超临界水氧化法在废水处理中的研究进展

农家顾问

下）０１４年１０期（２

超临界水氧化法在废水处理中的研究进展

■王华生　张　念　温春辉　徐水太

１

２

１

２

）（４１０００，２．资源与环境工程学院江西赣州３４１０００１．江西理工大学建筑与测绘工程学院江西赣州３

具有反摘　要：超临界水氧化技术是一种新型的水处理技术，应速率快、处理效果好、不形成二次污染和去除效率高等优点，近几年来发展迅速，成为一种极具潜力的绿色有机废水处理技术。本文主要介绍了超临界水氧化技术的特性、原理、工艺流程，当前国内外研究和工业应用现状，并对其研究前景进行了展望。

关键词：工业废水；超临界水；氧化

作者简介：王华生，博士，江西理工大学建筑与测绘工程学院讲师；温春辉，江西理工大学建筑与测绘工程学院；张念、徐水太，资源与环境工程学院

（国家自然科学基金资助项目（编号：基金项目：项目资助：；江西省教育厅科技计划项目（。））编号：ＪＪ１４４１７Ｇ２１４６７００９

随着企业的迅猛发展，生产废物、废水和各种生活垃圾大量排放水体，使水体污染物大幅增加。水中的污染物，尤其工业生产中排放的高浓度有机污染物和有毒有害污染物，种类多、危害大，有些污染物难以生物降解且对生化反应有抑制和毒害作用。常用的物理、化学及生物处理法都不能完全除去溶于废水中的这些物质，甚至还会产生毒性更强的中间产物，从而产生二次污染。因此研究更加行之有效的污水处理技术已成为人们的迫切要求。超临界水处理技术作为一种新兴的绿色水处理技术，在处理这类废水有独到的优越性。

１超临界水氧化技术１超临界水特性１．

，临界压力是２当温度水的临界温度是３７４℃，１．７６ＭＰａ和压力都超过这两个临界值时，水就进入到了超临界状态。在超临界状态下，水的物理性质会发生突变，超临界水中的氢

１］

，使其溶剂性质与低极性键虽然仍然存在，但有明显的降低［

当温度、压力高于水的临界温度（７４℃）和临界压力（２３２）条件下水中有机物的氧化。由于超临界水所特有的性ＭＰａ质，对有机物和氧气都有很好的溶解性，因而超临界反应可认为是在高温单一的富氧均相中密切接触进行的，各种物质和热量传递如同在同一相中没有内部相转移限制。此外，由于是放热反应，释放的热量使反应温度进一步升高，加快了反应速率，氧化反应在几秒至几分钟内迅速完成，有机物的去除率一般在

［］

８％以上４。有机物中的Ｃ、ＯＨ、Ｎ元素被氧化成ＣＨ９２、２Ｏ和］５

、其反应过程［如下：ｌＰ、Ｓ及金属元素转化成盐析出，ＮＣ２、

有机物＋［ＯＯＯ２］→Ｃ２＋Ｈ２Ｏ　（［２］代表氧化剂）有机化合物的杂原子→酸、盐、氧化物、Ｎ２等

酸＋氧化物＋ＮａＯＨ→无机盐＋Ｈ２Ｏ

超临界水氧化技术是一种彻底有效降解有毒废水可见，

且无有害副产物的好方法。

３超临界水氧化技术的工艺流程１．

如图１所示，待处理的有机废水和空气分别通过高压泵和压缩机打入热交换器中，并在这里加热达到超临界温度及以上，

加热后的流体进入到ＳＣＷＯ反应器进行反应。在这里，有机物被氧化分解为各种小分子化合物，无机盐则直接析出附着在容器壁上。反应产生的热量使反应器的温度进一步升高，流出反应器的热流则可用来加热刚进入交换器的流体，经热交换冷却降温后再流经减压阀减压，最后进入气液分离器，使处理后的水、气分别排放。

使得水对有机物系、气体和无机盐的溶解能力会有机物近似，

呈现出相反的特性。气体、有机物在超临界水中具有良好的溶解性，而无机盐则溶解度很小。此时水的定态介电常数从

４

离子解离常数从室温的１常温的８０变到临界点的５～１０，０－１

３［２］

，其密度由于受到温度和压力的双重影到超临界区的１０－２３］

。响，在０．总体上介于液态和气态之间［１～０．９之间波动，

［］

图１　ＳＣＷＯ工艺流程３

２超临界水氧化法处理工业废水的研究进展

目前，在西方等发达国家，ＣＷＯ处理废水技术已开始商Ｓ业化运行。世界上最早的用于废水处理的ＳＣＷＯ中试装置于

［］

／日处理量达９９８５年在美国建立，５０Ｌｄ６。１９９４年美国亨１

斯迈公司在德克萨斯建立了当时唯一的超临界废弃物处理／，进料废水主要含乙醇和氨等有机厂。其日处理水量为５ｔｄ，工作压力为２工作温度为５物质，４０～６００℃，５０～２８０ｂａｒ９．９％ＴＯＣ的去除率超过９

［７］

超临界状态下，水的溶解能力会较常温时大大增强，粘此外，

度及表面张力会大幅减少，压缩性接近于气体，容易与许多产。正是超临界水的这些性质，使它成为氧化有）物分离（表１机物的理想介质。

表１　超临界水与普通水溶解度对比

溶质有机物气体无机物

超临界水易容易容微溶或不容

普通水微溶或不溶微溶或不容

易容

。１９９８年第一个欧盟合作的冷

［］

水膜双区Ｓ另一个带有内置管的双ＣＷＯ反应装置被测试８，９］

。１一套处理能力为２管反应器被用来处理卤代烃［９９９年，５０

／Ｌｈ的水处理装置在瑞典建成。２００２年，Ｇｒｉｆｆｉｔｈ和Ｒａｍｏｎｄｙ

［１０］

报导了世界上最大的的具有超临界水氧化处理单元的淤泥

，是一个专门用来处理处理厂。该厂建在德克萨斯Ｈａｒｌｉｎｅｎｇ，淤泥的系统，每天处理的干基淤泥多达９．８ｔＣＯＤ的转化率且系统运行成本低于有氧降解系统和一些传统超过９９．９％，的需要脱水和最终处理的系统。在我国，超临界水氧化处理

２超临界水氧化法原理　　１．

，超临界水氧化（是指ｕｅｒｃｒｉｔｉｃａｌｗａｔｅｒｏｘｄａｔｉｏｎＳＣＷＯ）ｓ　　ｐ

·８４·

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目前尚处在小试规模，但在技术开始于２０世纪９０年代中期，工业废水处理方面扔有了些新的进展。

１印染废水的处理２．

印染废水是工业废水的排放大户，其水质成分复杂多变，有机污染物含量高，色度大，碱性也大，属极难处理工业废水。常规的处理方法占地面积大，处理时间长，且会产生一些有毒

１１］

利用蒸有害的副产物，使处理经费和难度加大。龚为进等［

资源环境

及开发应用难以施展开来，阻碍了超临界水氧化技术的进一步发展。

１反应速率的控制３．

超临界水氧化环境中的物料的初始浓度、温度、压力、化合物成分、密度、Ｈ值等直接决定整个氧化反应的速率。但ｐ由于整个Ｓ反应过程ＣＷＯ反应处在高温高压的苛刻条件下，极快，实施对物料流的浓度、成分、密度、Ｈ值的实时监测将ｐ是非常困难的。

２材料的腐蚀问题３．

超临界水氧化法操作条件苛刻，高温、高压、极端的ｐＨ值和某些无机盐离子都能加快容器的腐蚀，其中极端的ｐＨ值和某些无机盐离子对容器造成的腐蚀尤为严重。对于连续式反有机硫在超临界水应器，由于有机废水中常常含有Ｓ、ｌ和Ｐ，Ｃ

２－

氧化过程中，最终氧化产物以Ｓ有机氯则以形式存在，Ｏ４－３－

含磷的有机物最终被氧化成Ｐ这些介质反形式存在，ｌＯＣ４，

以过氧发壁式反应器，对染料废水进行了ＳＣＷＯ反应的研究，化氢为氧化剂，研究了反应温度、反应压力及氧化剂用量等因氨氮和色度等降解效果的影响，结果表明，在温度素对ＣＯＤ、、压力２停留时间为３６０℃，５ＭＰａ０ｓ时，ＣＯＤ和色度的去除４

率均达到９５％以上。Ｓｏｕｔ等ｇ

［１２～１４］

对印染废水的ＳＣＷＯ的

、压力２停留时在反应温度４研究结果显示，００～６００℃、５Ｍａｐ间７～１５ｓ的条件范围内，ＯＣ的去除率可达９９．９８％以上。Ｔ

２芳香族有机废水的处理２．

特别难含芳香族化合物有机废水由于其化学结构稳定，以去除，传统的处理方法如焚烧法、湿式氧化法都很难将其中

１５］

通过对苯二酚废水的的芳香族化合物完全除去。王涛等［

应后产生的酸会对冷却段造成严重的腐蚀。

３无机盐沉淀问题３．

在超临界水氧化过程中，会有无机盐生成。在室温下，大多数盐都能很好的溶解在水中，而在低密度弱极性的超临界水中其溶解度会很低。当热流在预热装置逐渐加热至亚临界状态并进入超临界水氧化器时，随着反应的进行，大部分的无机盐会被析出并附着在管壁上，导致换热率降低，增加系统压降，严重时甚至会堵塞管路，阻碍反应的进行。

４超临界水氧化法的优点

超临界水氧化法作为一种新型的高级氧化废水处理技术，与其他废水处理技术相比，具有明显的优越性：

（）反应效率高并且彻底，由于整个反应过程是在单一均１

相中密切进行的，没有传质阻力，在合适的温度和压力条件下，反应一般几秒至十几分钟就可以完成。有机物能被完全有毒物质氧化为ＣＨ２Ｏ、ＮＯ２、２等无毒无害的小分子化合物，的去除率达９符合全封闭处理的要求；０％以上，

（）高温高压条件下均相反应，其反应速率快，停留时间２

短，因而反应器结构简洁，体积小，占地面积少；

（）无二次污染，由于反应产物均为无毒无害的小分子化３

合物，易于分离，无机盐则可以在反应过程中直接析出，反应后的废水可以完全回收再利用，节约资源和能源；

（）能量消耗少，当待处理废水中有机物浓度在２％左右４

时，就可以依靠反应自身释放的热量实现自热，不需要外界供给热量，若污水中有机物含量较高，反应释放多余的热量可回

２１］

；收利用［

，停留控制反应温度４压力３ＣＷＯ进行了研究，３５Ｃ，０ＭＰａＳ

ｏ

时间７废水中有机组分的去除率达到９０ｓ左右时，９．４％。漆

１６］

对苯胺废水的反应机理进行了以Ｈ２Ｏ新华等［２为氧化剂，

总结，证明ＳＣＷＯ技术对高浓度的苯胺废水也有很好的处理

１７］

对苯酚在超临界水中的转化机理做了大量效果。林春绵等［

的研究和探讨，实验发现苯酚的降解率与停留时间和过氧量

１８］

通过自建管式平推流反应装置，分的变化成正比。姚华等［

并分析了别研究了含苯酚和硝基苯废水的ＳＣＷＯ反应机理，温度、停留时间等自变量对二者处处率的影响，对苯酚的反应机理和反应动力学也做了研究，发现苯酚比硝基苯更易降解。

３含氮废水的处理２．

氮磷等富营养化物质的大量排放，对河流和土近几年来，

壤的污染日益严重，常规的生化处理法虽然能取得比较好的效果，但大多工艺繁琐，有机组分分解率总体底下，且会产生大量的污泥，使系统运营成本大大增加，针对含氮废水的ＳＣ－国内学者做了大量的研究工作。ＷＯ研究，

１９］

王涛等［使用ＳＣＷＯ实验装置对尿素水溶液进行研究，

研究温度、压力、停留时间等因素对尿素的去以Ｏ２为氧化剂，若反应温度控制在５除，发现当停留时间超过２ｍｉｎ时，００℃高温高压条件下，尿素的氧化分解率达到９若低于５％以上，通过对其反应动力学分析知，温度００℃时只有极少数分解，３

对其反应速率的影响符合阿累尼乌斯公式，压力对其的影响

２０］

用Ｓ则与反应压力距离临界点的距离成反比。林春绵等［Ｃ－

取得了显著的效果，研究发ＷＯ法处理有机磷农药甲胺磷，

现，反应温度、压力、时间及废水初始浓度均在一定范围内时，他还研究了甲ＯＤ去除率与这些因素成正相关关系。此外，Ｃ

胺磷降解的反应机理及动力学方程。

３超临界水氧化法存在的问题

目前超临界水氧化法还存在许多问题，如反应速率的控制、材料的腐蚀、无机盐颗粒沉积对设备的堵塞、催化剂的选择、苛刻的反应条件所引起的高额实验经费问题以及对超临界状态下反应热力学及动力学了解不够深入等，使工程设计

（）应用范围广，适用于各种有毒有害难降解高分子物５

质；对于废渣废水的处理，反应产物易于分离。

５超临界水氧化法的研究前景

超临界水氧化技术是一项具有广阔发展和应用前景的有机废水和污泥处理技术，具有高效、快速等特点。尤其对高浓度、成分复杂的有机废水和污泥的处理，具有其他传统的处理方法无可比拟的优势，然而我国在这方面的研究尤其是基础研究还有待加强。未来超临界水氧化法的研究方向将主要集中在以下几方面：

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（）解决或在盐的形成和沉淀动力学方面进行深入研究，１

改善超临界水氧化法的盐沉淀对管壁的腐蚀问题；

（）研制一些耐腐蚀耐高温高压的陶瓷材料或新金属材２

２２］

；料，如镍合金、钛合金、铂合金和不锈钢等［

下）０１４年１０期（２

ｔｒｅａｔｍｅｎｔｏｆｌａｎｄｆｉｌｌｌｅａｃｈａｔｅ［Ｊ］．ＷａｓｔｅＴｅｃｈｎｏｌｏａｎｄＭａｎａｅｍｅｎｔ．　　　　　ｇｙｇ　（）：２００Ｌ２７ｌ４．１～１

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（上接第８页）

（）如何高效回超临界水氧化反应会产生大量的热与能，３

２３］

；收热与能也是推进其工业化进程必须解决的问题［

（）加强超临界水氧化法系统在线检测和监控技术方面４的开发；

（）研制新的催化剂，降低反应温度和压力，减少反应速５

率，控制反应线路及产物的形成。

【参考文献】

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法律法规群体。

（二）培养造就法制型农村基层干部

随着改革开放和经济社会的高速发展，农村基层干部的法制观念、法律意识和依法办事的能力对新农村建设起着有力推动作用。适应新农村建设之迫切需要，培养造就法制型农村基层干部，其对策主要有：①加强对农村干部的法治教育，使农村干部率先守法，以其法制观念影响村民的法制观念；发挥表率作用。一是在经济生活中带头。二②守法讲法，

是在社会生活中带头。三是在家庭生活中带头；③依法用法，严格秉公办事，处理问题一定要按照法律规定和法律程序行事；④农村法律知识纳入选拔农村干部和考核公务员的条件范围，努力造就一支懂农村法律知识和业务水平高的人才队伍；坚决维护农民正当合法⑤基层政府提高行政管理的效率，的权益，主动承担基层行政的法律责任，树立起高效、服务、责任、公正、公开的现代型基层政府的形象．

（三）提高广大农民法律意识，培养具有法律素质的新型农民提高农民整体素质，培养造就有文化、懂技术、会经营的新型农民，是建设社会主义新农村的迫切需要。法律素质是

要利用一切有效社会主义新农村中新型农民的必备素质。“

对广大农民加强法制教育和宣传，努力提高广大手段和措施，

农民的法律意识，使广大农民知法守法，履行应尽义务，并能运用法律武器来维护自己的合法权益，为农村法治建设提供

，努力最好的最广泛的群众思想基础和最好的法律文化环境”

培养和提高广大农民的法律意识

（四）建立农村行政执法监督制度，完善农村行政执法监督体系

进一步完善执法监督机制，强化对执法者的监督，其主要对策在于：健全农村行政执法监督机①加强行政监督立法，制；专门监督、②建立健全包括农村行政执法机关内部监督、司法监督、新闻舆论监督在内的完善的监督体系和制约机制；③加强基层乡镇人大执法监督力度。乡镇人民代表大会作为基层权力机关，依法享有决策权、审议权、监督权、选举权和罢免权。应及时听取和审查乡镇人民政府的工作报告，撤销乡镇人民政府的不适当的决定和命令，保障公民的合法权益。乡镇人民代表通过行使提出议案、质询案、罢免案和提出询问、建议、批评和意见等权利，监督乡镇人民政府的工作；④监督机制应向法律化、制度化发展；⑤要认真落实责任追究制度，并将其与加强机关党风廉政建设结合起来。尤其要严惩害群之马，对那些滥用职权、违法执法、玩忽职守、失职读职甚至以权谋私、坑农害农和严重侵害农民合法权益的执法人员，要依法给予严肃的党纪政纪处分，触犯刑律的，依法追究其刑事责任，以维护法律的尊严。

【参考文献】

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本文来源：https://www.bwwdw.com/article/0x9h.html