石墨烯-金属酞菁复合物的制备及其可见光催化降解苯酚

目录

摘要............................................................................................................................................. I ABSTRACT ............................................................................................................................ III 第一章绪论 (1)

1.1 引言 (1)

1.2 酞菁 (1)

1.2.1 酞菁的发现 (1)

1.2.2 酞菁的结构 (2)

1.2.3 酞菁的合成 (3)

1.2.4 酞菁的合成机理 (4)

1.2.5 酞菁的应用 (5)

1.3 石墨烯 (6)

1.3.1 石墨烯概述 (6)

1.3.2 石墨烯的制备 (6)

1.3.3 石墨烯的应用 (8)

1.4 石墨烯/金属酞菁复合物 (10)

1.5 本课题研究的意义及主要内容 (10)

参考文献 (12)

第二章石墨烯/酞菁铁复合物的制备及其表征 (19)

2.1 前言 (19)

2.2 实验部分 (20)

2.2.1 化学试剂及仪器 (20)

2.2.2 样品的制备 (21)

2.2.3 样品的表征 (22)

2.3 结果与讨论 (22)

2.3.1 形貌和微观结构的分析 (22)

2.3.2 元素分析 (24)

2.3.3 光谱分析 (24)

2.3.4 比表面积分析和孔隙度的测定 (29)

2.4 本章小结 (31)

参考文献 (32)

第三章石墨烯/酞菁铁复合物的可见光降解苯酚 (35)

3.1 前言 (35)

3.2 实验部分 (36)

3.2.1 化学试剂及仪器 (36)

3.2.2 样品的表征 (37)

3.2.3 光催化活性评价 (37)

3.2.4 光芬顿反应 (37)

3.2.5 过氧化氢分解活化能的计算 (38)

3.3 结果与讨论 (39)

3.3.1 酞菁铁的含量对苯酚降解率的影响 (39)

V 万方数据

VI

3.3.2 不同样品的降解对比实验 (39)

3.3.3 过氧化氢的浓度对苯酚降解率的影响 (40)

3.3.4 光芬顿反应 (41)

3.3.5 光催化剂的稳定性与普适性 (42)

3.3.6 中间物种和活性物种的分析 (43)

3.3.7 活性物种的确定 (43)

3.3.8 过氧化氢活化能的计算 (44)

3.3.9 光催化反应机理 (46)

3.4 本章小结 (47)

参考文献 (48)

第四章石墨烯/金属酞菁复合物的可见光催化降解苯酚 (51)

4.1 前言 (51)

4.2 实验部分 (52)

4.2.1 化学试剂及仪器 (52)

4.2.2 样品的制备 (52)

4.2.3 样品的表征 (53)

4.3 结果与讨论 (53)

4.3.1 形貌分析 (53)

4.3.2 X射线粉末衍射分析 (54)

4.3.3 光谱分析 (55)

4.3.4 BET分析 (58)

4.3.5 光催化活性评价 (59)

4.4 本章小结 (60)

参考文献 (61)

第五章结论与展望 (63)

5.1 结论 (63)

5.2 问题与展望 (64)

硕士期间完成的论文 (65)

致谢 (67)

万方数据

第一章绪论

第一章绪论

1.1 引言

近些年来，日益严峻的环境形势迫使人们致力于消除环境污染，其中水体污染给人们生活和生态环境带来的危害越发严重，水污染又以酚类污染最为严重，苯酚污染事件频发导致人们对饮用水的安全性产生怀疑，所以水体中苯酚的降解和分离亟待解决。自Honda-Fujishima效应发现以来，利用半导体光催化剂把光能转化成电能和化学能成为最热门的研究之一，而寻求一种能有效利用可见光作驱动的催化剂降解污染物又是研究的热门方向。在众多环境污染治理技术中，以半导体氧化物为催化剂的多相光催化因其直接利用可见光作为驱动力来活化催化剂，具有驱动氧化-还原反应等独特性能，成为一种理想的环境污染治理技术[1]。除了对TiO2的研究以外，人们也开始把眼光投向其他材料，比如清洁、廉价的碳材料，有优越性能的金属酞菁。

在自然界光合作用的过程中，发生光合作用的反应中心卟啉类化合物能使电荷快速分离并具有高效的量子产率。而基于对太阳能吸收利用、光催化和组建光电器件等的重要性，对能发生电子转移的供体-受体体系的研究成为最重要的研究系统之一。因为这种体系能促进电子转移，有效分离光生电荷，有效地避免了能量损失[2]。在卟啉、酞菁和碳材料之间的电子供体和受体的电荷分离过程已经被广泛研究[3, 4]，这些研究表明光电活性单元和电子供体-受体的距离都与催化活性有关，这就意味着在电子供体和受体之间适当地相互作用能增强催化效果。

1.2 酞菁

1.2.1 酞菁的发现

酞菁的发现完全是偶然的，1907年Braun和Tcherniac在用邻苯二甲酰亚胺和乙酸合成邻氰基苯甲酰胺的过程中，观察到一种深色的不可溶的物质，且发表了一篇相关的报道[5]，这种深蓝色的物质就是无金属酞菁，但当时并未命名。1927年，de Diesbach 和von der Weid两人用邻二溴苯和氰化亚铜在回流的吡啶中反应时，偶然发现一种蓝色的且极其稳定的物质，产率达到了23%，直到后来才知道这种物质就是酞菁铜[6]。同样在1928年，在苏格兰染料公司的一个生产车间，以邻苯二甲酸酐为原料生产邻苯二甲

1 万方数据

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