DDA和FDTD在银纳米球模拟方面的应用

论著Thesis·１·

··研究与设计

基于DDA和FDTD算法的银纳米球

及其阵列LSPR现象分析

周张晓锋，

[摘要]

伟

目的：分析不同半径的银纳米球及其组合阵列的消光现象和耦合现象，探索局域表面等离子体共振（localized

方法：采用离散偶极近似surfaceplasmonresonance，LSPR）发生的原因。（discretedipoleapproximation,DDA）得到不同半

径银纳米球及其阵列的消光光谱及其消光效率（Q_ext）、吸收效率（Q_abs）和散射效率（Q_sca）等；在此基础上，利用时域

有限差分（finitedifferencetimedomain,FDTD）方法研究了双纳米球阵列的耦合作用及其电场分布。结果：对于单纳米粒子，随着半径的增大，散射效率占总的消光效率的比重增加。对于2个纳米颗粒，当入射光垂直于轴线，且纳米颗粒之间间距较小时，耦合的作用较大。对于纳米颗粒阵列，消光光谱的灵敏度与纳米颗粒的大小以及间距有关，当颗粒间距

大小、形状、很小的时候会出现多峰形式的消光谱。结论：LSPR与纳米颗粒的种类、阵列及所处的介质环境等有关。

[关键词]局域表面等离子体共振；离散偶极近似；时域有限差分；银纳米球[中国图书资料分类号]R318[文献标志码]DOI：10.7687/J.ISSN1003-8868.2014.05.001

A

[文章编号]1003-8868（2014）05-0001-06

AnalysisofAgNanosphereandArray'sLSPRPhenomena

BasedonDDAandFDTDMethod

ZHANGXiao-feng1,ZHOUWei2

（1.ExperimentalInstrumentPlant,AcademyofMilitaryMedicalSciences,Beijing100850,China;

2.CollegeofInformationTechnicalScience,NankaiUniversity,Tianjin300071,China）

AbstractObjectiveToexplorethereasonofLSPRbyanalyzingdifferentradiusesofsilvernanoparticlesandtheircouplesandarrays.MethodsDiscreteDipoleApproximation(DDA)methodwasusedforsimulatingdifferentradiusandthearrayofsilvernanoparticles'extinctionspectraandextinctionefficiency(Q_ext),absorptionefficiency(Q_abs)andscatteringefficiency(Q_sca).FDTD(FiniteDifferenceTimeDomain)methodwasusedforthecouplingoftwonanoparticlesandsimulatingtheiraroundelectricfielddistribution.ResultsForsinglenanoparticle,withtheincreaseofradius,theQ_scaofQ_extgenerallyincreasedtheproportion.Forbothnanoparticles,whentheincidentlightwasperpendiculartotheaxis,smallerspacingbetweennanoparticleshadstrongcouplingeffect.Fornanoparticlearrays,thesensitivityofextinctionspectrahadrelationshipwiththesizeandspacingofnanoparticles,andtherewouldbemulti-modalformsofextinctionspectrumwhentheparticlespacingwassmall.ConclusionByanalyzingandcomparing,it'sconcludedthatLSPRphenomenonisrelatedtonanoparticlespecies,size,shape,thearrayandthemediaenvironment.[ChineseMedicalEquipmentJournal，2014，35（5）：1-5，10]

Keywordslocalizedsurfaceplasmonresonance;discretedipoleapproximation;finitedifferencetimedomain;Agnanoparticle

0引言

贵金属纳米颗粒（金或者银）等在入射光照下，如果入射光子频率与贵金属纳米颗粒传导电子的整体振动频率相匹配，纳米颗粒或金属岛会对光子能量产生很强的吸收作用，就会发生局域表面等离子体共振（localizesurfaceplasmonresonance，LSPR）现象。这种现象从18世纪法拉第研究胶体金开始被发

Mie提出了解释LSPR现象的Mie理现[1]。1908年，

论[2]。目前，基于LSPR现象的传感器被广泛研究，用

国家自然科学基金（60574091，60871028）；天津市科技攻关项基金项目：

目（06YFGPGX08700）；天津市自然科学基金（08JCYBJC12500）；天津市科技支撑计划（09ZCKFGX01200）

作者简介：张晓锋（1985—），男，主要从事电路与系统方面的研究工作，E-mail：zhangxf198504@。

作者单位：100850北京，军事医学科学院实验仪器厂（张晓锋）；300071

天津，南开大学信息技术科学学院（周

伟）

于药物检测、生物检测、细胞标记、定点诊断、分子动力学研究及疾病诊断等方面。这种传感器具有无需标记、实时、无污染、高灵敏度检测及所需样液少等优点。Mie理论简单实用，能很好地解决球形纳米颗粒的消光（分别包括吸收和散射）问题，但是不能解决复杂形状的颗粒以及颗粒之间的互相耦合作用及基底对纳米颗粒消光特性的影响问题。为此，各种数值计算理论和方法相继产生，如有限元法（finiteel－

[3]

（rigor－、严格耦合波近似理论ementmethod，FEM）

[4]

ouscoupled-waveanalysis，RCWA）、离散偶极近似

[5]

法（discretedipoleapproximation，DDA）和时域有限

[6]

差分法（finitedifferencetimedomain，FDTD）等。本文主要采用DDA及FDTD算法对银纳米球及其阵列进行分析，所得结论具有重要的参考价值。

·２·

DDA与FDTD方法的比较

ＤＤＡ和ＦＤＴＤ是对ＬＳＰＲ进行理论分析应用最多的研究方法［７］。

用于分析分子ＤＤＡ方法最初是由Ｄｅｖｏｅ［８］提出，

聚合体的光学特性，经过逐步的发展与完善而成为一种研究纳米光学现象的有力工具。到目前为止，已经有大量的文献详细讨论了ＤＤＡ的原理及其应

９－１０］

。Ｄｒａｉｎｅ等人在ＤＤＡ方法的基础上应用快速用［７，

傅里叶变换和离散共轭梯度的方法，制作了开源软件ＤＤＳＣＡＴ。ＤＤＳＣＡＴ可以将各种不同形状、不同材质的纳米颗粒离散成偶极子，计算其消光效率（Q＿ｅｘｔ）、吸收效率（Q＿ａｂｓ）、散射效率（Q＿ｓｃａ），其中，Q＿ｅｘｔ＝Q＿ａｂｓ＋Q＿ｓｃａ。不仅可以计算在单一频率下的纳米颗粒的消光情况，而且可将一连续的光谱分为各个不同的点来计算纳米颗粒在连续频谱下的消光现象。此软件不仅适用于单个纳米颗粒，对周期排列的纳米颗粒阵列也同样适用。缺点是对于不是软件自有形状的颗粒需要重新编程建模，建模的过程不是可视化的，需要对输出结果进行再处理才能描绘颗粒表面的电场分布情况。

ＦＤＴＤ方法最早是由ＫａｎｅＳＹｅｅ在１９６６年提用变量离散的含有有限个未知数的差分方出的［１１］，

程近似地替代连续变量的微分方程。ＦＤＴＤ是将连续的空间划分为一个个的Ｙｅｅ元胞，以Ｙｅｅ元胞为空间电磁场离散单元，将麦克斯韦旋度方程转化为差分方程，结合计算机技术解决电磁学问题。

ＸＦＤＴＤ６．３．８．４是Ｒｅｍｃｏｍ公司开发的基于ＦＤＴＤ的电磁学仿真软件，可以应用于分析贵金属纳米颗

此软件可以很方便地进行可视化粒的ＬＳＰＲ现象［１２］。

建模，有别于采用真实材料折射率的ＤＤＳＣＡＴ。ＸＦＤＴＤ需要用Ｄｅｂｙｅ模型或者Ｌｏｒｅｎｔｚ模型来模拟金属在不同频率下的介电常数，从而带来误差。而且对于在连续光谱下的消光问题，需要将入射光源设置为高斯脉冲或者修正高斯脉冲来模拟一定波段光源的频谱，而结果通过傅里叶变换将时域的结果转化为频域的结果，优点是可以实时地仿真纳米颗粒与光作用的过程，很方便地输出纳米颗粒周围的电场分布图。

因此，本文将综合运用２种方法的优势，用ＤＤＳＣＡＴ分析各种纳米颗粒在不同波段的光谱，用ＸＦＤＴＤ分析在具体光谱下的纳米颗粒表面的电场分布。在分析不同大小的纳米颗粒的消光现象的基础上，分析消光现象随２个纳米颗粒的间距以及入射光方向而产生的变化，以及纳米颗粒组成的阵列的消光现象。

2纳米银颗粒的消光光谱以及周围的电场分布

利用ＤＤＳＣＡＴ软件，分析了大小为３０ｎｍ的硅1

Thesis论著

球、二氧化硅球以及银球在可见光区域内的消光现象，

它们分别代表纳米半导体、绝缘体和金属与入射光之间的相互作用。各折射率参数取自参考文献［１３］，仿真结果如图１所示。

8765消光量

43210-1

300

400

500

600

700

800

波长/nm

Q（Ag）Qext（Si）Qext（SiO2）

图1不同材质的纳米颗粒的消光光谱

从图１中可以发现，二氧化硅的消光趋近于零，

银球在波硅在波长３９１ｎｍ处存在很弱的消光峰［１４］，

长３７１ｎｍ处产生很强的消光峰，此时发生了ＬＳＰＲ现象。

我们用ＸＦＤＴＤ软件分析了半径为３０ｎｍ的银和二氧化硅２种颗粒周围的电场分布，银的Ｍｏｄｉ－ｆｉｅｄＤｅｂｙｅ模型参数取自文献［１５］，二氧化硅的折射

），率为１．４７（介电常数为２．１６０，电导率为１０－１２Ｓ／ｍ

入射光波长为３７１ｎｍ（频率为８．４２×１０１４Ｈｚ），沿x方向偏振，振幅为１Ｖ／ｍ，沿＋z方向传播，得到在x-y截面的表面电场分布。

从图２中可以看出，在x-y截面，银球表面的最大电场强度可达到２３．９９Ｖ／ｍ，而二氧化硅球的最大电场强度为１．５４６Ｖ／ｍ；银球的表面电场分布不均匀，有共振的现象发生，而二氧化硅球表面的电场分布变化不大。对比几种颗粒的消光光谱及表面的电场分布，可以看出只有金属才能明显地发生ＬＳＰＲ现象。这是由于金属的原子核带正电，而其周围的价电子带负电。在没有光照的作用下，可以把金属中的价电子看成是均匀正电荷背景中运动的电子气体，这种结构可以看作是一种等离子体，即金属表面等

（a）

银二氧化硅（b）

图2不同材质纳米颗粒表面的电场分布

论著Thesis·３·

粒的消光光谱随着颗粒半径R的大小而变化。当

R＜４ｎｍ时，消光效率近似为０。当R在４￣５６ｎｍ之间时，消光效率随波长变化的曲线是单峰的形式。而当５６ｎｍ＜R＜５００ｎｍ时，由于纳米颗粒半径的增大与高阶偶极子的作用，消光效率曲线呈现多个波峰的形式。

我们用ＤＤＡ方法分析了半径R为５￣５０ｎｍ的银纳米颗粒在光波长为３００￣８００ｎｍ的消光效率（Q_ext）、吸收效率（Q_abs）、散射效率（Q_sca）（Q_ext=Q_abs+Q_sca），仿真结果如图３、４所示。

8

Qext

QabsQsca

76消光量

543210

QextQQ金属中离子体。当特定波长的光入射到颗粒表面时，

的电子密度分布就会变得不均匀。设想在某一区域的电子密度低于平均密度，这样便形成局部的正电荷过剩。这时由于库伦引力的作用，会把邻近的电子吸引到该领域。而由于被吸引的电子具有惯性，又会使该区域聚集过多的负电荷。然后，电子间的排斥作用使电子再度离开该区域，从而形成价电子相对于正电荷背景的密度起伏振荡，这就是ＬＳＰＲ现象。3半径对球形银纳米颗粒消光的影响

郭伟杰等［１６］通过Ｍｉｅ理论计算得到，银纳米颗

1.61.41.2消光量

1.00.80.60.40.20.0

300

350

400

450

500

550

波长/nm

300350400450500550

波长/nm

（a）R=5nm

图3

420

波长/nm

波长拟合曲线/nm

390

强度

（b）R=30nm

不同大小的银纳米颗粒的消光效率、吸收效率、散射效率

876543210

Qext

QQ1101009080706050403020100-10

10

20

30R／ｎｍ

Q_sca/Q_ext（c）Q_abs/Q_ext、

QQQsca/Qext

360

0102030R／ｎｍ

40500102030R／ｎｍ

4050

散射效率/消光效率

波长/nm

4050

（a）峰值波长（b）Q_ext、Q_abs、Q_sca

图4消光现象与银纳米颗粒半径之间的关系

从图３中可以看出，当R＝５ｎｍ时，Q＿ｓｃａ基本

为０，Q_abs占Q_ext的主导地位，二者重合，消光峰在３５６ｎｍ处；而当R＝３０ｎｍ时，Q_abs和Q_sca差不多，消光峰在３７１ｎｍ处，并且此时消光效率大于R＝５nm时的消光效率。记录不同大小的纳米颗粒的消光峰的位置，分析在光谱波峰时的Q_ext、Q_abs、Q_sca。消光峰位置与粒子半径R的拟合曲线为：消光峰波长（ｎｍ）λ＝３５４．７６５５９－０．１２５０４R＋０．０２６３R２。

（ｂ）可以看出，Q_ext、Q_abs随着粒子半从图４

径R的增大先增大后减小。在R＝４０ｎｍ时，Q_ext最大；R＝２４ｎｍ时，Q_abs最大。Q_sca则一直随着颗粒半径的增大而增大。随着R增大，Q_abs/Q_ext越来越小，Q_sca/Q_ext越来越大［１７］，如图４（ｃ）所示。同样，用ＤＤＡ方法分析了R为５￣５０ｎｍ之间的银纳

米颗粒分别在入射波长为２００、４００、６００、８００ｎｍ时

的Q_abs/Q_ext、Q_sca/Q_ext的变化规律。

从图５中可以看出，不管是在消光峰处，还是在

110

1009080706050403020100-10

散射效率/消光效率

QQQQ

10abs/QQQsca/Q30R/nm

ext（200nm）（200nm）（400nm）ext（400nm）

2040Q

QQQQsca/QQQ

50

（600nm）ext（600nm）（800nm）（800nm）

图5

不同大小的银纳米颗粒在不同入射波长时的

Q_abs/Q_ext、Q_sca/Q_ext

·４·

Q_abs／其他入射波长处，随着颗粒半径R的增大，Q_ext越来越小，Q_sca/Q_ext越来越大，即颗粒越大，散射效率所占的总消光效率的比例越大。4纳米颗粒之间的耦合作用

取为了分析２个银纳米颗粒之间的耦合影响，

半径为３０ｎｍ的２个银球相隔距离d＝０、５、１０、３０、６０ｎｍ时的消光现象。当２个颗粒相互作用时，其消光现象及表面电场与入射光的方向有关，分别选取入射光平行于２个颗粒中心轴线和垂直于轴线的情况。

从图６中可以看出，当入射光方向平行于颗粒之间的连线时，随着颗粒间距的增加，消光峰位置产生红移。而当光线垂直于颗粒之间的连线时，随着颗粒间距的增加，消光峰位置产生蓝移。当２个颗粒距离为０ｎｍ时，由于高阶偶极子的作用，产生多个消光峰。当２个颗粒的距离大于颗粒半径时，消光峰的位置与单个银颗粒的消光峰一致。

109876543210

300

350

400

450波长/nm

入射光平行于轴线（a）

9

876543210

300

350

400

450波长/nm

（b）入射光垂直于轴线

Q

QQQQ

）（d=0（d=5）（d=10）

）（d=30

（d=60）

Thesis论著

（a）入射光平行于轴线（b）

入射光垂直于轴线

图7d=10nm时2个颗粒表面的电场分布

消光光谱

QQQQQ）（d=0（d=5）（d=10）

）（d=30

（d=60）

500550

时，最大电场强度为７．８７９Ｖ／ｍ，且集中于２个颗粒

的两侧；而当入射光方向垂直于轴线时，最大电场强度为４４．１６Ｖ／ｍ，而且集中于２个颗粒之间。表面电场的大小也与２个纳米颗粒之间的距离有关。当d＝０ｎｍ时，表面最大电场强度可以达到１２９Ｖ／ｍ；当２个颗粒距离变大时，最大表面电场强度也减小。这是因为当光线平行于轴线时，其电场方向与入射光方向垂直，即电场方向垂直于２个颗粒连线方向，引起颗粒共振的方向与轴线垂直，此时２个颗粒之间的耦合作用较小。而当入射光垂直于轴线时，电场方向与颗粒轴线平行，引起共振的方向也与轴线平行，在２个颗粒之间由于偶极子的相互作用，产生很强的共振作用，导致其表面电场强度很大。纳米颗粒表面的等离子体是有一定距离的，所以相隔的越近，作用越剧烈。而当距离相对较大时，无论入射光的方向如何，２个颗粒的耦合作用都较小。

用ＤＤＳＣＡＴ分析R＝３０ｎｍ的２个银纳米颗粒在相隔１０ｎｍ时，在不同介质（真空，n＝１；水，n＝１．３３；丙酮，n＝１．３６；二氯甲烷，n＝１．４２；嘧啶，n＝１．５１）下的折射率灵敏度。２个纳米颗粒的消光峰波长折射率灵敏度为：当光垂直入射时，消光峰波长（ｎｍ）λ＝244.75759+171.878６n；当光水平入射时，消光峰波长（ｎｍ）λ=２５２．１６８６＋１３１．２００７n。即当光垂直入射时，２个纳米颗粒对于外界折射率的变化更敏感。5银纳米球及其阵列的消光光谱与折射率灵敏度

分析

消光光谱

500550600

图6消光光谱与纳米颗粒间距及入射光方向的关系

用ＸＦＤＴＤ分析２个银颗粒耦合时周围电场的分布情况，取２个颗粒的轴线为z轴，当光线沿着z方向入射，沿y方向偏振时，则入射光方向与颗粒轴线平行；当光线沿着x方向入射，沿z方向偏振时，则入射光方向与颗粒轴线垂直。假设入射光电场方向的强度均为1V/m，波长为371nm（频率为8.42×

，则在2种入射光作用下，x-z截面上的电场1014Hz）

分布分别如图７（ａ）、（ｂ）所示。

从图７中可以看出，当入射光方向平行于轴线

与纳米颗粒阵列相比，单个纳米颗粒在检测方

面也有很多优点，如检测的极限更高，需要样品的容量更少，可以运用到多通道检测，不过制作费用较高[18]。因此，目前一般采用纳米球光刻（nanospherelithography，NSL）技术在硅片或玻璃片上制作纳米颗粒的周期排列[19]。用DDSCAT分析方法，对半径为5nm，任意2个球的间隔d分别为0及5nm时的银纳米球的二维周期阵列在可见光范围内的消光光谱进行了分析，其结果如图8所示。

从图8中可以看出，周期排列的银纳米球阵列出现2个消光峰，d=0nm的2个消光峰分别在372.92和643.75nm处，在372.92nm处的消光峰主要是由吸收引起的，643.75nm处的消光峰比第一个

论著Thesis·５·

2.01.5强度

1.00.50.0

300

消光光谱强度

QQQ2.01.51.00.50.0

QQQQQ（n=1）（n=1.33）（n=1.36）（n=1.42）（n=1.51）

40050060070080020030040050060070080090010001100

波长/nm

（a）消光光谱在不同的介质

950

波长/nm（a）d=0nm

1.61.41.21.0强度

0.80.60.40.20.0

300

400

500

600

700

800

380360

1.0

1.1

QQQsca

波峰值1

460440420400

峰值波长1峰值波长2

900850800750700650600

波峰值2

1.21.3反射率

1.41.51.6

波长/nm（b）d=5nm

（b）消光峰值与折射率之间的关系

图8不同间距的银纳米球周期阵列的消光光谱图9银纳米球阵列在不同外部介质下的消光光谱和折射率灵敏度

峰的强度大很多，主要是由散射引起的。这是由于当

纳米颗粒之间的距离为0时，纳米颗粒的总体形状变得复杂，出现多偶极子的共振，因而出现第二个消光峰。而d=5nm时的第二个消光峰明显比第一个消光峰弱，可以预测当周期阵列型的纳米颗粒间距相对较大时，其消光峰会与单个纳米颗粒的消光峰一致，即为单峰形式。

为了分析银纳米球及其阵列的折射率灵敏度，假设待测介质环境分别为真空（n=1）、水（n=1.33）、丙酮（n=1.36）、二氯甲烷（n=1.42）及嘧啶（n=1.51）等，分析比较它们的消光现象，如图9所示。

由图9（b）可知，2个消光峰的位置波长与外部介质的折射率拟合直线为：消光峰1波长（nm）λ=214.9+157.0n；消光峰2波长（nm）λ=116.1+527.7n。消光峰1的折射率灵敏度为157.0nm/RIU，消光峰2的折射率灵敏度为527.7nm/RIU。而单个5nm银球的消光峰波长（nm）λ=223.4+132.5n。第一个消光峰的折射率灵敏度与单个银纳米颗粒相近，而第二个消光峰由于纳米颗粒之间的耦合作用其灵敏度增大。6结论

金属纳米颗粒的LSPR消光现象与纳米颗粒的种类、大小、形状及所处的介质环境有关。本文重点分析了贵金属纳米颗粒LSPR现象与颗粒大小以及颗粒之间的耦合作用的影响，对比分析了金属球与绝缘体球及半导体球的消光光谱以及表面电场分

布，验证了LSPR现象产生的原因。通过对不同大小

的纳米颗粒的消光、吸收、散射光谱的分析得知，当纳米颗粒半径较小时，消光峰位置波长随颗粒半径变化不大，随着颗粒半径的增大，散射效率占总的消光效率的比重增加。并分析了2个纳米颗粒的耦合作用，发现当入射光方向垂直于轴线，且纳米颗粒之间间距较小时，耦合的作用较大。同样纳米颗粒阵列的消光光谱的灵敏度与纳米颗粒的大小以及间距有关，当颗粒间距很小的时候会出现多峰形式的消光谱。

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（荩荩下转第10页荩荩）

·１０·

综合的载荷指标，有可能是促荷是一个相对宏观、

进神经干细胞向神经元样细胞分化的重要因素。

该神经干细胞脉冲加载生物反应器能较好地模拟体内神经干细胞的生理与力学微环境。通过电动机控制下的蠕动泵作用，不仅使培养液处于相对高效的传质状态，而且能产生不同频率范围内的半正弦波、正弦波、方波等，使培养的神经干细胞获得类似侧脑室的力学激励机制。根据研究需要可施予不同变量的力学载荷，进而研究各种压应变条件下的细胞生物学行为。该细胞脉冲加载装置采用步进电动机作为动力系统来施加载荷，精确度可达到0．01mm，具有操作简单、精度高、实时记录跟踪等特点；另外，通过与计算机结合的数据采集卡，可以监测培养液的生化指标，保证细胞培养的生理状态，进而提高神经干细胞定向诱导及分化的概率。另外，生物硅胶膜的生物相容性良好，具有不易降解、吸收且透明度良好等特点。实验结果显示，采用的生物硅胶膜结构均匀、力学性能稳定，具有良好的载荷及应变对应关系，是比较理想的细胞基底培养材料。

然而，该细胞脉冲生物反应器所反映出的只是培养膜表观条件下的表观微应变，而细胞与细胞之间的黏附及张力无法直接通过设备的数据显示出来；而且，模拟的脉冲载荷与实际载荷仍存在一定差异。因此，在研究神经干细胞迁移、定向诱导、分化及力学响应机理的基础上，仍需细化细胞与细胞间的力学关系及相互作用，进而深入研究神经干细胞的力学生物学行为。4结语

Thesis论著

该研究设计的生物反应器能模拟体内生物学及力学环境，对培养神经干细胞进行稳定、可靠的脉冲载荷及应变刺激，有望提高神经干细胞定向诱导为神经元样细胞的分化率，并为动态培养环境下神经干细胞迁移、定向诱导、分化及力学生物学机理研究提供一种可靠的平台。

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（收稿：2013-08-12

修回：2014-01-20）

本文来源：https://www.bwwdw.com/article/2iv1.html