、金属酸洗、铬酸盐等工业。电镀废水不仅量大， 而且会对环境造成严重污染， 因为电镀废水中含有自然界不能降解的重金属铬离子。重金属铬对人体具有明显的致癌和致畸效应。目前治理含铬废水主要采用化学法， 将剧毒C r+ 6还原成低毒的 C r+ 3或进行铬的回收，但存在设备投资过大;处理效果不够理想; 处理综合成本高; 工艺相当复杂等问题。含铬废水处理方法主要有电解法、离子交换法、化学沉淀法。国家明文规定，工厂排出废水含铬及其化合物最高浓度为0.5mg.L-1。 就电镀废水而言，全国约有1万家电镀厂，每年排放出的废水达40亿 m所以面临的问题是巨大的。

1.2 文献综述

1.2.1 粉煤灰的来源与性质

1.2.1.1来源

以煤为燃料的电厂，煤粉被研磨成100um以下的细粉，利用预热空气喷入高温炉膛悬浮燃烧，随之产生的烟气由捕尘装置收集而得到粉煤灰，也叫做飞灰 (fly ash)。煤粉粒子在温度高达1300 ℃的炉膛内燃烧时，呈熔融液滴状， 因受到灼热气流的冲击而悬浮着[5]。同时，外界气压从四周均匀地收缩这些液滴，其表面承受着巨大的张力，从而呈现球状。其中，小液滴冷却速度快，形成玻璃体;大液滴冷却速度慢，所以内部可呈现晶体状。而有些液滴因受气体阻隔，形成不同壁厚的空心球体，当冷却速度过快时，薄壁空心球体则破裂成碎片。因此，最后人们所看到的粉煤灰是外观相似、颗粒较细但并不均匀的多相混合物。 1.2.1.2粉煤灰的性质

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王林：不同改性粉煤灰对含铬废水吸附影响的研究

粉煤灰是一种高度分散的微细颗粒集合体，主要由氧化硅玻璃球组成，粒径1-50μm。根据颗粒形状可分为球形颗粒与不规则颗粒，球形颗粒又可分为低铁质玻璃微珠与高铁质玻璃微珠，若据其在水中沉降性能的差异，球形颗粒又可分为飘珠、轻珠和沉珠;不规则颗粒包括多孔状玻璃体，多孔碳粒以及其它碎屑和复合颗粒。以上各颗粒非常细小，只有借助扫描电子显微镜才能详细观察其形态特征。

粉煤灰化学成分以SiO2和Al2O3为主(SiO2含量在48%左右，Al2O3含量在27%左右)，其它成分为Fe2O3，CaO，MgO，K2O，Na2O，SO3及未燃尽的有机质(烧失量)。不同来源的煤和不同燃烧条件下产生的粉煤灰，其化学成分差别很大 1.2.1.3 粉煤灰处理含铬废水的机理：

粉煤灰是一种多孔性松散固体集合物。 其真密度为 2 000~2 300 kg/m3， 堆积密度为 550 ~658lg/m3，孔隙率一般为 60 %~75 %。从粉煤灰的物理化学性质来看， 粉煤灰去除废水中的铬主要是通过吸附，但在一定条件下，也有一定的絮凝沉淀和过滤作用。 粉煤灰处理含铬废水的吸附作用包括物理吸附和化学吸附。 前者是粉煤灰与吸附质间通过分子间引力产生的吸附， 此作用由粉煤灰的多孔性和比表面积决定， 不同级别的粉煤灰由于其比表面积不一样， 吸附性能相差较大， 一级粉煤灰的吸附效果较好。 后者是由于粉煤灰存在着大量的 Al、Si 等活性点， 能与吸附质通过化学链发生结合 。粉煤灰对含铬废水中铬酸有亲合力，而溶剂(水)对 Cr6+有排斥力，这是粉煤灰能吸附 Cr6+的最主要原因。 粉煤灰吸附 Cr6+还要靠分子之间的范德华力、化学键力、氢键力、静电引力共同作用。另一方面，在酸性条件下能使 Cr6+还原为 Cr3+，Cr3+易形成沉淀被粉煤灰更好吸附。

1.2.2 粉煤灰的国内外利用现状

国外粉煤灰的综合利用，最早出现在二十世纪20年代，当时一些发达国家就开始对粉煤灰进行了研究。二战后，随着电力工业的发展，出现了大规模的粉煤灰商品化。目前在国外，粉煤灰已被广泛应用于交通、建材、建工、化工、农业和冶金等行业。其中利用量大，经济效益好的应属生产水泥和拌制混凝土。美国利用量的39%，日本的76%，荷兰的59%都用于这一方面[6]。如今，在比利时、德国、挪威、丹麦、瑞典等国，通常的波特兰水泥己部分或全部被粉煤灰水泥所取代，不仅创造出较好的经济效益，节约了大量水泥，还极大地改善了混土的质量。国外粉煤灰产品、品种不断增加，技术也有了较大提高，利用量逐年增加，主要表现在以下几个方面[7]:

1）从填充、筑路等低级用途转化为把粉煤灰作为原材料生成建材、化肥和提取金属、微量元素。

2）从收集到加工、销售有一套完整的设施，自动化程度较高，从过去的自用，转向部分出口。

3）综合利用企业的经济效益，从过去的亏损或微利企业转向经济效益较高的专业化、大规模企业。

4）从消极存储为主，转化为积极进行综合利用。

总之，国外对粉煤灰综合利用非常重视，已将粉煤灰作为一种新的资源，充分综合利用。

早在二十世纪50年代我国粉煤灰已开始使用在建筑工程中用作混凝土、砂浆的掺合料，在建材工业中用来生产砖，在道路工程中作路面基层材料等，尤其在水电建设大坝工程中使用最多，但利用量较少[8]。

60年代开始粉煤灰的利用重点转向墙体材料，研制生产粉煤灰密实砌块、墙板、粉煤灰烧结陶粒和粉煤灰粘土烧结砖等，先后在上海、北京、天津、吉林建成示范性工厂，

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同时引进前苏联、东欧国家利用粉煤灰生产蒸养建筑材料技术。直到70年代，国家为建材工业中利用粉煤灰投资5.7亿元，总设计用灰量为1064.89万吨，虽然投资大，但并没有解决好粉煤灰的利用问题[9]。针对这些问题，国家主管部门指出:电厂灰渣综合利用，应当积极提倡，因地制宜，广开门路，采用多种途径，讲究经济实效[10]。

到80年代，随着改革开放政策的迅速发展，国家把资源综合利用作为经济建设中的一项重大经济技术政策。粉煤灰的处置和利用的指导思想不断发展深化，从―以储为主‖改为―储用结合，积极利用‖，再进一步明确为―以用为主‖，使粉煤灰综合利用得到蓬勃的发展。特别在―七五‖期间，全国粉煤灰利用量以每年200万吨左右的速度增加，综合利用率己摆脱多年徘徊在20%的局面，1995年己经达到41.7%。这说明10多年来粉煤灰综合利用工作取得显著成绩，尤其是北京、上海、南通、南昌，南京等先进城市，利用率都远远高于全国平均水平。北京和上海近几年粉煤灰利用率都在100%，其利用取得了十分明显的社会、经济和环境效益 1.2.3 含铬废水的处理现状

含铬废水处理方法主要有电解法、离子交换法、化学沉淀法[3]。

1）电解法：以铁板做阳极，铁阳极溶出亚铁例子，可以使六价铬还原为三价铬，亚铁变为三价铁。反应如下：

Fe-2e→Fe2+

Cr2O72-+6Fe2++14H+=2Cr3++3Fe3++7H2O CrO42-+3Fe2++8H+=Cr3++3Fe3++4H2O Cr3++3OH-=Cr(OH)3↓ Fe3++3OH-=Fe(OH)3↓

优点：净化效果好，泥渣量小，占地面积小。

2）离子交换法：采用离子交换树脂，置换废水中的金属离子 。 阳树脂：6RH+ Cr2O3→2R3Cr+3H2O

阴树脂：2RH+ CrO42-→R2Cr04+2OH-2RH+

Cr2O72-→R2Cr2O7+2OH-

回收： R2Cr04+2NaOH→2ROH+Na2Cr04

R2Cr2O7+4NaOH→2ROH+2Na2Cr04+H2O

3)化学方法：酸性条件下以硫酸亚铁还原，用碱或石灰等中和沉淀。其中硫酸亚铁用量 20：1，石灰用量（10-15）：1。优点：化学法应用最广泛，具有简单可靠、能承受大水量、高浓度负荷、效果稳定等特点。缺点：需要调节酸碱度，处理费用较高、泥渣量大。在我国含铬废水主要存在于电镀厂、制革厂。水量不大，且大部分为小型企业，废水排放为间歇式。应用以上技术，无论从经济上或技术上均不够合理。因此需要采用一种灵活、费用低的处理方法，这也是本课题研究的一部分。

1.3 本课题研究的目的、意义和研究内容 1.3.1 本课题研究的目的和意义

从含铬污水中除铬的方法有: 电解法、离子交换法、化学沉淀法等，对高浓度铬废水较多采用化学沉淀法加生化法工艺，工艺过程较繁琐。现有的污水除铬方法各有不尽人意之处，现在越来越迫切地希望能找到一种操作简便、成本低廉，且能直接用于处理含铬废水的方法。粉煤灰是燃煤电厂排放的固体废物，是煤粉在高温炉膛悬浮燃烧后的

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王林：不同改性粉煤灰对含铬废水吸附影响的研究

产物，它的形成过程与活性炭的制作过程有相似之处，因此其颗粒的形态和表面结构与活性炭相似，具有较大的比表面积，同时粉煤灰中存在大量活性点，使之具有一定的吸附能力。虽然粉煤灰具有一定的吸附能力，但在研究中发现，原状粉煤灰的对铬的吸附效果不理想，因此必须改性以增加其吸附性能。利用固体废物粉煤灰处理水中的铬和其它有毒重金属既可以减少水中的污染物质，成本低，耗能少，又可以使固体废物可到有效的利用;如果对粉煤灰进行改性处理使其对污染物的吸附能力进一步提高，增加粉煤灰作为吸附剂的实用性，并使改性过程简便易行、无毒无害，在实际水处理过程得到应用，最终实现以废治废。 1.3.2 课题研究的主要内容

本次设计首先是用三种不同性质的粉煤灰做的单因素实验。三种不同性质的粉煤灰分别为盐酸改性粉煤灰，氢氧化钠改性粉煤灰和未改性的粉煤灰。用以上三种粉煤灰做四种影响因素的三组试验。从三组实验得出吸附铬效果最好的那种粉煤灰做正交试验，具体如下：

（1）筛选粉煤灰，分成三组，一组不改性，一组用盐酸改性，一组用氢氧化钠改性。

（2）考察不同影响因素条件下：pH值、粉煤灰用量、吸附时间（t）、温度（T）、等因素对含铬废水吸附影响的研究（铬的去除率表示）。单因素实验作不变量因素实验各因素的值T=15℃、t=1h、投加量=2.5g、pH=7.

（3）选出最佳吸附能力那组粉煤灰，做正交试验。

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安徽工程大学毕业设计（论文）

第2章实验部分

2.1 仪器和药品

2.1.1仪器

1）pHSJ-3F实验室pH计（上海市雷磁仪器厂）；

2）BN2823电子天平（上海民桥精密科学仪器有限公司）； 3）移液管（0.1mL、1mL、2mL、5mL、25mL）； 4）量筒（200mL、500mL、50mL、25mL）；

5）胶头滴管，洗耳球，滤纸，玻璃棒，pH试纸。 6）锥形瓶 7）200目筛子

8）容量瓶（50mL、500mL、2000mL） 9）烧杯(250mL、500mL)

10）振荡培养箱 （上海福玛实验有限公司）

11）723N可见分光光度计（上海佑科仪器仪表有限公司） 12）抽滤机 13）烘箱

14）比色管（50mL） 15）研钵

表2-1 药品清单

编号 1 2 3 4 5 6 7 8

名称 粉煤灰 氢氧化钠 盐酸 磷酸 硫酸 二苯碳酰二肼

丙酮 重铬酸钾

纯度 —— 分析纯 分析纯 分析纯 分析纯 —— 分析纯 ——

2.2 模拟废水的配制

称取0.566g重铬酸钾人溶于水中，移入2000mL容量瓶，稀释至标线，摇匀，即为模拟原废水。

2.3 改性物质和改性方法的筛选

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王林：不同改性粉煤灰对含铬废水吸附影响的研究

2.3.1 粉煤灰的筛选

取适量粉煤灰，用蒸馏水浸泡3h，抽滤、烘干、研磨过200目的筛子。分成三份，一份放入烘箱内待用，分别用4mol/L氢氧化钠和盐酸改性剩下的两组粉煤灰。 2.3.2 粉煤灰改性实验初选

根据废水处理的吸附理论，吸附剂比表面积越大，吸附效果越好。而经酸活化改性的粉煤灰表面变得粗糙产生空洞，铝、铁、硅均可被较好地浸出，粉煤灰的比表面积增大，活性增强。分别用氢氧化钠和盐酸浸泡粉煤灰，搅拌2h后，用蒸馏水冲洗至中性，抽滤、烘干、研磨过200目筛子，放入烘箱内待用。 2.4 实验方案 2.4.1 单因素实验方案

分别研究溶液pH、温度、粉煤灰投加量（未改性、酸改性和碱改性）和吸附平衡时间对含铬废水处理效果的影响。具体方法如下：

（1）溶液pH对含铬废水处理效果的影响：将含铬废水与粉煤灰混合，调节溶液的pH至实验所要求的。

（2）温度对含铬废水处理效果的影响：将含铬废水与粉煤灰混合，放入至设定好的温度震荡箱内进行反应。

（3）粉煤灰投加量对含铬废水处理效果的影响：将设定好的不同量的粉煤灰与含铬废水混合，研究处理效果。

（4）吸附平衡时间对含铬废水处理效果的影响：含铬废水与粉煤灰震荡不同的时间，研究处理效果。 2.4.2 正交试验方案

根据各单因素实验结果，选择浓度为5mg/L的模拟含铬废水50mL，为测定实验条件对吸附效果的影响，确定改性粉煤灰及其它各因素对吸附处理含铬废水的关系，特设计正交实验，选择改性粉煤灰用量（g）、时间（min）、pH，温度（℃）作为正交实验的四个影响因素，各因素选取四个水平，参照正交表进行正交实验，各因素水平具体见表3-15。

2.5 测定方法

2.5.1 吸光度的测定方法

采用二苯碳酰二肼显色法[9]测定各处理废水中铬的含量。 2.5.2 显色剂的制配

称取二苯碳酰二肼0.2g，溶于50mL丙酮中，加水稀释至100mL，摇匀。置于棕色瓶中放在冰箱中保存。颜色变深后不能使用。 2.5.3 吸光度的测定

向待测的废水中加入1+1硫酸0.5mL，1+1磷酸0.5mL，摇匀。加入2mL显色剂，摇匀。5-10分钟后于540nm波长处用3cm比色皿，以水为参比，测定吸光度，绘制曲线。

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2.5.4 计算方法

总铬的浓度c(mg/L),按下式计算：

y=2.5859x+0.0083

式中：x：含铬废水的浓度c

y：540nm波长下测得含铬废水的吸光度

Fruendlich表达式来比较不同温度和不同溶液浓度时的活性炭的吸附容量，即：

qe?kce1n

式中：qe——吸附容量(mg/g)；

K——与吸附比表面积、温度有关的系数； n——与温度有关的常数，n>1；

Ce——吸附平衡时的溶液浓度(mg/L)。

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王林：不同改性粉煤灰对含铬废水吸附影响的研究

第3章 实验结果及分析

3.1 铬的标准曲线

表3-1 含铬废水标准曲线测定原始数据

铬标准使用液浓度

（mg/L）

吸光度

0 0

0.004 0.021

0.01 0.036

0.02 0.061

0.04 0.111

0.08 0.209

0.12 0.336

0.16 0.425

0.2 0.515

0.60.5吸光度y = 2.5859 x + 0.0083R2 = 0.99820.40.30.20.1000.050.10.15含铬废水的浓度（mg/L）图 3-1 铬的标准曲线

0.20.25

含铬废水标准曲线测定原始数据如表3-1所示，根据表3-1中数据绘制铬的标准曲线为：y=2.5859x+0.0083(R2=0.9982，式中x为含铬废水的浓度，y为吸光度)。 3.2 pH对铬吸附的影响

表 3-2 未改性粉煤灰组pH对含铬废水吸附影响数据表

pH

Cr去除率（%）

3 85.91

4 84.26

5 82.97

6 82.79

7 79.11

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10095去除率（％）9085807570345PH67

图 3-2 未改性粉煤灰组PH对含铬废水吸附影响曲线 表 3-3 NaOH改性粉煤灰组pH对含铬废水吸附影响数据表

pH

Cr去除率（%）

3 78.23

4 80.98

5 74.55

6 72.72

7 69.04

8580去除率（％）7570656034567PH

图 3-3 NAOH改性粉煤灰组PH对含铬废水吸附影响曲线 表 3-4 HCl改性粉煤灰组pH对含铬废水吸附影响数据表

pH Cr去除率（%）

3 95.56

4 93.24

5 90.07

6 82.16

7 78.65

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王林：不同改性粉煤灰对含铬废水吸附影响的研究

1009590去除率（％）8580757034567PH

图 3-4 HCL改性粉煤灰组PH对含铬废水吸附影响曲线

pH对未改性、酸改性及碱改性三实验组含铬废水中铬去除率的影响如表3-2~表3-4以及图3-2~图3~4所示。从上述图表可以看出，在酸性条件下铬的去除率最高。

酸性条件下，除粉煤灰的吸附作用外，Cr6+也会被还原为 Cr3+，而 Cr3+易形成沉淀更容易被粉煤灰吸附。pH 升高呈碱性时会导致粉煤灰的孔隙结构和化学特性改变，碱性废液不利于粉煤灰对 Cr6+的吸附。实验表明当 pH 较低，呈酸性时，总铬去除率最高以上，且基本趋于稳定;当 pH 为 5～7 时，随 pH 的增大，总铬去除率缓慢减小。 3.3 温度对铬吸附的影响

表 3-5 未改性粉煤灰组温度对含铬废水吸附影响数据表

温度（℃） Cr去除率（%）

8584.58483.58382.58281.58180.580152030405015 83.70

20 83.52

30 84.62

40 83.52

50 83.70

去除率（％）温度（℃）

图 3-5未改性粉煤灰组温度对含铬废水吸附影响曲线

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表 3-6NaOH 改性粉煤灰组温度对含铬废水吸附影响数据表

温度（℃） Cr去除率（%）

868415 77.31

20 80.98

30 84.66

40 82.82

50 78.23

去除率（％）8280787674721520304050温度（℃）

图 3-6 NAOH改性粉煤灰组温度对含铬废水吸附影响曲线 表 3-7 HCL改性粉煤灰组温度对含铬废水吸附影响数据表

温度（℃） Cr去除率（%）

1009815 94.64

20 95.32

30 96.78

40 94.62

50 92.42

去除率（％）96949290881520304050温度（℃）

图 3-7 HCL改性粉煤灰组温度对含铬废水吸附影响曲线

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王林：不同改性粉煤灰对含铬废水吸附影响的研究

温度对未改性、酸改性及碱改性三实验组含铬废水中铬去除率的影响如表3-5~表3-7以及图3-5~图3~7所示。从上述图表可以看出，在30℃左右，铬的去除率最高。

粉煤灰吸附反应是放热反应，随着废水温度的增加，废水中铬的去除率明显下降。 实验表明，当温度在 30 ℃时 Cr6+的去除率达到最大值。 超过 30 ℃后的去除率逐渐下降，处理效果不理想。

3.4 粉煤灰投加量对铬吸附的影响

粉煤灰投加量对未改性、酸改性及碱改性三实验组含铬废水中铬去除率的影响如表3-8~表3-10以及图3-8~图3~10所示。从上述图表可以看出，粉煤灰投加量在达到2.5g后铬的去除率基本保持不变。

在一定时间范围内，铬的去除率随着粉煤灰投加量的增加而增大，但到达一定量后，铬去除率基本上就不会再增加。实验表明粉煤灰用量到达2.5g后，铬的去除率基本趋于稳定。

表 3-8 未改性粉煤灰组投加量对含铬废水吸附影响数据表

投加量（g） Cr去除率（%）

90888684828078767472701.522.5投加量（g）33.51.5 78.52

2 82.11

2.5 83.08

3 83.88

3.5 84.11

去除率（％）

图 3-8 未改性粉煤灰组投加量对含铬废水吸附影响曲线 表 3-9 NaOH改性粉煤灰组投加量对含铬废水吸附影响数据表

投加量（g） Cr去除率（%）

1.5 82.17

2 85.61

2.5 85.61

3 87.67

3.5 88.05

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89888786858483828180791.522.533.5去除率（％）投加量（g）

图 3-9 NAOH改性粉煤灰组投加量对含铬废水吸附影响曲线 表 3-10 HCL改性粉煤灰组投加量对含铬废水吸附影响数据表

投加量（g） Cr去除率（%）

1009998971.5 93.35

2 94.68

2.5 96.56

3 96.88

3.5 96.95

去除率（％）969594939291901.522.533.5投加量（g）

图 3-10 HCL改性粉煤灰组投加量对含铬废水吸附影响曲线

3.5 铬的吸附平衡时间

表 3-11 未改性粉煤灰组吸附平衡时间对含铬废水吸附影响数据表

时间（min） Cr去除率（%）

30 74.89

60 77.26

90 77.46

120 77.46

150 77.27

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王林：不同改性粉煤灰对含铬废水吸附影响的研究

7877.577去除率（％）76.57675.57574.57473.5306090120150时间（min）

图 3-11 未改性粉煤灰组吸附平衡时间对含铬废水吸附影响曲线

表 3-12 NaOH改性粉煤灰组吸附平衡时间对含铬废水吸附影响数据表

时间（min） 去除率（%）

908886848280787674727030609012015030 77.31

60 84.32

90 85.45

120 84.66

150 85.65

去除率（％）时间（min）

图 3-12 NAOH改性粉煤灰组吸附平衡时间对含铬废水吸附影响曲线 表 3-13 HCL改性粉煤灰组吸附平衡时间对含铬废水吸附影响数据表

时间（min） 去除率（%）

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30 93.58

60 95.88

90 96.15

120 96.77

150 96.83

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989796去除率（％）9594939291306090120150时间（min）

图 3-13 HCL改性粉煤灰组吸附平衡时间对含铬废水吸附影响曲线

吸附时间对未改性、酸改性及碱改性三实验组含铬废水中铬去除率的影响如表3-11~表3-13以及图3-11~图3~13所示。从上述图表可以看出，震荡时间达到60min后铬的去除率基本保持不变。

在一定时间范围内，铬的去除率随着时间的增加而增大，但到达一定的时间后，铬去除率基本上就不会再增加。实验表明进行到 60 min 后，铬的去除率基本趋于稳定。 研究认为当粉煤灰的投加质量为总铬质量的 500 倍时，处理效果非常好，且增加用量去除率不再明显增高。 3.6 验证Freudlieh吸附等温线

表3- 14验证Freudlieh表格

lgce lgqe

-0.76878 -1.25717

-0.7782 -1.38019

-0.8131 -1.47045

-0.82364 -1.54775

-0.82899 -1.61376

lgce-0.84-0.83-0.82-0.81-0.8-0.79-0.780-0.77-0.76-0.5-1-1.5R2 = 0.9330 图3-14 验证FREUDLIEH方程

-2在15℃时，将不同量的粉煤灰加入1mg/L的含铬废水中，进行震荡吸附，测得平

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lgqey = 4.9609 x + 2.5275王林：不同改性粉煤灰对含铬废水吸附影响的研究

衡吸附量Qe和平衡浓度Ce以及lgce为横坐标和lgqe为纵坐标得到Freudlieh吸附等温线，如图3-14。

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3.7 正交实验结果分析 3.7.1 极差分析

极差的大小直接反映各个因素对试验指标影响的变化幅度，极差越大表明该 因素的影响越大，是主要因素；反之则表明该因素的作用不大，属于次级因素。 因此，可以通过比较各个因素的极差大小决定影响因素的主次顺序。

表3-15 正交实验极差统计量表

试验号 T1 T2 T3 T4 T5 T6 T7 T8 T9 T10 T11 T12 T13 T14 T15 T16

Kj1 Kj2 Kj3 Kj4 Qj Sj2

温度（℃） 时间（min）

15 25 35 45 25 15 45 35 35 45 15 25 45 35 25 15

379.89 381.79 380.12 377.15 769084.47 624883.90

pH 3 4 5 6 3 4 5 6 3 4 5 6 3 4 5 6

375.58 373.52 381.58 388.27 769245.89 769245.89

投加量（g） 去除率（%）

1.5 2 2.5 3 2.5 3 1.5 2 3 2.5 2 1.5 2 1.5 3 2.5

382.90 374.68 384.73 376.64 769163.17 769163.17

yi2

30 30 30 30 60 60 60 60 90 90 90 90 120 120 120 120

383.99 380.20 358.89 395.87 770020.60 770020.60

94.33 93.36 92.28 99.92 95.76 94.56 94.25 97.22 96.87 97.07 87.07 99.11 97.03 95.21 85.29 99.62

K= P= Q= ST2=

8898.15 8716.09 8515.60 9984.01 9169.98 8941.59 8883.06 9451.73 9383.80 9422.58 7581.18 9822.79 9414.82 9064.94 7274.38 9924.14

1518.95 144200.57 144448.86

248.29

R 4.64 36.98 14.75 10.05

根据极差分析可知，影响去除率的各因素的重要顺序为：时间>pH>投加量>温度。

3.7.2 方差分析

因素影响的显著性通过方差分析确定，显著性检验强调试验误差在分析每列对指标影响中所起的作用[15]。为进一步分析各因素对 HBH-Ⅱ强化粪便污泥厌氧消化减量影响的显著性，根据以上 TS、VS 和 COD 去除率结果，采用 SPSS13.0 统计软件对试验结果进行了方差分析，结果见表 3-16和表 3-17。

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王林：不同改性粉煤灰对含铬废水吸附影响的研究

表3-16 正交实验单因素统计量表

因素 温度 （A）

指标（%） 水平 1 2 3 4 1 2 3 4 1 2 3 4 1 2 3 4

均值 93.73 93.29 95.32 97.05 94.97 95.40 95.02 94.00 95.96 94.99 89.65 98.80 95.66 93.67 96.02 94.05

标准方差 1.1544 1.1544 1.1544 1.1544 1.1544 1.1544 1.1544 1.1544 1.1544 1.1544 1.1544 1.1544 1.1544 1.1544 1.1544 1.1544

下限 90.06 89.61 91.65 93.38 91.29 91.72 91.35 90.32 92.28 91.31 85.97 95.12 91.98 89.99 92.35 90.37

上线 97.40 96.96 98.99 100.07 98.65 99.07 98.67 97.67 99.63 98.66 93.32 102.47 99.33 97.33 99.69 97.72

铬的去除率

时间 （B）

铬的去除率

pH

(C)

铬的去除率

投加量 （D）

铬的去除率

表 3-16单因素统计量表给出了每个因素四个水平的均值，标准误差和 95%的置信区间。从结果直观分析，各因素水平对铬去除率影响的强弱顺序是A4>A3>A1>A2;B2>B3>B1>B4;C4>C1>C2>C3;D3>D1>D4>D2.

表3-17 正交实验方差分析结果表

指标

方差来源 温度（℃）（A） 时间(B) pH(C) 投加量(D)

平方和 34.97 4.27 175.76 16.26

自由度 3 3 3 3

均方和 11.65 1.42 58.58 5.42

F值 2.17 0.26 10.99 1.01

显著性 0.26 0.84 0.04 0.49

铬的去除率

由表3-17方差分析结果表明，pH因素对铬的去除有显著的效果，而温度、时间和投加量因素对铬的去除效果不明显。根据正交试验的单因素统计及方差分析确定对铬去除最优的操作条件为：A4B2C4D3，即反应温度为45℃、时间60min，pH为6.0，投加量为2.5g。

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安徽工程大学毕业设计（论文）

结论和展望

（一）实验结论

（1）实验表明当 pH 较低，呈酸性时，总铬去除率最高以上，且基本趋于稳定;当 pH 为 5～7 时，随 pH 的增大，总铬去除率缓慢减小;当温度在 30 ℃时 Cr6+的去除率达到最大值。 超过 30 ℃后的去除率逐渐下降，处理效果不理想。在一定的时间和粉煤灰用量范围内，铬的去除率随着时间和粉煤灰投加量的增加而增大，实验表明进行到 60 min用量达2.5g 后，铬的去除率基本趋于稳定。

（2）根据极差分析可知，影响去除率的各因素的重要顺序为：时间>pH>投加量>温度。方差分析结果表明，pH因素对铬的去除有显著的效果，而温度、时间和投加量因素对铬的去除效果不明显。最佳水平组合为：温度为45℃、时间60min，pH为6.0，投加量为2.5g。 （二）展望

用粉煤灰处理含铬废水，达到了以废治废的目的，并且处理效果明显，整个处理过程是无毒的，费用低。 处理后的污泥可以作为生产水泥的基材，进一步固化稳定，减少对环境的影响。 然而，目前此方面的研究还有很多局限，主要表现在：(1)含铬废水为人工配制，工业上的含铬废水还掺杂有其它的物质，会不会对粉煤灰处理含铬废水产生影响。 (2)不同粉煤灰处理含铬废水的效果差别较大，粉煤灰做怎样的处理才能达到最佳的去除效果。 (3)目前的实验局限在单因素对处理效果的影响，确定的最佳条件也只是最优单因素的简单叠加，怎样综合考虑各因素间的关系以确定最佳的处理条件。 如上所述的用粉煤灰处理含铬废水的不足必将成为今后研究的重点所在。

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王林：不同改性粉煤灰对含铬废水吸附影响的研究

致谢

在论文定稿完成之际，首先要向指导老师宋珍霞表达我的感激之情，在论文的选题、课题的开展和实验过程中，都有着她的用心指导和帮助，宋老师不仅有渊博的学识和丰富的研究经验，而且还严格的要求我们，每天一有空闲时间就在办公室坐着，以防我们遇到问题找不到解决方法。从实验开始到最后的结束，给了我们无微不至的帮助，在我按时完成毕业论文的同时，也让我学到了很多知识。

同时还要感谢环境工程教研室的徐建平、蔡昌凤、徐大勇、唐海、颜酉斌、魏翔、宫建龙、周福来等老师，他们在我的大学生活和实验过程中都给与了我无私的帮助，教会了我很多有关专业课方面的知识。

作者：王林 2012年6月

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安徽工程大学毕业设计（论文）

参考文献

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Factors affecting the sorption of trivalent chromium by zeolite synthesized from coal ?y ash (School of Environmental Science and Engineering，Shanghai Jiao Tong University，No. 800，Dongchuan Rd，Shanghai 200240，China) Received 20 October 2007; accepted 25 February 2008 Available online 8 April 2008.

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生能源，2006，5(129): 32- 35.

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王林：不同改性粉煤灰对含铬废水吸附影响的研究

附录1：题录

【篇名】我国粉煤灰资源的综合利用现状及今后发展重点 【作者】王立刚，朱曦光 【文献出处】矿业研究与开发

【关键词】粉煤灰，环境保护，可持续发展，综合利用

【摘要】从环境保护和能源可持续发展角度出发,叙述了我国粉煤灰综合利用技术的各

个方面,并指出当前存在的主要问题和解决办法。

【篇名】氢氧化钠改性粉煤灰处理含铬废水的研究 【作者】徐姝颖，陈华梅，贾云雪 【文献出处】渤海大学化学化工学院

【关键词】粉煤灰，氢氧化钠，改性，含铬废水，吸附

【摘要】以改性粉煤灰为吸附剂处理含铬废水，考察了不同质量分数氢氧化钠改性粉

煤灰对铬的吸附性能。结果表明，使用20%氢氧化钠改性的粉煤灰对10 mg /L的含铬废水进行处理，吸附时间为120 min，室温下，铬吸附量可达0.177 mg /g。指出氢氧化钠改性粉煤灰吸附铬属于物理吸附，并且符合二级反应动力学方程。

【篇名】改性粉煤灰处理含铬废水的研究 【作者】刘艳军，李亚峰，张佩泽

【文献出处】沈阳建筑大学市政与环境工程学院 【关键词】粉煤灰，改性，六价铬，吸附作用

【摘要】利用经2 mol/L的硫酸改性的粉煤灰来研究粉煤灰吸附处理实验室模拟含铬

废水。实验结果表明,处理100mL含六价铬为50mg/L的废水,调节pH值2-3,投加8g改性粉煤灰,反应80 min 后六价铬的去除率达到90%以上; 吸附符合 Freundlich 等温吸附式。利用粉煤灰吸附处理含铬废水, 具有处理效果好, 操作简单, 运行费用低等优点, 因此, 粉煤灰可以作为一种有效的吸附剂来处理含铬废水。

【篇名】改性粉煤灰对废水中Cr(VI)的吸附研究 【作者】闫春燕,伊文涛

【文献出处】枣庄学院化学化工系

【关键词】改性粉煤灰，含Cr(VI)废水，吸附

【摘要】含Cr(VI)废水对环境危害巨大,对其处理技术的研究也越来越受到关注。本文

对改性粉煤灰吸附处理模拟含铬废水进行了试验研究,并探讨了吸附时间、改性粉煤灰投加量、Cr(VI)初始浓度、pH值和温度等因素对除铬效果的影响。结果表明,改性粉煤灰能有效吸附含Cr(VI)废水,其吸附过程符合Langmuir模型

【篇名】粉煤灰处理废水机理及应用 【作者】张建平

【文献出处】粉煤灰综合利用

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安徽工程大学毕业设计（论文）

【关键词】粉煤灰，吸附，废水处理

【摘要】本文讨论了粉煤灰的吸附机理及吸附规律，分析了影响其吸附性能的主要因

素，并结合国内外研究成果，简要介绍粉煤灰吸附处理废水的几种途经。

【篇名】改性粉煤灰处理含铬废水的研究 【作者】樊学娟，王淑勤，佟巍，常爱玲 【文献出处】华北电力大学环境工程系 【关键词】粉煤灰，改性，六价铬，总铬 【摘要】在粉煤灰中添加适量的转炉铁泥经盐酸溶解后,制得改性粉煤灰,在适宜的工艺

条件下,对六价铬和总铬都有良好的处理效果。经多项实验证明,此工艺方法技术可行,适用于小型企业间歇放。

【篇名】用粉煤灰处理含铬废水的试验研究

【作者】郑礼胜，王士龙，陆文武，陈曙东，高亮 【文献出处】粉煤灰综合利用

【关键词】粉煤灰，含铬废水，废水处理

【摘要】本文就粉煤灰处理含铬废水进行了试验研究，探讨了粉煤灰用量、废水酸度、

接触时间、温度等因素对除铬效果的影响，结果表明：在废水pH：4-12、Cr3+：～0-100mg/Ｌ范围内，按铬粉煤灰重量比为1/1000投加粉煤灰进行处理，去除率达99%以上。

【篇名】正交方法研究改性粉煤灰吸附处理含铬废水 【作者】邓书平，时维振

【文献出处】辽宁石油化工大学职业技术学院

【关键词】正交实验，改性粉煤灰，吸附，含铬废水

【摘要】采用高分子絮凝剂聚二甲基二烯丙基氯化铵 ( PDMDAAC)对粉煤灰进行改

性 ,通过正交试验研究改性粉煤灰处理模拟含铬废水。实验结果表明:废水 pH = 12,改性粉煤灰用量为 1g;吸附平衡时间 60 min;反应温度为 40℃,去除率可达 97 . 8%。改性粉煤灰对 Cr+ 6的吸附符合 Langmuir模型。该方法具有处理效果好，操作简单，运行费用低等优点。

【篇名】粉煤灰在环境工程中的应用 【作者】李琪

【文献出处】能源与环境

【关键词】粉煤灰应用，环境工程，可持续发展 【摘要】为了开拓粉煤灰资源化途径,论文对粉煤灰资源化的现状进行考察,对国内外有

关文献进行分析研究。从粉煤灰特性入手,对它在环境工程保护方面的综合利用进行总结,以可持续发展理论为基础,从技术方面提出了粉煤灰应用的途径和对策,以推动我国电厂粉煤灰综合利用的产业化,规范化和市场化。

【篇名】粉煤灰对环境的危害及其综合利用 【作者】王伟，周华强

【文献出处】建材技术与应用

【关键词】粉煤灰，综合利用，环境污染

【摘要】介绍了粉煤灰的物理性质、化学性质和矿物组成以及粉煤灰对环境的危害。

综述了粉煤灰在建材、化学工业、污水处理、矿井充填等领域的应用。

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王林：不同改性粉煤灰对含铬废水吸附影响的研究

附录2：外文文献原文

Factors affecting the sorption of trivalent chromium by zeolite synthesized from coal ?y ash

Abstract

This research was initiated to determine the effects of different constituents and properties of zeolite synthesized from ?y ash (ZFA) on Cr(III)sorption. The uptake of Cr(III) by ZFA was in?uenced greatly by pH，increasing with the increase in pH. The pH was controlled mainly bycalcium-related components (especially CaCO3 and free CaO) and zeolite components in ZFAs. Sorption maximum of Cr(III) (Qm)，determinedby a repeated batch equilibration method，ranged from 22.29 to 99.91 mg/gforthe14ZFAs.The Qm value correlated signi?cantly with Ca-related components. The correlation coef?cients were 0.9467，0.5469，0.7521，and 0.9195 for total Ca，CaCO3，CaSO4，and f.CaO，respectively.The Qm value was also closely related to cation-exchange capacity (r = 0.6872) and speci?c surface area (r = 0.7249). Correlation coef?cientsof Qm with dissociated Fe2O3 and Al2O3 were much higher than those of total Fe and total Al contents，respectively. It was suggested that，inZFAs，zeolite and iron oxide acted as ion exchanger and adsorbent for Cr(III)，respectively，while Ca components elevated the pH of the reactionsystem and consequently promoted ion exchange and adsorption and caused the surface precipitation of chromium hydroxide.? 2008 Elsevier Inc. All rights reserved.Keywords: Zeolite; Fly ash; Trivalent chromium; Sorption; Mechanism; Correlation coef?cient; Composition

1. Introduction

Coal ?y ash is generated in great amounts every year as asolid waste produced during the combustion of coal in electric-ity/heat generation processes. It was estimated that 349 Mt of?y ash was produced worldwide in 2000 [1]. In China alone，theamount of ?y ash exceeded 160 Mt in 2004，and it is expectedto increase in future due to rapid economic growth. Currently，only part of the ?y ash is reutilized in the production of build-ing materials such as concrete and cement. For instance，thereutilization rate is 25–30% for the United States [2]，48% forEurope [3]，and about 40% for China. However，a large pro-portion of ?y ash is impounded or land?lled. In recent years，the hydrothermal synthesis of zeolite has been intensively in-vestigated as an alternative for the productive reuse of coal ?y ash [3–20] and other inorganic materials [21–23].

Zeolite synthesized from ?y ash (ZFA) has a high cation-exchange capacity (CEC) and thus has been shown to be effective in the removal of heavy metals from wastewater [3–14]

.When compared to a commercial zeolite 4A，ZFA was shown to be effective in the removal of mixed heavy metal ions (Cu2+，Cr3+，Zn2+，Co2+，and Ni2+) [5]. Similarly，by comparisonwith three commercial synthetic zeolites (4A，X，NaP1)，twopilot plant ZFAs exhibited high performances for heavy metal(Cu2+，Zn2+，Cd2+，Co2+，Ni2+，Pb2+) uptake in the puri?ca-tion of three acid mine waters [6]. In another study，the removalof heavy metals by ZFA was compared with that by a commer-cial ion exchanger，Amberlite IRC-50，and it was indicated thatthe retention capacities of ZFA for Pb2+，Zn2+，and Cr3+ byZFA are higher than those for Amberlite IRC-50 [7].

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安徽工程大学毕业设计（论文）

The mechanism of heavy metal removal by ZFA has beenproposed in several previous studies. Hui et al. [5] reported thatthe mechanism of heavy metal removal by ZFA was adsorptionand ion exchange processes. Penilla et al. [9] argued that themechanism for retention of Cs+ and Cd2+ by ZFA was cationexchange and/or adsorption，while that for Pb2+ and Cr3+ wasprecipitation. Singer and Berkgaut [10] determined the adsorption isotherms for heavy metal ions on two ZFAs synthesizedfrom two Israeli coal ?y ashes at pH 5.0. This low pH was usedsince they aimed to exclude precipitation processes. They sug-gested that part of the retention might not be cation exchangebut adsorption. The adsorption was suggested not to be on thezeolite surface，but on amorphous components that remainedin the ZFAs after the synthesis process. These studies implythat，in real processes of heavy metal removal by ZFA，threemechanisms (adsorption，ion exchange，and precipitation) mayfunction individually or jointly.

Regarding the role of ZFA，Moreno et al. [6] noted that ZFAnot only acted as a sorbent for heavy metals，but also could in-crease the pH，causing metal ions to precipitate and enhancingthe ef?ciency of the decontamination process as a result. Theimportance of the pH-elevating effect of ZFA in heavy metalimmobilization in contaminated soils was suggested similarlyby Querol et al. [8]. Since the rise in pH is owing to the alkalinity of ZFA，it is presumed that other components in ZFA，e.g.，free lime，may raise the pH and boost the immobilization of heavy metals.

Therefore，the retention of heavy metal ions by ZFA iscomplex and may involve adsorption and precipitation in addition to a cation-exchange process. The relative importance ofthe mechanisms may depend on the ion species，the composition and the properties of ZFA，and the experimental conditions. It should be stressed，however，that ZFA is usually not pure and contains a number of other components that originally existed in coal ?y ash. That is，part of the components in ?y ash are not incorporated into zeolite during the synthesis process，although these components may be modi?ed to different extents. The zeolite content in ZFA is typically 30–60%，depending on the synthesis conditions and the methodology adopted.

However，the previous studies dealing with the removal ofheavy metals by ZFA have been performed by using only oneor two ZFAs [4–14]. Therefore，it is dif?cult to explore therelative importance of different components of ZFA in heavymetal retention by relating the heavy metal removal perfor-mance of the ZFAs to their chemical composition and properties.

In the present study，the capacities for Cr(III) sorption of 14 ZFAs were measured and correlated with selected ZFA parameters to identify the constituents in ZFA that control Cr(III)removal. The understanding of these factors provided useful information for both the retention mechanism and the selection of a ZFA with a high Cr(III) sorption capacity. It is presumed that，in practice，the selection of a ZFA with a high Cr(III) sorption capacity would be of utmost importance to obtain a sustained Cr(III) removal in the long term.

2. Materials and methods 2.1. Materials

Fourteen coal ?y ashes of different coal origins and chemical compositions were collected from different thermal power plants in China. For ZFA preparation，approximately 25 g of ?y ash was placed in a ?ask and mixed with 150 ml of 2.0 mol/L NaOH solution. The slurry was boiled with re?ux for 48 h，with stirring. The solid phase was separated by centrifugation and washed with doubly distilled water ?ve times and with ethanol twice.

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王林：不同改性粉煤灰对含铬废水吸附影响的研究

Finally，the products were dried in an oven at 45 ?C，ground to pass through an 80-mesh sieve，and stored in airtight containers for the subsequent experiments.

2.2. Characterization of the materials

For the chemical analysis，except for silicon，the samples were digested with hydrogen ?uoride in conjunction with perchloric acid and dissolved later by hydrochloric acid. For silicon，the samples were melted with sodium hydroxide. The elemental concentrations were then measured in digestions by inductively coupled plasma atomic emission spectrometry (IRIS advantage 1000). Dissociated iron oxide (Fe2O3d) and aluminum oxide (Al2O3d) were analyzed by the dithionite–citrate–bicarbonate (DCB) extraction method [24].CaCO3 was analyzed by the modi?ed Van Slyke manometric method [25]. CaSO4 was determined by dissolution in hydrochloric acid of total sulfates followed by precipitation with barium chloride [26]. The free calcium oxide content (f.CaO) was calculated by subtracting the sum of CaCO3 and CaSO4 content from the total CaO content [27，28]. Identi?cation of the crystalline phase(s) in the materials was carried out with XRD equipment (D8 ADVANCE) using Ni-?ltered CuKα radiation (40 kV，40 mA). The CEC was determined using the ammonium acetate method [29]. The speci?c surface area was determined by N2 adsorption method (equipment model:ASAP2010). About 0.1 g of the samples was outgassed at 200 ?C under nitrogen ?ow for about 4 h prior to measurement. The nitrogen adsorption/desorption data were recorded at the liquid temperature (?196 ?C). The speci?c surface area was calculated using the Brunauer–Emmett–Teller (BET) equation.

2.3. Sorption of Cr(III) by ZFA

The sorption experiment was done using an initial Cr(III)concentration of 400 mg/L with a pH value of 3.30 and prepared from doubly distilled water and CrCl3·6H2O of analytical reagent grade. Forty ml of the aqueous solution was added to centrifuge tubes containing 0.4 g of the sample. The tubes were sealed with screw-type lids and then continuously agitated on an orbital shaker at 200 rpm for 4 h at laboratory temperature(ca. 20 ?C). A reaction time of 4 h was found to be suf?cient for Cr(III) to achieve equilibrium in preexperiments. After 4 h，the pH of the suspensions was measured with a Hach 51910 pH meter and then they were centrifuged. The Cr(III) of the supernatants was determined using a Unico spectrophotometer (Model UV-2102PCS). The Cr(III) was ?rst converted into the hexavalent form after oxidation with potassium perman-ganate at elevated temperature and under acidic conditions and then the Cr(VI) concentration was determined at 543 nm using the 1，5-dephenyl-carbazide method [30]. The ef?ciencies of Cr(III) removal were calculated from the differences between the initial and the ?nal Cr concentrations in solution. The experiments were performed in duplicate and the mean data are reported.Three representative ZFAs with low，medium，and high calcium content were chosen to evaluate the effect of pH and dosage on Cr(III) immobilization.

2.4. Maximum sorption capacity of Cr(III) on ZFA

A repeated batch equilibration method was used to measure the maximum sorption capacity (Qm) of the 14 ZFAs for Cr(III). Forty ml of the solution，with an initial Cr(III) concentration of 200 mg/L and a pH value of 3.36，was put into a preweighed centrifuge tube (W1) containing 0.4 g dry weight of sample (W2). After being shaken for 4 h，the suspension was centrifuged and the supernatant was poured into another container. The tube with the residue was weighed again (W3). The volume of the residual solution (V ) was calculated by

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安徽工程大学毕业设计（论文）

assuming the density of the residual solution as 1 g/ml:V(ml) =W3(g) ?W1(g) ?W2 (g). The obtained supernatant was analyzed for Cr(III) concentration (C) and the amount of Cr(III) that remained in the residual solution (R)，as well as the amount of Cr(III) sorbed by the sample (S)，were calculated by the equations R(mg) =[V(ml) · C(mg/L)]/1000;S(mg/g) =[(200 ? C) mg/L · 0.04 L]/W2 g. The volume of the residual solution and the amount of the remaining Cr(III)were considered in the calculation of the initial volume and the initial concentration of the subsequent equilibration step.A fresh solution of the same Cr(III) concentration was added and equilibration was repeated until no further uptake by the ZFA was observed. The amount of retained Cr(III) was thus calculated to represent the maximum sorption capacity of Cr(III) by ZFA. The experiments were performed at least in duplicate，and the mean data are reported.

3. Results and discussion

3.1. Characterization of the materials

The main chemical composition of the ZFAs is given in Table 1. The ZFAs were composed mainly of SiO2 and Al2O3 components，followed by CaO and Fe2O3 components，while theMgO and K2O contents were very low. The ZFAs contained large amounts of Na2O and water as well. The high contents of these two components are due to the formation of zeolites whose negative charge is saturated chie?y by Na+ as a result of the use of concentrated NaOH solution (2 mol/L) in the zeolite conversion process，and whose water holding capacity (zeolitic water) is high.

The XRD patterns of the ZFAs are presented in Fig. 1.For all ZFAs except Nanshi and Wujin F ZFA，the monomineral of the NaP1 zeolite (Na6Al6Si10O32·12H2O) was produced. However，for the Nanshi and Wujin F ZFA，two species of zeolites (mainly hydroxysodalite，with a small amount of NaP1 as a secondary zeolite phase) were generated. These two ZFAs typically had high CaO content compared with the other ZFAs; it thus appears that a high CaO content in ?y ash might enable the formation of hydroxysodalite.

The CEC and speci?c surface area of the ZFAs are listed in Table 2 and are compared with their raw ?y ashes. The conver- sion of ?y ash into ZFA resulted in a great enhancement of CEC and speci?c surface area (Table 2). This increase is apparently owing to the formation of zeolite. The relatively low CEC value of Nanshi and Wujin F ZFA may be attributed to the formation of hydroxysodalite，whose small pore size of 0.23 nm does not permit the penetration of ammonium ions (used to determine the CEC) with an ionic diameter of 0.28 nm. It should be noted that the small pore size of hydroxysodalite would be accessible to most heavy metal ions，whose ionic diameter is small (e.g.，0.106 nm for Cr(III)). It is worthy of note that the ZFAs are not pure and contained a number of components other than zeolite (Table 1，Fig. 1).

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王林：不同改性粉煤灰对含铬废水吸附影响的研究

The comparison of the CEC value of a ZFA with that of a pure zeolite may provide a semiquantitative estimate of the zeolite content in the ZFA given that the ZFA contained only one kind of zeolite [3]. Since the monomineral of the NaP1 zeolite was formed for all ZFAs except the Nanshi and Wujin F ZFA，the zeolite content in ZFAs excluding Nanshi and Wujin F ZFA was estimated based on the CEC value of the pure NaP1 zeolite (430 cmol/kg). The zeolite content ranged from 20.5% for Datong ZFA to 50.0% for Baoshan ZFA.

3.2. Role of acid-neutralizing ability of ZFA in retention of Cr(III)

The ?rst experiment was carried out by treating a 400-mg Cr(III)/L solution with the ZFAs. The ef?ciency of Cr(III) removal and the ?nal pH reached are shown in Table 3. Although the cation-exchange capacity of the ZFAs undoubtedly contributed to the Cr(III) elimination process via ion exchange，it appears that high ef?ciency of Cr(III) uptake was related to high ?nal pH value. The initial CrCl3 solution with concentration 400 mg/L is acidic in nature (pH 3.30) (wastewaters resulting from operations employing trivalent chromium are similarly acidic)，while the ZFAs had alkaline pH values within the range from 11.21 to 12.04

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本文来源：https://www.bwwdw.com/article/bwl.html